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《复旦大学》 2009年
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等离子体及联合等离子体光解(CPP)技术降解挥发性有机废气

叶招莲  
【摘要】: DBD等离子体是一项相对成熟且可行的有机废气治理技术,用DBD降解挥发性有机气体(Volatile Organic Compounds,VOCs)的研究已非常多。然而,已有的研究都集中在静态或低流速动态(反应区流速<0.1 m/s)条件下的降解,或与其它技术联合降解气态污染物,其研究结果很难直接用于指导工业废气的治理。本文采用DBD等离子体和联合等离子体光解(Combined Plasma Photolysis,CPP)两种技术研究高流速(反应区流速>1m/s)条件下VOCs的降解,以期为VOCs的治理提供依据。 全文分两部分,第一部分研究了DBD等离子体技术降解“三苯”和乙酸异丁酯废气,考察了DBD降解流动态废气的影响因素,进行了串级和工程应用研究,推测了反应机理并进行了可行性分析,主要结论有: (1)“三苯”的去除率随输入功率和外施电压的升高而升高,随气体流速和初始浓度的升高而下降。能率随初始浓度和外施电压的升高而升高,流速对能率的影响则比较复杂。对比相同条件下DBD降解“三苯”的效果,发现三者的去除率和能率比较接近。对混合“三苯”废气进行串级实验研究,结果显示:浓度为300~700mg/m~3的“三苯”混合废气,单级DBD降解时去除率达50%以上,三级串联时去除率达89%以上。费用核算表明,单级DBD降解时“三苯”废气处理费用为2~4元/1000m~3。最后指出,要实现DBD降解“三苯”废气工业化,首先要解决管壁结焦和出流气体中的气溶胶粒子问题。 (2)气体流速2.85m~3/h,外施电压9kV,初始浓度为1788mg/m~3的乙酸异丁酯气体,DBD降解时去除率达75.3%。外施电压升高、初始浓度和气体流速下降,乙酸异丁酯的去除率升高。能率随初始浓度升高而升高,最高值达32.9 g/(kW.h)。考察了DBD降解含乙酸异丁酯的工业废气,结果表明:废气流量2000m~3/h,DBD反应管中的气体流速5.4m/s,单个DBD电源输入电压16 kV时,乙酸异丁酯的去除率达80%以上,处理费用为12元/1000m~3。最后,对DBD降解乙酸异丁酯的产物进行了分析并初步探讨了其降解机理。 为进一步优化等离子体对废气的降解,第二部分开发了一项废气治理新技术—联合等离子体光解(CPP),即用一个高压电源激发气体放电同时产生等离子体和准分子紫外光。研究了CPP降解废气的原理和特点,以VOCs(苯、苯乙烯和乙酸异丁酯)为目标物,考察了CPP对其降解的效果,分析了其影响因素,并对CPP发射的准分子光谱进行了初步分析,主要结论有: (1)CPP中不宜填充Xe/I_2混合气体降解苯,因为其激发的XeI~*准分子(253nm)波长太长;ICPP(即内置式结构的CPP反应器)降解苯时,苯的去除率低。 采用OCPP(KrI~*/DBD)降解苯时,浓度为800mg/m~3,流量为35L/min的含苯废气9kV条件下降解,去除率比DBD降解时提高了15.9%。同时,OCPP降解苯时,苯的矿化度和CO_2的选择性都高于DBD。OCPP中填充的Kr/I_2压力、配比、石英介质材料对苯的去除率有一定影响。对OCPP产生的KrI~*发射光谱和降解苯的产物进行了分析。 研究还发现,准分子紫外光直接光解苯的效率低,推测准分子紫外光只是作为光电离剂,降低了气体击穿电压。OCPP优于DBD主要体现在六个方面:气体击穿电压降低、微放电数量的增加、·OH浓度增加、能量利用率提高、放电更均匀和降解产物对光的吸收作用。 (2)OCPP(KrI~*/DBD)降解模拟流动态苯乙烯气体,结果表明:Kr26.6 kPa,I_26mg,气体流速3.26 m~3/h,1265 mg/m~3的苯乙烯气体在外施电压9.0kV时去除率达84.4%,与DBD等离子体相比提高了20.6%,能率提高了5.7 g/(kW.h)。同时,研究了OCPP降解苯乙烯的影响因素,包括:填充的Kr和I_2的量、石英材质、气体流速、苯乙烯的初始浓度及反应器的结构形式。最后,采用红外光谱和气质联用分析了结焦产物,探讨了OCPP降解苯乙烯的机理。 (3)初始浓度为2500mg/m~3的乙酸异丁酯气体,气体流速为2.8 m~3/h,在OCPP(内充Kr 35.9 kPa,Br_21.2kPa)中降解,与DBD相比,9kV时,乙酸异丁酯的去除率提高了18.3%。填充的Kr/Br_2混合气体的总压和配比对OCPP降解污染物有一定影响,研究表明,Kr/Br_2配比为30-50之间比较适合污染物降解;在一定范围内总压升高有利于OCPP降解乙酸异丁酯;填充缓冲气体Ar有利于提高OCPP对乙酸异丁酯的去除率。OCPP激发Kr/Br_2主要辐射207nm(KrBr~*),228nm(KrBr~*)和289nm(Br~*)三个波长的紫外光。207nm KrBr~*准分子光的强度随外施电压升高而升高,随填充气体总压的升高而升高。
【学位授予单位】:复旦大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:X701

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【参考文献】
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