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聚噻吩与多糖类天然高分子复合物的研究

吕仁亮  
【摘要】:很多器官如神经、骨、皮肤、肝、心脏、软骨、血管、腱、韧带等都可以通过组织工程的方法再生,组织工程学家感兴趣的是那些具有良好机械和物理性能,而且具有生物活性可以促进组织细胞再生的组织工程支架。体内和体外的电刺激可以促进包括末稍神经在内的组织再生。导电聚合物,特别是聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩和聚苯撑及其衍生物由于具有可调的光、电特性及良好的加工性能,在过去的30年间引起了科学家们的广泛关注。其中,聚3-噻吩乙酸(PTAA)和聚3,4-乙撑二氧噻吩(PEDOT)由于其自身具备的优良特性而成为最受关注、最有希望得到广泛应用的聚噻吩衍生物。 多糖是生物体内除蛋白质和核酸以外的另一类重要的生物大分子,广泛存在于动物、植物和微生物体内,发挥着重要的生理功能。多糖是由单糖通过糖苷键连接而成的一种天然高分子,多糖与导电高分子的复合材料融合了多糖固有的生物活性、生物相容性及生物可降解性以及导电高分子的导电性,是一类具有电活性的、生物相容的,而且可以生物降解的新型组织工程材料,可促进末梢神经等组织的再生。 本文制备了三类多糖与聚噻吩的复合物,分别是(1)甲基纤维素(MC)与PTAA的铵盐(PTAA-NH4)或钠盐(PTAA-Na)的混合溶液,(2)可德胶(Curdlan)与PEDOT的水分散液以及可德胶与PEDOT的复合膜,(3)羧甲基纤维素、透明质酸钠、黄原胶、果胶及结冷胶等聚阴离子掺杂的PEDOT膜,并对上述三类复合物进行了系统的研究,主要内容及结论如下: 1.制备了MC与PTAA-NH4或PTAA-Na的混合溶液,系统研究了PTAA-NH4和PTAA-Na对MC溶液的流变学及热力学性质的影响。为了更好地描述MC与PTAA-NH4或PTAA-Na混合溶液的稳态剪切性质,采用指数定律和Cross模型对实验数据进行了模拟,所有的样品均能较好地符合指数定律和Cross模型。MC与PTAA-NH4或PTAA-Na混合溶液的剪切变稀性质比MC溶液更显著,且体系的假塑性随PTAA-NH4或PTAA-Na浓度的增加而增强。PTAA-NH4或PTAA-Na对MC溶液有显著的协同增粘作用,这种增粘作用与剪切速率的大小有关,表明PTAA-NH4或PTAA-Na与MC之间存在特殊的相互作用。PTAA-NH4与MC之间的协同作用要强于PTAA-Na与MC之间的协同作用。流变学和DSC测试都表明,向MC溶液中加入PTAA-NH4或PTAA-Na不会改变MC凝胶或解凝胶(degelation)的本质,但会抑制MC的凝胶,随PTAA-NH4或PTAA-Na浓度的增加,凝胶转变温度升高。当PTAA-NH4的浓度大于0.15%或PTAA-Na的浓度大于0.35%时,在低温下也可以观察到混合溶液的弱凝胶(weak-gel like)行为。 2.制备了Curdlan与PEDOT的水分散液以及Curdlan与PEDOT的复合膜。Curdlan与PEDOT的水分散液表现出显著的剪切变稀性质,表观粘度低于相同浓度的Curdlan悬浮液,但随PEDOT加入量的增加,表观粘度有所增加。流变学和DSC测试都表明,由Curdlan与PEDOT的水分散液制得的低强度凝胶(low-set gel)的热可逆性要低于从相同浓度的Curdlan水分散液制备的低强度凝胶,但随PEDOT加入量的增加,其热可逆性有所增加。在较低湿度下,Curdlan膜电阻很大,加入PEDOT能有效地降低其表面电阻率。湿度较高时,Curdlan膜本身有很好的导电性,湿度越高,加入PEDOT对其表面电阻率的影响越不显著。Curdlan膜及PEDOT-Curdlan复合膜的表面电阻率具有湿度依赖性,有望用作湿度传感器。 3.以羧甲基纤维素、透明质酸钠、黄原胶、果胶及结冷胶等聚阴离子多糖作为电解质及掺杂剂,并选用聚对苯乙烯磺酸钠、聚丙烯酸钠等聚阴离子以及硝酸钾、硫酸钾等无机盐作对比,在水体系中通过电化学聚合的方法制备了不同电解质掺杂的PEDOT。采用线性扫描伏安法(LSV)研究了聚合时电极、pH值、聚合电位及掺杂阴离子种类对3,4-乙撑二氧噻吩(EDOT)电化学聚合的影响。实验表明氧化铟锡(ITO)导电玻璃适合于作为EDOT聚合的电极;合适的聚合电位应该在EDOT在各种电解质溶液中的氧化电位和过氧化电位之间,约为1.2 V;在酸性条件下,EDOT具有较低的聚合开始电位和过氧化电位,本文采用的9种电解质溶液合适的pH范围在6~8之间,但聚丙烯酸钠溶液必须调节至酸性才能使用。红外光谱分析表明本文采用的所有种类的阴离子都可以成功掺杂PEDOT。采用循环伏安法研究了各种阴离子掺杂的PEDOT膜的电化学性质,结果表明阴离子掺杂的PEDOT膜的氧化还原过程的重现性都很好,具有很好的电化学稳定性。各种电解质掺杂的PEDOT膜的氧化峰及还原峰电流均与扫描速率成正比,证明其是电活性的而且能够很好地附着在ITO导电玻璃电极表面。扫描电镜分析和划格实验表明与无机盐和合成的聚阴离子相比,天然聚阴离子多糖掺杂的PEDOT膜更光滑致密,与ITO导电玻璃的附着力更好。


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