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钴基催化剂的制备及其室温下催化氧化甲醛的性能研究

吴志坚  
【摘要】:甲醛作为室内最严重的空气污染物之一,对人体健康有极大的危害,如何有效去除甲醛污染引起人们的高度关注。相比与其他去除技术,催化氧化技术以其环境友好性、设备简单、次生污染物少等优点,被认为是最具前景的处理方法。本文选取Co_3O_4作为催化剂体系,将其应用于室温下催化氧化去除甲醛的研究。通过沉淀法等制备Co_3O_4和Au/Co_3O_4催化剂,实现了室内环境温度和湿度水平下对甲醛的高效去除,并且探讨了水汽对甲醛催化氧化的促进作用机理。最后,将Au/Co_3O_4负载到堇青石蜂窝陶瓷上,在密封舱和风洞平台上测试了其催化去除甲醛的性能。主要研究结果如下:(1)通过优化制备条件得到的Co_3O_4催化剂,在70℃下实现了100%的甲醛去除率(RH 0%,GHSV 80000 h~(-1))和100%的CO_2选择性。在CO_3O_4中引入K~+,有利于提升其催化活性;在25℃制备并在200℃下煅烧的CO_3O_4具有较好的催化性能,提高沉淀反应温度和煅烧温度,都将导致催化剂晶粒长大,比表面积减少,催化活性降低。(2)在无水汽反应条件下,Au的负载降低了Co_3O_4催化氧化甲醛的反应温度,室温(25℃)下具有60%的催化去除效率(RH 0%,GHSV80000 h~(-1))和100%的CO_2选择性;反应气氛中水汽的引入能显著提高其催化活性,在25℃达到了95%的甲醛去除效率(RH 70%,GHSV80000 h~(-1))和100%的CO_2选择性,活性持续20 h以上未见降低。XPS结果表明,Au在Co_3O_4表面主要以单质形式存在。研究结果表明:催化剂表面较高的O_(ads)/O_(latt)比、较大的比表面积和较多的表面碱性位是Au/Co_3O_4具有高活性的主要原因。(3)通过调控反应条件发现,室内环境湿度水平的水汽(RH40%~70%)能显著提高Au/Co_3O_4的催化活性,反应气氛中的水汽促进了中间产物矿化为CO_2并易于脱出。原位红外光谱表征(In situ DRIFTS)表明,二氧亚甲基(DOM)和甲酸盐是催化剂表面的主要中间物种,水汽的引入有利于甲酸盐的生成和甲醛的完全氧化。(4)蜂窝陶瓷负载型Au/Co_3O_4催化剂测试结果表明:密封舱中4h内对甲醛的去除效率为49.2%;风洞平台中风速为1.0 m/s时,甲醛一次性通过的去除率为16%。


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