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《复旦大学》 2005年
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非晶态Ru基催化剂及其乳酸乙酯加氢反应研究

罗鸽  
【摘要】:1,2-丙二醇(1,2-PDO)是一种非常重要的化工原料。主要用作生产不饱和树脂、环氧树脂、聚氨酯树脂等的中间体,因其毒性较小,在食品、医药、化妆品和其它卫生制品领域也有广泛应用。近几年,对1,2-PDO的需求量日益增加。并且,随着不饱和聚酯树脂生产的快速发展,可以预见,其需求量还会进一步增大。 目前1,2-PDO主要采用环氧丙烷直接水合法制备。直接水合通常采用较大的水比,因而产物液中水含量高,产物分离、提纯能耗高,并且反应条件较苛刻,设备投资大;而传统的硫酸作催化剂的水合法,虽然反应温度较低,但其精制过程较复杂,对环境造成一定的污染。因此,开发新型环境友好的1,2-PDO制备工艺以替代以环氧丙烷为原料的石油化工路线,具有良好的工业应用前景。乳酸(α-羟基丙酸)可以利用农作物下脚料等可再生能源通过发酵法制得,利用乳酸催化加氢生成1,2-PDO,该法不仅原料是可再生资源,且加氢反应对环境影响很小,因而是一条绿色环保的制备1,2-PDO的新型路线。但该路线的关键和难点就是高效加氢催化剂的研发。众所周知,酯的羰基不活泼,酯加氢制备醇一般需要在高温、高压等较为苛刻的条件下进行。但对于乳酸酯来讲,分子中同时含有活泼基团羟基,在高温高压下容易发生脱水、聚合等一些副反应,降低对1,2-PDO的选择性。对于该反应的催化剂,虽有一些专利报道,但很少有关于催化剂及反应的深入系统的研究。所以,开发一种新的高效催化剂,使乳酸乙酯能在较温和的条件下加氢生成1,2-PDO,在此基础上进行催化剂构效关系的研究,探索反应本质,具有重要的现实意义和理论意义。非晶态催化剂因为结构上具有长程无序、短程有序和高度配位不饱和等特性,目前已被成功地用于许多反应体系中,显示了良好的催化性能,这为温和条件下的乳酸乙酯加氢反应提供了可能。另一方面,一些新型碳材料与具有规整孔道结构的介孔分子筛作为性能优良的催化剂载体己引起催化界的广泛关注,在一些反应中表现出了良好的性能,有望作为催化剂的载体进一步提高催化剂的反应性能。 在充分文献调研的基础上,本论文选择对羰基加氢具有较高活性的Ru为加氢催化剂的主要活性组分,采用改进的化学还原法制备了非晶态Ru基催化剂用于乳酸乙酯加氢反应。采用ICP、BET、in situ XRD、TEM、XPS、H_2-TPD以及FT-IR等多种表征手段及液相催化加氢反应装置,系统研究了催化剂的制备方法、助剂添加、载体类型等对催化剂组成、表面结构及电子性质、热稳定性以及H_2吸附性能和乳酸乙酯加氢反应性能的影响,对催化剂构效关系进行了分析和讨
【学位授予单位】:复旦大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O643.32;TQ223.16

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【引证文献】
中国期刊全文数据库 前3条
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中国硕士学位论文全文数据库 前1条
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【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
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【共引文献】
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中国重要会议论文全文数据库 前10条
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中国博士学位论文全文数据库 前10条
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中国硕士学位论文全文数据库 前10条
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2 崔连臣;低熔点PTT的合成及性能研究[D];浙江理工大学;2010年
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【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 吕志果;王恒生;郭振美;葛晓萍;;离子液体反应介质中3-羟基丙酸甲酯加氢反应研究[J];分子催化;2010年05期
2 冉华松;王崇辉;杨翔华;佟明友;;1,3-丙二醇的应用与市场[J];广东化工;2006年10期
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【二级引证文献】
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中国硕士学位论文全文数据库 前1条
1 侯婷婷;AuPd负载型催化剂的制备及在对硝基苯酚还原中的应用研究[D];北京化工大学;2013年
【二级参考文献】
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【相似文献】
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3 万山红;李欣;覃吴;朱学多;强亮生;;NiO-MnO_2/Al_2O_3催化臭氧化催化剂的制备及性能[J];材料科学与工艺;2008年03期
4 田力;谭永放;程玉春;高步良;孙晓明;刘文华;;铝镁比值对耐硫低变催化剂的影响[J];齐鲁石油化工;2010年03期
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3 李雪芬;双功能钴基催化剂的合成与催化性能的研究[D];内蒙古大学;2013年
4 林健;新型双功能有机催化剂的合成及催化不对称迈克尔加成反应的研究[D];吉林大学;2012年
5 张新民;系列含有糖基的新颖有机小分子催化剂的设计、合成及其在C-C键形成反应中的应用[D];吉林大学;2010年
6 夏水鑫;甘油氢解制丙二醇的催化剂及反应机理研究[D];浙江大学;2014年
7 赛达力木·伊吾热依木江;双官能团硫脲催化剂催化的α-氟代-β-羰基三氟甲基偕二醇的不对称反应研究[D];华东理工大学;2013年
8 张丽丽;咪唑啉酮催化剂催化的几种合成反应的理论研究[D];吉林大学;2013年
9 刘杰;乙烷氧氯化制氯乙烯催化剂的研究[D];吉林大学;2007年
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1 王同岩;汽车排放污染物催化剂浸渍工艺与效果研究[D];东北林业大学;2010年
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3 彭吉伟;选择性催化还原脱硝催化剂反应机理与失活分析[D];山东大学;2014年
4 仵静;基于不对称双席呋碱—钴系催化剂的开发及其催化制备聚酯的研究[D];西北大学;2014年
5 曾敏;质子交换膜燃料电池铂合金催化剂的制备及其催化性能研究[D];华东理工大学;2014年
6 杨子娟;燃料电池电化学催化剂的合成与性能研究[D];信阳师范学院;2014年
7 康彦萍;负载有机小分子催化剂的制备及在不对称有机反应中的应用[D];天津大学;2010年
8 闫彦华;镍基及钯基催化剂上乙炔选择性加氢的密度泛函理论研究[D];华东理工大学;2014年
9 杨兴;氨纶弹力织物家用洗涤中催化剂BLA的作用及机理分析[D];浙江理工大学;2011年
10 李静;Pt/SiO_2催化剂可控制备及其催化选择加氢性能[D];黑龙江大学;2014年
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