收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

大气中亚微米颗粒物吸湿性及光学特性的实验室模拟研究

胡大伟  
【摘要】:吸湿性是大气气溶胶的重要特征。气溶胶吸湿增长后其粒径、相态以及光学性质都会发生改变,直接影响着空气质量、大气能见度和地-气系统能量收支平衡。在真实大气中,由于气溶胶的来源、化学成分、尺寸以及混合态存在着较大差异,因此研究气溶胶吸湿性与其化学成分、尺寸、混合态之间的关系有着非常重要的意义。 本论文利用课题组自行搭建的串联差分迁移率分析仪(H-TDMA)系统的研究了粒径与相对湿度(RH)对无机盐气溶胶(包括:(NH4)2S04、NaCl、Na2S04、NaN03、NH4Cl和NH4NO3)吸湿性的影响,并通过比较气溶胶吸湿增长因子(GF)对粒径与RH的敏感程度,明晰影响气溶胶吸湿增长的主要因子。此外,本论文通过将H-TDMA系统与腔衰荡光谱仪(CRDS)、气溶胶浊度仪(Nephelometer)联用,实现了对有机胺硫酸盐气溶胶吸湿性和光学特性的测定。与此同时,本论文利用该联合体系深入的研究了非均相反应对Soot吸湿性和光学特性的影响。 本研究主要取得以下几个方面的成果: (1)粒径对非挥发性无机盐气溶胶吸湿性的影响。当RHDRH(潮解点)时,初始粒径(D0)对(NH4)2S04、NaCl、Na2S04和NaN03气溶胶吸湿特性的影响较为显著。如:在某一RH下,当D0由20nm增大到100nm时,GF增加显著;而当D0由100nm继续增大到200nm时,GF的增加趋势则较为缓慢。研究表明出现该粒径效应的主要原因为开尔文效应。此外,通过等生长因子曲线可以看出,当RHDRH时,(NH4)2S04、NaCl和Na2S04气溶胶的GF在Do60nm时对D0较为敏感,而当Do80nm时则对RH较为敏感。对于NaN03气溶胶,其在80%≤RH≤86%时也具有相似的现象,即:当Do60nm时,GF对D0较为敏感,而当Do80nm时,GF则对RH较为敏感。然而,当20%≤RH≤70%时,NaNO3气溶胶的GF在整个粒径范围内都对RH较为敏感。 (2)粒径与RH对NH4Cl和NH4N03气溶胶吸湿性和挥发性的影响,并探讨挥发机理。当RHDRH时,初始粒径对NH4Cl和NH4N03气溶胶吸湿特性的影响较为显著。具体表现为:在某一RH下,当D0由40nm增大到100nm时,GF增加显著;而当D0由100nm继续增大到200nm时,GF的增加趋势则较为缓慢。出现该粒径效应的主要原因同样为开尔文效应。等生长因子曲线表明,与(NH4)2S04、NaCl、Na2S04和NaN03不同,NH4Cl与NH4N03气溶胶的GF总是对D0较为敏感,这可能由NH4Cl与NH4N03独特的挥发特性所决定。此外,研究发现:当RHDRH时,NH4Cl和NH4N03在大气中可能存在如下挥发机理:NH4X(g)(X代表C1-和N03-)在大气中与其前体物NH3(g)和HX(g)之间存在如下平衡:NH4X(s)(?)NH3(g)+HX(g),RH的升高会促使其前体物NH3(g)与HX(g)向NH3·nH20和HX·nH2O转化,从而促进反应向右进行,加速铵盐气溶胶的挥发。 (3)有机胺硫酸盐气溶胶的吸湿性和光学特性。吸湿性方面:一乙胺硫酸盐(EAS)、二乙胺硫酸盐(DEAS)和三乙胺硫酸盐(TEAS)在吸湿增长过程中没有表现出潮解现象,其GF随RH的升高呈现出平缓增加的趋势。同时,由于三种有机胺硫酸盐的吸湿性较为接近,表明乙基的数量对乙胺硫酸盐吸湿性的影响较弱。ZSR模型显示:当RH80%时,DEAS的存在显著增加了混合气溶胶(DEAS与(NH4)2S04混合)的吸湿性,且随DEAS所占比例的增加其GF逐渐增大。而当RH80%时,DEAS的存在对混合气溶胶吸湿性的影响较弱。