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《上海交通大学》 2018年
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微纳米颗粒物动力学行为及其演变规律的数值研究

徐光平  
【摘要】:环境污染一直是社会发展中人们非常关注且亟待解决的问题之一,特别是目前我国主要城市急剧恶化的空气质量对于环境和人类健康的影响越来越引起人们的关注。空气污染物中最主要的成分就是颗粒物(PM),尤其是PM2.5(空气动力学直径小于2.5微米的颗粒),这类细颗粒物的污染已经成为当今世界突出的大气环境问题。这种颗粒的粒径小,富含大量有毒、有害物质且在大气中的停留时间长、输送距离远,对于空气能见度、雾霾的形成以及人类健康的影响尤为突出,是特定气候条件与人类活动相互作用的结果。大气中的细颗粒物和超细颗粒物的动力学行为非常复杂,包括凝并、破碎、冷凝、蒸发、成核、沉积以及表面化学反应等多种动力学行为,这些行为不断改变着颗粒的尺度、浓度、空间分布甚至化学组分,决定着颗粒在时间和空间上的变化规律。而颗粒物的动力学特性具有空间上非均匀、时间上非稳定的特点,这使得应用数值模拟和定量描述存在很大的困难,必须通过求解分别描述这些动力学行为的控制方程来实现。本文正是着重于如何更为准确地描述颗粒物动力学行为,并能够与空气流场相互耦合求解颗粒在流场中的运动变化规律。本文研究的主要内容和已取得的成果如下:(1)应用泰勒展开形式的矩方法推导建立了微纳米级颗粒物在沉积行为下的动力学模型方程,同时考虑扩散沉积和重力沉积的影响,将线性偏微分方程转化成可求解的形式。应用四阶龙格库塔法编程求解对应的矩方程,得到颗粒的数量浓度、平均粒径以及分散程度等物理信息随时间的变化规律。颗粒大小涵盖了从自由分子区到连续区的粒径范围(0.01μm~4μm)。将数值计算结果与已有的实验结果进行对比,验证了所得到的转化后的动力学模型的准确性。此外,与传统矩方法相比,由于不需要针对颗粒初始分布形式进行预先假设,所得到的结果的准确性及模型的扩展性均得到了一定的提高;(2)提出引入分形维数D_f来考虑自由分子区颗粒实际形状对颗粒凝并过程的影响,优化了已有的求解颗粒凝并动力学行为的数学方程,得到了非圆球模式下的矩方程模型。计算选取了50 nm和473 nm两种实际颗粒粒径作为研究对象。与实验结果以及圆球模式下的数学模型得到的模拟结果对比表明,优化后的模型在模拟颗粒数量浓度在凝并行为影响下随时间的变化时与实验值更为吻合,其准确性有了很大的提高。同时,讨论了颗粒初始的数量浓度、几何粒径以及尺度分布与分形维数的关系。颗粒初始浓度越高,或者相同初始浓度条件下颗粒初始粒径越小,分形维数对颗粒凝并行为的影响越明显。此外,模拟分析了颗粒在凝并和沉积行为共同作用下的演化规律。在高浓度环境条件下(初始浓度大于5×10~(10)/m~3),颗粒随时间的演化主要受到凝并行为的影响,而沉积行为的影响则较弱。随着初始浓度的增大,这种规律表现得越明显;(3)应用泰勒展开形式的矩方法建立了超细颗粒物在沉积动力学行为及三维流场共同作用下的数学模型,采用RNG k~ε湍流模型模拟空气流场,得到了室内通风环境中颗粒物数量浓度、平均粒径以及颗粒尺度分布等物理量随时间和空间的演化规律。分别选取101.8 nm和10μm粒径大小代表细微颗粒和粗重颗粒。模拟结果同时与实验值和传统矩方法得到的模拟值进行了对比验证。结果表明,与传统矩方法得到的模拟结果相比,采用本文中的方法得到的结果与实验结果更为接近,在保证计算效率不变的情况下,计算精度得到了提高。同时,分析了不同入流速度条件下,颗粒物随时间和空间变化的差异性。入流速度越大,颗粒物的各物理量达到稳定状态的时间越短;局部空间产生的湍流积聚效应使得颗粒的浓度分布具有更为明显的不均匀性;(4)以燃油机动车尾气排放过程为研究对象,将泰勒展开形式的矩方法进一步扩展到求解颗粒沉积、凝并、冷凝和成核共同作用下与空气流场耦合的的动力学模型方程中,建立了与之相对应的矩方程模型。数值模拟了三维空间内的机动车尾气中初始粒径为50 nm的超细颗粒物的排放过程。通过与实验对比,验证了数学模型的适用性和可靠性。验证结果表明,考虑颗粒实际形状的动力学模型得到模拟结果在准确性有了很大的提高。此外,详细讨论分析了不同初始颗粒浓度、初始几何平均粒径、环境温度、相对湿度、燃油含硫量以及尾气排放速度对颗粒数量浓度和平均直径的分布规律的影响。模拟结果表明,初始数量浓度越高,初始几何平均直径越大,环境温度越高,环境相对湿度越低,燃油含硫量越低,尾气排放速度越大,数量浓度下降越快。而越高的初始数量浓度和环境温度会使颗粒的直径增长幅度越大,同时增长速度也会越快。
【学位授予单位】:上海交通大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:X513

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