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《上海交通大学》 2012年
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再生燃料电池催化剂载体及催化剂的研究

曾亚平  
【摘要】:可再生燃料电池(URFCs)使用氢气作为媒介,具有质子交换膜燃料电池(FC)和质子交换膜水电解(WE)两种运行模式,被认为是将来极具发展前景的储能系统。其开发关键主要取决于较低贵金属载量情况下,如何改善和提高氧电极的电化学性能,也就是要提高氧电极催化剂的催化性能和稳定性。 本文从催化剂活性组分成分和含量,催化剂载体,催化剂制备方法等几个方面出发,利用物理和电化学表征方法,研究了再生燃料电池氧电极催化剂以及电催化剂载体的物理结构与电化学性能关系。 选用碳纳米粉(XC-72R)作为模板载体,采用三种不同方法合成Pt/C负载型催化剂。结果表明,通过微乳法制得的负载型催化剂,活性组分的颗粒尺寸为5~10nm,且均匀地分散在载体表面,其电化学性能良好。以此为基础,制备了含不同成分比例的负载型的PtIr/C催化剂,其中以Pt85Ir15 为了避免传统碳载体的耐腐蚀问题,采用纳米TiC颗粒作为电催化剂载体的前驱体,并创新性地利用流化床控制氧化程度的方法制备了三相复合物的纳米颗粒,实现了TiC作为电催化剂载体的改性。研究了温度、氧化气氛以及反应时间等因素对TiC载体的物相变化和转变机制。结果表明经过改性的TiC载体,温度是载体改性的最重要的参数,随着温度的升高,TiC逐渐被氧化成锐钛矿和金红石结构的TiO表现出更为较好的双效氧电极电化学综合性能。其表面由光滑逐渐变成粗糙。在610℃时,三相复合物的BET表面积和孔体积达到最大,得到的是一种含有TiC、锐钛矿和金红石结构的三相复合物。实验采用微乳法,以TiC、610℃和690℃改性载体作为负载型催化剂载体合成了高分散PtIr负载型电催化剂。分析表明,活性组分分布均匀,尺寸控制在10nm左右。其中,以610℃时改性载体的负载型电催化剂的电化学活性最高,可知改性后的载体有利于活性组分的沉积和均匀分布,提高了电催化剂催化剂的活性。实验还通过了动电位扫描法,研究了TiC以及其改性后得到的复合物作为电催化剂载体的耐腐蚀性。研究表明,TiC的腐蚀电位为0.435V (vs. SCE),远高于碳载体的腐蚀电位-0.034V(vs. SCE),且通过改性后的复合物,随着改性温度的升高,其腐蚀电位进一步的提高,说明了改性后得到的三相复合物的耐腐蚀性更强,颗粒表面的TiO2起到了保护TiC的作用,增强了载体的耐腐蚀性。 总之,TiC以及以其作为前驱体的改性载体是一种具有较好发展前景的载体材料,其腐蚀电位比碳载体高;优化活性组分Ir的加入有助于提高可再生燃料电池氧电极的催化性能,最佳的活性组分Pt、Ir配比有利于均衡提高水电解以及燃料电池催化剂的催化活性。
【学位授予单位】:上海交通大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TM911.4

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