该现象表明,当RH80%时,有机胺对(NH4)2S04中氨气的置换作用能够显著增强原有(NH4)2S04气溶胶的吸湿特性。在光学特性方面:当RH由2%增加到30%时,EAS、DEAS、TEAS气溶胶的消光截面与散射截面变小,这可能由于气溶胶吸湿增长后相态发生改变(即:由2%RH时的固态变为30%RH时的液态)所引起的。随着RH的进一步增加,EAS、DEAS、TEAS气溶胶粒径逐渐变大,其对光的散射和消光作用逐渐加强。 (4)非均相反应对Soot吸湿性和光学特性的影响。研究发现,Soot表面吸附H2SO4分子后(Soot+SA)其吸湿特性显著增强,GF随RH呈现出连续增长的趋势。然而,与Soot+SA不同,Soot+TEAS (Soot吸附H2SO4后进一步与三乙胺(TEA)发生反应)在吸湿增长过程中具出明显的潮解现象,且DRH出现在70%-85%RH之间。此外,研究发现,100、150nmSoot+TEAS在85%RH的GF大于相同条件下Soot+SA的GF,这说明TEA的存在进一步促进了Soot的吸湿增长。TEM结果表明,Soot与H2SO4及TEA发生反应后,Soot表面会形成TEAS并会对Soot进行包裹。由于TEAS的存在,使得Soot在5%RH时的吸收截面显著降低。而当RH升高到85%时,由于气溶胶在吸湿增长过程中吸收了大量水分,增大了吸收光的有效面积,从而使得非均相反应后气溶胶的吸收截面增加。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 王吉明;曹艳华;叶小峰;骆世娟;阮启亮;刘立群;段艺萍;;东亚地区气溶胶化学成分特性分析及数值模拟研究[J];江西农业大学学报;2010年01期
2 本刊通迅员;;新书介绍[J];环境污染治理技术与设备;1980年01期
3 王明星,吕位秀,任丽新,J.W.Winchester;大气气溶胶采样和化学分析技术[J];环境污染治理技术与设备;1981年02期
4 David Fowler;Jennifer Muller;Rognvald I.Smith;John Neil Cape;Jan Willem Erisman;吕超群;;硫、氮化合物源-汇关系的非线性特征[J];AMBIO-人类环境杂志;2005年01期
5 ;新书介绍[J];环境化学;1982年03期
6 ;IGAC计划大气气溶胶研究进展[J];地球科学进展;1997年05期
7 颜鹏,李维亮,秦瑜;近年来大气气溶胶模式研究综述[J];应用气象学报;2004年05期
8 ;大气气溶胶中二氧化硫氧化成为硫酸盐的研究[J];环境科学研究;1988年02期
9 ;[J];;年期
10 ;[J];;年期
11 ;[J];;年期
12 ;[J];;年期
13 ;[J];;年期
14 ;[J];;年期
15 ;[J];;年期
16 ;[J];;年期
17 ;[J];;年期
18 ;[J];;年期
19 ;[J];;年期
20 ;[J];;年期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 李嘉伟;韩志伟;;东亚地区气溶胶空间分布和季节变化的模拟研究[A];第七届海峡两岸气胶技术研讨会暨第二届空气污染技术研讨会论文摘要集[C];2010年
2 卢广献;郭学良;;一次锋面过境前后气溶胶和云凝结核飞机观测分析[A];第27届中国气象学会年会人工影响天气与云雾物理新技术理论及进展分会场论文集[C];2010年
3 于兴娜;李新妹;;城市灰霾事件气溶胶化学特性研究[A];第28届中国气象学会年会——S8大气成分与天气气候变化的联系[C];2011年
4 赵树云;智协飞;张华;王志立;;不同气溶胶方案对BCC_AGCM2.0.1的影响[A];第28届中国气象学会年会——S8大气成分与天气气候变化的联系[C];2011年
5 张敏;林立;陈建民;;大西洋深海气溶胶船基监测[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
