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大气中亚微米颗粒物吸湿性及光学特性的实验室模拟研究

胡大伟  
【摘要】:吸湿性是大气气溶胶的重要特征。气溶胶吸湿增长后其粒径、相态以及光学性质都会发生改变,直接影响着空气质量、大气能见度和地-气系统能量收支平衡。在真实大气中,由于气溶胶的来源、化学成分、尺寸以及混合态存在着较大差异,因此研究气溶胶吸湿性与其化学成分、尺寸、混合态之间的关系有着非常重要的意义。 本论文利用课题组自行搭建的串联差分迁移率分析仪(H-TDMA)系统的研究了粒径与相对湿度(RH)对无机盐气溶胶(包括:(NH4)2S04、NaCl、Na2S04、NaN03、NH4Cl和NH4NO3)吸湿性的影响,并通过比较气溶胶吸湿增长因子(GF)对粒径与RH的敏感程度,明晰影响气溶胶吸湿增长的主要因子。此外,本论文通过将H-TDMA系统与腔衰荡光谱仪(CRDS)、气溶胶浊度仪(Nephelometer)联用,实现了对有机胺硫酸盐气溶胶吸湿性和光学特性的测定。与此同时,本论文利用该联合体系深入的研究了非均相反应对Soot吸湿性和光学特性的影响。 本研究主要取得以下几个方面的成果: (1)粒径对非挥发性无机盐气溶胶吸湿性的影响。当RHDRH(潮解点)时,初始粒径(D0)对(NH4)2S04、NaCl、Na2S04和NaN03气溶胶吸湿特性的影响较为显著。如:在某一RH下,当D0由20nm增大到100nm时,GF增加显著;而当D0由100nm继续增大到200nm时,GF的增加趋势则较为缓慢。研究表明出现该粒径效应的主要原因为开尔文效应。此外,通过等生长因子曲线可以看出,当RHDRH时,(NH4)2S04、NaCl和Na2S04气溶胶的GF在Do60nm时对D0较为敏感,而当Do80nm时则对RH较为敏感。对于NaN03气溶胶,其在80%≤RH≤86%时也具有相似的现象,即:当Do60nm时,GF对D0较为敏感,而当Do80nm时,GF则对RH较为敏感。然而,当20%≤RH≤70%时,NaNO3气溶胶的GF在整个粒径范围内都对RH较为敏感。 (2)粒径与RH对NH4Cl和NH4N03气溶胶吸湿性和挥发性的影响,并探讨挥发机理。当RHDRH时,初始粒径对NH4Cl和NH4N03气溶胶吸湿特性的影响较为显著。具体表现为:在某一RH下,当D0由40nm增大到100nm时,GF增加显著;而当D0由100nm继续增大到200nm时,GF的增加趋势则较为缓慢。出现该粒径效应的主要原因同样为开尔文效应。等生长因子曲线表明,与(NH4)2S04、NaCl、Na2S04和NaN03不同,NH4Cl与NH4N03气溶胶的GF总是对D0较为敏感,这可能由NH4Cl与NH4N03独特的挥发特性所决定。此外,研究发现:当RHDRH时,NH4Cl和NH4N03在大气中可能存在如下挥发机理:NH4X(g)(X代表C1-和N03-)在大气中与其前体物NH3(g)和HX(g)之间存在如下平衡:NH4X(s)(?)NH3(g)+HX(g),RH的升高会促使其前体物NH3(g)与HX(g)向NH3·nH20和HX·nH2O转化,从而促进反应向右进行,加速铵盐气溶胶的挥发。 (3)有机胺硫酸盐气溶胶的吸湿性和光学特性。吸湿性方面:一乙胺硫酸盐(EAS)、二乙胺硫酸盐(DEAS)和三乙胺硫酸盐(TEAS)在吸湿增长过程中没有表现出潮解现象,其GF随RH的升高呈现出平缓增加的趋势。同时,由于三种有机胺硫酸盐的吸湿性较为接近,表明乙基的数量对乙胺硫酸盐吸湿性的影响较弱。ZSR模型显示:当RH80%时,DEAS的存在显著增加了混合气溶胶(DEAS与(NH4)2S04混合)的吸湿性,且随DEAS所占比例的增加其GF逐渐增大。而当RH80%时,DEAS的存在对混合气溶胶吸湿性的影响较弱。该现象表明,当RH80%时,有机胺对(NH4)2S04中氨气的置换作用能够显著增强原有(NH4)2S04气溶胶的吸湿特性。在光学特性方面:当RH由2%增加到30%时,EAS、DEAS、TEAS气溶胶的消光截面与散射截面变小,这可能由于气溶胶吸湿增长后相态发生改变(即:由2%RH时的固态变为30%RH时的液态)所引起的。随着RH的进一步增加,EAS、DEAS、TEAS气溶胶粒径逐渐变大,其对光的散射和消光作用逐渐加强。 (4)非均相反应对Soot吸湿性和光学特性的影响。研究发现,Soot表面吸附H2SO4分子后(Soot+SA)其吸湿特性显著增强,GF随RH呈现出连续增长的趋势。然而,与Soot+SA不同,Soot+TEAS (Soot吸附H2SO4后进一步与三乙胺(TEA)发生反应)在吸湿增长过程中具出明显的潮解现象,且DRH出现在70%-85%RH之间。此外,研究发现,100、150nmSoot+TEAS在85%RH的GF大于相同条件下Soot+SA的GF,这说明TEA的存在进一步促进了Soot的吸湿增长。TEM结果表明,Soot与H2SO4及TEA发生反应后,Soot表面会形成TEAS并会对Soot进行包裹。由于TEAS的存在,使得Soot在5%RH时的吸收截面显著降低。而当RH升高到85%时,由于气溶胶在吸湿增长过程中吸收了大量水分,增大了吸收光的有效面积,从而使得非均相反应后气溶胶的吸收截面增加。


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