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《复旦大学》 2008年
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基于磷光配合物的Hg~(2+)-化学传感器的研究

荆浩  
【摘要】: 铱配合物具有较长的发光寿命、较高的发光效率以及发光颜色可以通过改变配体结构进行调节等优点而引起人们的广泛关注。而在众多过渡金属离子中,汞单质(Hg)及汞离子(Hg~(2+))是一类非常有害的物质。Hg~(2+)的检测在环保方面有着重要的意义。本论文研究了基于Hg~(2+)识别的重金属配合物磷光化学传感器,并对其在细胞成像方面的研究进行了讨论。本论文的研究内容包括以下几个方面: 1.基于Hg~(2+)识别的铱配合物磷光化学传感器在生物成像中的应用 设计并合成了以1-噻吩-3-三氟甲基丁二酮(TTA)为辅助配体的铱配合物Ir(ppy)_2(TTA),因为TTA具有比较低的三重态能级能够导致配合物Ir(ppy)_2(TTA)在溶液中弱的磷光发射,而加入Hg~(2+)后其磷光发射明显增强;我们结合相关实验和理论计算对这种基于Hg~(2+)识别磷光增强的现象机理进行了研究,研究表明辅助配体TTA结合Hg~(2+)后使其三重态能级升高,阻止了铱发光中心到TTA的能级转移从而导致磷光增强,并进一步将此铱配合物用于HeLa细胞内Hg~(2+)的识别。 2.基于重金属配合物的光电多信号输出的Hg~(2+)磷光化学传感器的研究 利用Hg~(2+)的亲硫性,研究了铱配合物Ir(bt)_2(acac)和铂配合物Pt(bt)(acac)对Hg~(2+)的光电多信号响应的情况。可以通过紫外吸收光谱、磷光光谱和电化学方法来实现对Hg~(2+)的多信号检测。其中,Hg~(2+)的加入可以导致配合物Ir(bt)_2(acac)的紫外可见吸收和发射光谱发生明显蓝移,实现了肉眼识别,并使其电化学性质发生明显改变。进一步从分子轨道层面对Hg~(2+)的识别的现象做出了机理上的分析,表明Ir(bt)_2(acac)是一个有效的具有高选择性和多信号输出的汞离子磷光化学传感器。而Hg~(2+)的加入可以导致配合物Pt(bt)(acac)磷光淬灭,同样实现了肉眼识别;另外两种重金属配合物对Hg~(2+)识别的回复性也做了相关方面的研究。
【学位授予单位】:复旦大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:O641.4

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