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《复旦大学》 2010年
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亚洲沙尘长途传输中的组分转化机理及中国典型城市的灰霾形成机制

黄侃  
【摘要】: 大气气溶胶通过影响大气辐射、大气化学及云和降水过程,改变地水气系统内部的辐射能量收支和水循环,对全球气候和环境变化产生巨大影响。气溶胶长距离输送被认为是全球生物地球化学循环的重要途径之一。亚洲沙尘的长距离传输过程中所携带的大量矿物气溶胶细颗粒物,提供了积聚(经由吸附、表面络合、自由基光化学反应等复相反应)污染物的极好场所,沙尘传输途经人口密集的城市群地区,促进污染气体的气固转化过程并叠加大量污染气溶胶,从而对我国东部地区和海域的生态环境产生重大影响。 我国城市群地区近年来频繁发生的严重灰霾就是大气气溶胶传输、混合以至组分转化而导致的大气质量大范围恶化的典型案例。随着城市化进程的加速和机动车的激增,近年来我国已产生的大范围的灰霾区域,已从珠江三角洲、长江三角洲,京津地区和四川盆地,向中国中西部的城市广泛蔓延。长江三角洲地区由于经济的强劲发展,其空气污染程度更是急剧恶化,对生态环境带来了重大挑战。 本研究取得了以下几个方面的重要成果: 1.提出以SO42-/S、Ca2+/Ca、Na+/Na以及Ca/Al作为区分亚洲三大沙尘来源的示踪物,也即来源于塔克拉玛干沙漠的西部高钙沙尘、来源于黄土高原的西北部高钙沙尘以及来源于蒙古戈壁的东北低钙沙尘。沙尘的传输路径,污染物前体物浓度和气象条件是影响沙尘和污染物混合程度的主要因素。西部沙尘受污染的程度相对最小,其主要来源是塔克拉玛干沙漠的古海洋源,但是仍然在沙尘源区发现污染气溶胶和沙尘存在一定程度的混合。西北部的沙尘则和传输途径中经过的煤矿等释放出的污染物发生了非常强烈的混合反应。2006年的北京沙尘暴显示二次气溶胶离子,SO42-、NO3-和NH4+在较为污染的传输路径中的浓度相较非沙尘时期增加了2至3倍,典型污染元素如Zn、As、Pb、S和Cd的富集系数甚至会高于非沙尘时期,并且发现了生物质燃烧气溶胶和沙尘的混合。东北部的沙尘则在到达下游地区上海后酸度有了明显的增加,其混合机制主要是沙尘、人为污染物以及海盐之间的相互作用。本研究中所阐明的局地、中程以及长程传输过程中沙尘气溶胶和污染物的相互混合机制揭示了亚洲沙尘对区域乃至全球气候变化的可能影响。 2.揭示了沙尘时期气溶胶的光学和化学特性以及两者之间的相互关系,从而认识沙尘和人为气溶胶对区域气候的影响。研究发现不同情况下气溶胶在657、870和1020 nm波段范围内的单次反照率SSA主要是由黑碳在颗粒物中的质量百分比所决定。而在沙尘时期439nm处观测到的强吸光性,主要是由于沙尘气溶胶中相当比例的铁氧化物所造成的。在沙尘时期发现气溶胶的光学特性与化学组成存在着线性关系。细模态AOD主要来源于PM2.5的可溶性离子,SO42-、NO3-、NH4和K+的贡献,而总AOD则主要来自于矿物气溶胶的贡献。黑碳作为气溶胶中的强吸光物质,对粗、细颗粒物的消光均有一定的贡献。 3.通过对中国的超大城市上海的颗粒物和气态物质研究,阐明了其空气质量存在的急迫问题,揭示了空气质量恶化的成因及灰霾的形成机制。早高峰和晚高峰是一天中的两个主要污染阶段,主要与机动车排放源和气象条件有关。冬季气溶胶的单反照率低达0.79,其吸光性物质黑碳的比例较高。上海气溶胶形成灰霾的主要成分有可溶性离子、有机气溶胶及矿物气溶胶。其中可溶性离子中SO42-、NH4+、NO3-和K+为主要物种,来源可能为光化学反应,云中液相反应以及生物质燃烧等。有机气溶胶占细颗粒物的28.8%,其中二次有机气溶胶占总有机物的比例约为30%。通过元素富集系数分析发现Se和S的富集最为严重,反映了上海煤燃烧带来的严重污染。上海气溶胶中主要的消光物质包括有机气溶胶、硫酸盐、硝酸盐和无机碳,消光比例分别为47%、22%、14%和12%。