6 庄马展;;厦门市大气气溶胶化学特征研究[A];第九届全国气溶胶会议暨第三届海峡两岸气溶胶技术研讨会论文集[C];2007年
7 蒋大和;;关于灰霾的研究和控制[A];2010中国环境科学学会学术年会论文集(第三卷)[C];2010年
8 贾星灿;郭学良;;华北地区大气污染物对冬季雾数值模拟影响的初步研究[A];第27届中国气象学会年会人工影响天气与云雾物理新技术理论及进展分会场论文集[C];2010年
9 张颖仪;L.Mller;R.Winterhalter;G.K.Moortgat;T.Hoffmann;U.Pschl;;大气颗粒物中蒎烯氧化物、二元羧酸和硝基苯酚的季节变化和温度依赖性研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
10 张小培;银燕;;两种天气背景下黄山顶气溶胶粒子的来源分析[A];第八届长三角气象科技发展论坛论文集[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 彭杰;云的垂直重叠和热带地区气溶胶间接效应[D];中国气象科学研究院;2013年
2 彭杰;云的垂直重叠和热带地区气溶胶间接效应[D];南京信息工程大学;2013年
3 周杨;华北地区气溶胶理化特性、来源解析及实验室模拟[D];山东大学;2012年
4 胡大伟;大气中亚微米颗粒物吸湿性及光学特性的实验室模拟研究[D];复旦大学;2012年
5 徐昶;中国特大城市气溶胶的理化特性、来源及其形成机制[D];复旦大学;2010年
6 伏晴艳;上海市空气污染排放清单及大气中高浓度细颗粒物的形成机制[D];复旦大学;2009年
7 李莉;典型城市群大气复合污染特征的数值模拟研究[D];上海大学;2013年
8 刘强;光声光谱技术测量大气气溶胶吸收特性研究[D];中国科学技术大学;2014年
9 王琼真;亚洲沙尘长途传输中与典型大气污染物的混合和相互作用及其对城市空气质量的影响[D];复旦大学;2012年
10 王玲;大气气溶胶化学成分地基遥感反演研究[D];南京大学;2013年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 何敏;珠江三角洲典型大气污染源对有机气溶胶形成贡献的研究[D];华南理工大学;2012年
2 车浩驰;临安大气气溶胶云凝结核活化特征及泰山PM_(10)化学成分的研究[D];中国气象科学研究院;2014年
3 王春凤;丽江—玉龙雪山地区大气降水和气溶胶化学特征研究[D];兰州大学;2012年
4 张红亮;南京地区气溶胶中多环芳烃特征及气象要素的影响[D];南京信息工程大学;2012年
5 王倩;大气CO_2遥感探测仪器的关键指标和敏感性分析研究[D];中国气象科学研究院;2014年
6 石荣光;利用GRAPES中尺度模式研究气溶胶对云和降水过程的影响[D];中国气象科学研究院;2014年
7 王婷婷;华北地区云凝结核特性研究[D];中国气象科学研究院;2011年
8 严向宏;上海宝山区大气细颗粒气溶胶PM2.5特征研究与源解析[D];华东理工大学;2011年
9 张莉;基于单颗粒气溶胶质谱信息的分类方法研究及其应用[D];上海大学;2013年
10 陈永忠;贵阳市大气气溶胶及其化学组成的季节性变化特征研究[D];南昌大学;2010年
中国重要报纸全文数据库 前2条
1 张军;二次碳气溶胶的形成影响因素及其环境意义 获2006年度国家自然科学基金研究计划—面上项目[N];科技日报;2007年
2 苏玉君郑菲 通讯员 王德英;中国大气气溶胶及其气候效应研究取得明显进展[N];中国气象报;2007年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978