半导体中超快动力学过程的研究

【摘要】：本文应用飞秒激光技术对发生在半导体材料中的超快动力学过程进行了研究。对不同的超快过程，采用相对应的研究方法。应用超快光电流谱方法，研究了Ge量子点中的载流子退相过程即动量弛豫过程，并对这一过程进行了理论模拟。应用超快泵浦—探测反射谱方法，研究了掺Fe的InP材料中的光生载流子的能量弛豫过程及扩散过程，提出了一个理论模型对实验结果进行了很好的解释。应用超快泵浦—探测吸收谱及荧光谱方法，研究了ZnSe纳米材料中的非平衡载流子的弛豫过程。 1．建立了能用计算机控制的飞秒超快测试系统，这套系统可以测量超快光电流谱、超快泵浦—探测透射谱、超快泵浦—探测反射谱和瞬态荧光谱，测试系统最小的时间分辨率0.021fs。 2．据我们所知，用超快光电流谱对Ge量子点的退相过程进行研究在国内外还未曾报道过。从理论上推导了脉冲作用下二能级体系的光学Bloch方程，应用该方程可以对Ge量子点退相过程进行很好的模拟，并获得Ge量子点中的两个子能级的退相时间均为130fS，而Si体材料中带间退相时间为70fs。Ge量子点中的退相可能是载流子—载流子散射和载流子—声子散射共同作用的结果。由于载流子在零维空间受到的散射几率比三维空间小，故Ge量子点的退相时间比Si的带间跃迁的退相时间要长一些。 3．应用超快泵浦—探测反射谱研究了掺Fe的InP中的光生载流子的反射动力学。根据反射谱的测量可以得出，在激发能级上载流子布居数的衰减，可以分为开始几个ps内的快速衰减过程和随后几十ps的较慢的衰减过程。前者对应的是热弛豫过程，后者对应的是扩散过程。考虑到表面复合，我们提出了一个理论模型来进行模拟载流子的扩散过程。模拟结果表明掺Fe的InP的表面复合速度比原生的InP的大得多，掺Fe的InP中的载流子扩散系数比原生的InP中的要低。对于热弛豫过程的研究，采用高能量光子进行激发，分析了热弛豫时间随激发强度的变化。实验结果表明，光生载流子的浓度越高，热弛豫时间也就越短。载流子的热弛豫过程与扩散过程在整个衰减过程中所占的比例，取决于激发光子 的能量。激发的光子能量越高，热弛豫过程所占的比例也就越高，反之，激发光 子能量越低，扩散过程所占的比例也就越大。 4.对在溶液中的Znse纳米颗粒的超快吸收谱的研究表明，电子一声子散射 时间为6.6Ps(纳米颗粒的平均尺寸为75nm)、2.SPs(4 snln)。随着纳米颗粒 尺寸的减小，载流子与颗粒表面的非弹性碰撞几率增加，从而使载流子一声子祸 合的强度增强，导致载流子一声子散射时间缩短。在不同温度下的瞬态发光谱研 究表明，光生载流子的带间辐射复合在微秒量级，并随温度的变化而变化，在较 低的温度范围(13 K~ looK)内，随着温度的增加，三重态和单重态之间的跃迁 几率增加得很快，因此三重态的辐射衰减时间减少很快。在较高的温度范围(100 K一30OK)内，随着温度的增加，单重态到基态辐射复合占优势，竞争性的三重 态和单重态之间的非辐射复合被有效地抑制，所以当温度增加时，单重态的辐射 衰减时间基本不变。