有机气溶胶和元素碳的主要来源均是机动车排放,因此控制机动车数量的不断增长已成为改善上海乃至中国其他大城市当前大气质量的当务之急。 4.通过卫星观测、雷达垂直分布观测以及基于近地面的气溶胶采样分析了2009年长三角地区发生的大规模生物质燃烧事件。通过卫星反演的信号,如火点、氧化碳柱浓度以及气溶胶光学厚度的分布表明这次的生物质燃烧是区域性的。生物质燃烧气溶胶的主要指示组分K+、EC和OC以及OC/EC比值在此时期均有明显的增加。通过估算,有机气溶胶约占PM10质量的50%,而来自生物质燃烧所释放的CO则可贡献其总量的25-35%。由于二次无机气溶胶前体物(SO2、NOx)在氧化过程中造成的损耗,O3的排放量在生物质燃烧时期并没有明显增加。气溶胶的垂直分布表明在这一时期混合层顶处于很低的高度,近地面的气溶胶消光系数(532nm)高达740±280 Mm-1,而整个边界层内的消光系数平均值则为320±250 Mm-1。通过估算PM10的质量消光效率为3.8±0.5m2/g。此次长三角的区域污染不仅来自本地的生物质排放,也可能会受到临近省市如山东、安徽等地的生物质燃烧气溶胶传输的影响。提出了有效控制农业收成时的秸秆燃烧的建议,对提高长三角的空气质量产生了非常积极的影响,将是即将到来的2010上海世博会为空气质量达标所采取的重要措施。 5.通过对上海2009年4月至6月的观测,揭示了在短时期内出现了三次能见度较低的污染事件的各自不同形成机制。通过特征气溶胶化学组分、气团后向轨迹以及化学示踪物确定了造成城市灰霾的三种基本类型,即二次无机污染、沙尘以及生物质燃烧。对污染气体的分析发现二次无机污染时期SO2、NOx、和CO均有显著增加,而生物燃烧时期增加最为明显的是CO,沙尘时期的气体浓度则最低。CO/NOx的比值(-14)可以来判断是否有生物质燃烧源的影响,因为其与其他不同时期(9-10)存在显著的区别。线性相关分析表明在二次无机污染时期SO2、NOx、CO与PM2.5存在显著相关性,表明煤燃烧、机动车排放和电厂点源排放是该时期的主要来源。而在生物质燃烧时期只发现CO与PM25存在显著相关性表明有机气溶胶主导了颗粒物的生成。激光雷达对气溶胶的垂直分布观测显示不同污染时期的混合层高度、光学参数垂直分布、以及退偏振比率均有明显区别。卫星反演表明长程传输和区域传输对上海的空气质量均有重要影响,据此评价了城市群气溶胶的区域传输乃至长程传输对局地以至下游地区空气质量的影响。 6.通过对2005年上海一整年的降水化学的研究发现上海的酸雨相当严重,年平均pH达到4.49,远远低于定义酸雨的临界值5.60,并且一年中的酸雨降雨频率高达71%。过去的8年来,雨水的pH值呈显著下降的趋势,与1997年相比,上海雨水中的酸度增加了约15倍。由于迅速城市化和机动车所带来的大量SO2和NOx的排放是造成雨水中主要的致酸物质SO42-和NO3-浓度升高的重要原因。SO42-和NO3-主要是以CaSO4和Ca(NO3)2的形式存在,表明了Ca2+在中和过程中的作用比NH4+来得更为重要。源解析表明SO42-、NO3-、NH4+和大部分Ca2+主要是来自人为污染源,K+、Mg2+和部分Ca2+主要来自矿物源,而Cl-和Na+则基本都来自海洋源。上海的降水化学不但受到本地污染源的影响而且也受中程和长程传输的影响。
【学位授予单位】:复旦大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2010
【分类号】:X513

【引证文献】
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【同被引文献】
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【二级引证文献】
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