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AMS研究无铅汽油添加剂MTBE及TBA与体内生物大分子的化学作用

杜慧芳  
【摘要】:汽油中添加含氧化合物可以增强汽油的抗爆性能和提高汽油的燃烧效率,减少汽车尾气中一氧化碳(CO)、臭氧(O_3)和挥发性有机化合物(VOCs)的排放,有利于大气环境的改善。甲基叔丁基醚(MTBE)由于价格比较低廉,与汽油相溶性好,调和蒸汽压、沸点低,易于生产和运输,成为目前世界上使用最广泛的四乙基铅替代品。叔丁醇(TBA)的溶解性较好,一般作为甲醇的共溶剂使用来增加汽油的辛烷值,同时TBA还是MTBE的一级代谢产物。我们在前期工作的基础上,继续用超灵敏的生物加速器质谱法(Bio-AMS)在分子水平上研究了MTBE及其代谢产物TBA与小鼠体内生物大分子DNA和蛋白质的剂量响应关系和时间效应关系,并探讨了MTBE、TBA与生物大分子的加合机理。实验结果主要包括以下四个方面: 1.用AMS技术研究了MTBE与小鼠肝/肺/肾DNA的体内加合作用。我们首次发现:MTBE与小鼠肝/肺/肾DNA在体内都能形成加合物,DNA加合物的水平与MTBE的剂量之间呈正相关。另外,肝/肺/肾DNA加合物的水平和血红蛋白(Hb)加合物的水平也有很好的线性响应关系,说明MTBE-Hb加合物可以取代MTBE-DNA加合物用作MTBE暴露的生物标志物(biomarker)。MTBE能与白蛋白(SA)形成加合物,MTBE-SA加合物也能用作MTBE暴露的生物标志物。 2.用AMS技术研究了MTBE与小鼠肝/肺DNA加合物的时间衰减曲线。结果表明,单次染毒后MTBE与小鼠肝╱肺DNA加合物短时间达到峰值,随后逐渐下会,5d后就维持在一个相对稳定的水平直至21d。这表明,MTBE与肝/肺DNA加合物在小鼠体内能得到一定的修复。 3.用AMS技术研究了TBA与小鼠肝/肺/肾DNA的体内加合作用。我们发现:TBA与小鼠肝/肺/肾DNA在体内能形成加合物,DNA加合物的水平与TBA的剂量之间有正的剂量响应关系;相同剂量下,TBA-DNA的加合数低于MTBE-DNA的加合数约1-2个数量级。 4.用AMS技术研究了TBA与小鼠肝/肺DNA加合物的时间衰减曲线。结果表明,TBA与小鼠肝DNA加合物在单次染毒后12h达到峰值,随后迅速下降,1d后就维持在一个相对稳定的水平:TBA与小鼠肺DNA加合物在单次染毒后都维持在一个相对稳定的较低水平。这表明,TBA与小鼠肝/肺DNA加合物在小鼠体内能得到一定的修复。 值得注意的是MTBE和TBA与DNA的加合机理问题。TBA的加合在多个


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