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纳米多层膜高温下微结构的演化

万海波  
【摘要】:研究和掌握纳米多层膜高温下微结构的演化规律能够为纳米多层膜的设计,性能的改进以及使用寿命的预测提供有用的指导。本文对完全互溶(比如Mo/V)和不互溶(比如Cu/Nb)两类纳米多层膜的微结构演化进行了详细的热力学分析和动力学模拟。对于互溶多层膜,通过建立互扩散动力学的一般性理论,研究了共格应力和空位源对多层膜界面锐化以及混溶速率的影响作用;对于不互溶多层膜,通过建立相界,晶界以及三叉点等微结构协同演化动力学模型,研究了“Z”字型层状微结构的形成机理及其稳定性因素。本文的主要研究内容及取得的成果如下: 1.建立了成分场-应力场耦合的共格纳米多层膜互扩散动力学模型,考虑了如下四个因素对扩散动力学的影响:(1)扩散势和扩散迁移率对应力的依赖关系;(2)扩散势和扩散迁移率对成分的依赖关系;(3)成分非均匀分布导致的各向异性弹性非均匀;(4)空位源的性质及分布。扩散势直接通过体系总自由能(化学能和弹性能之和)对成分的泛函求导得出,概念简单且数学操作容易,其表达式与文献中采用其它方法但涉及到许多数学变换或需要较先进理论支持而推导出的表达式一致。扩散迁移率被描述为空位形成能和空位迁移能的函数,而二者都和局部的应力和成分相关。各向异性弹性非均匀性通过相场微弹性理论吸收至模型中,该理论能够有效地求解弹性与结构非均匀体中的应力场。多层膜内空位源分布的两种极限情形在本文中得到了考虑:(a)多层膜体系存在密集而均匀分布的诸如位错晶界之类的空位源和(b)多层膜体内无空位源分布。情形(a)又被分为三种情况:(a1)空位源分布在与界面平行的方向上;(a2)空位源分布在于界面垂直的方向上;(a3)空位源均匀地分布在各个方向。这些空位源被认为具有理想活度,使空位浓度一直处于平衡态,是局部成分和应力的函数,但在没有空位源存在的情况下,空位浓度将偏离其平衡浓度值。若引入空位产生率的一般表达式,该模型还能扩展至研究非理想空位源情况下的互扩散动力学。 2.利用本文建立的动力学模型,完整地描述了共格Mo/V和Cu/Ni多层膜中的互扩散过程,详细阐述了共格应力和空位源对多层膜界面锐化和混溶速率的影响作用。界面锐化是发生在互扩散初始阶段的暂态现象,由扩散系数在界面上的强烈非对称性的分布而造成,实际上起源于两组元层中空位形成能和迁移能的巨大差异。空位源和共格应力都可以通过改变扩散系数的非对称性程度来影响界面锐化,但前者的影响程度要大于后者。空位源的引入可以显著增大界面锐化的程度,特别是在空位形成能差别较大但空位迁移能差别较小的二元多层膜体系中。共格应力既可以促进也可以抑制界面锐化:若拉(压)应力产生在具有较大(小)空位形成能或迁移能的膜层中,该应力分布将会促进界面锐化;否则,抑制界面锐化。共格应力通过改变扩散势和扩散迁移率来影响混溶速率:当空位源平行于界面分布或不存在时,共格应力对扩散势的改变占主导地位;当空位源垂直于界面分布或均匀分布在各个方向时,共格应力对扩散迁移率的改变占主导地位。空位源的引入可以通过以下三个方面影响混溶速率:(1)允许空位总数目随着扩散的进行而迅速减少,从而使体系的平均互扩散系数降低,而在无空位源的情况下,由于空位总数目不会改变,体系的平均互扩散系数几乎不变;(2)改变速率控制组元的种类。在无空位源体系中慢组元的扩散在整个混溶过程中占据主导地位,而在密集空位源体系中则是快组元的扩散;(3)产生的额外的应力梯度抑制混溶过程,这发生在引入的空位源分布在垂直于界面的方向上或分布在各个方向。基于这些基本规律,本文得出:(1)若想通过短时退火处理来获得具有较好界面锐化度的Cu/Ni和Mo/V多层膜,推荐Cu/Ni多层膜在制备时尽量多引入空位源且使界面处于非共格态,而Mo/V多层膜在制备时尽量多引入空位源并使界面处于共格态;(2)若想使Cu/Ni和Mo/V多层膜的层状结构在高温下维持时间尽可能地长,推荐Cu/Ni多层膜在制备时尽量少引入空位源且使界面处于共格态,而Mo/V多层膜在制备时尽量多引入空位源并使界面处于非共格态。 3.建立了涵盖相界互扩散,晶界迁移,三叉点的非平衡运动以及三叉点与相界协调运动的不互溶纳米多层膜微结构演化动力学模型,并以此研究了Cu/Nb纳米多层膜高温下“Z”字型微结构的形成机理及其稳定性因素。该模型是对经典热致沟槽理论的进一步拓展,表现在:(1)三叉点的迁移率是有限大的,是温度的函数;(2)三叉点的运动方向取决于三叉点处非平衡的界面张力;(3)三叉点与邻近相界点的运动始终相协调,遵循物质守恒的原则。此外,当前模型还将文献中对晶粒对齐构型和半错开构型这两类多层膜微结构演化的单独处理统一在了一起,使之成为当前模型研究的两种极限情况。模拟结果显示,“Z”字型微结构的形成需要以下两个条件:(a)多层膜的初始形貌须为晶粒同向错开构型,即每上层的晶粒相对邻近下层往同一个方向错开,且错开尺寸小于半个晶粒长度;(b)三叉点能沿偏离初始竖直晶界的路径上运动,由三叉点处非平衡的界面张力来决定。通过改变初始结构中的层厚与晶粒长度的比值(即晶粒尺寸纵横比)以及错开距离与晶粒长度的比值,本文得到了Cu/Nb多层膜“Z”字型稳定微结构的形成图谱,同时基于简化的几何结构考虑,推导出了不互溶多层膜“Z”字型微结构的稳定性判据,该图谱和判据与实验结果都符合得较好。此外,模拟还发现多层膜层状结构的稳定性还与晶粒的堆垛方式有关。晶粒对齐堆垛构型(柱状晶组织)具有最好的抗层内脱离的能力,其次是能够形成“Z”字型微结构的晶粒同向错开堆垛构型,接下来的是晶粒双向交替错开堆垛构型,最差的则是晶粒半错开堆垛构型。


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