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《上海交通大学》 2007年
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聚合物挤出成型过程计算机模拟与流场中大分子链形态流变学的研究

郑泓  
【摘要】: 聚合物挤出成型过程主要包括挤出机内物料输送、机头流道流动、口模挤出流动以及后续各种成型工艺等阶段,用于生产许多重要的聚合物材料制品,如片材、型材、纤维、薄膜、容器等。在此过程中,聚合物材料要经历复杂的热历史与流场的作用,材料的流变特性与内部结构发生了改变,很大程度上影响了材料的最终性能。研究加工条件对制品性能的影响、建立材料内部结构与宏观性能的对应关系是聚合物加工领域的当前最重要课题之一。 本文采用先进、高效的计算机模拟技术,研究了聚合物材料在双螺杆挤出机内的输送过程以及三种重要的成型工艺(纺丝、吹塑、薄膜流涎)中聚合物熔体的流动行为。重点分析并总结了挤出工艺参数对生产过程与制品性能的影响规律。同时,为了克服宏观粘弹本构模型无法描述材料内部结构变化的缺点,采用了新的一类模型——构象张量模型,对复杂加工流场中熔体的流动进行了模拟,并计算了聚合物大分子链的取向与拉伸,将模拟研究深入至内部结构中去。主要研究内容及结论简述如下: (1)利用Ludovic软件,对双螺杆挤出机内聚合物材料输送全过程进行了计算机模拟,包括固体输送、熔融及熔体输送三个过程。通过模拟结果与实验的对比,评价并选择了适用于聚丙烯、聚苯乙烯的熔融模型。预测的压力分布、温度分布与停留时间与实测值很好地吻合,证明了模拟方法的有效性。模拟预测了挤出机内部许多流场参数的分布与变化,包括压力、温度、停留时间、粘度、剪切速率、填充率等,如同为我们揭开了“黑箱”的神秘面纱。研究了喂料速率、螺杆转速及料筒温度对挤出过程的影响。发现螺杆转速与料筒温度对挤出机内部温度场影响很大,而喂料速率则影响很小。模拟预测双螺杆挤出机内固体材料粒子熔化过程发生很快,区别于单螺杆挤出过程。研究了加工参数,如喂料速率、螺杆转速等对物料的停留时间分布的影响。发现:增大螺杆转速,停留时间减少,但RTD峰峰形基本不变;增大喂料速率,停留时间减少,RTD峰变尖锐。根据计算结果,总结了最小停留时间、平均停留时间与螺杆转速及喂料速率之间的定量关系式。这些影响规律的总结,有助于实现挤出生产过程的最优化。 (2)对三类拉伸主导的、重要的聚合物制品成型工艺进行了模拟研究,包括纤维纺丝过程、中空吹塑及薄膜流涎工艺。首先,建立了圆形纤维的2D轴对称模型,采用有限元方法对Doufas提出的适用于高速纺丝过程模拟的两相微结构流变模型进行了求解。计算结果克服了Doufas径向平均化方法的缺点,真实、准确地预测了纤维轴向与径向温度场的分布。通过对速度场、温度场的模拟结果与实测值的对比,证实了模型的预测能力。基于模拟结果,重点讨论了高速纺丝下缩颈形成的原因及大分子链被拉伸的程度。同时,对异形纤维成型过程中,纤维截面形状改变的问题进行了探讨。通过模拟及实验研究,我们认为:表面张力是引起纤维截面变化的主要作用因素。其次,建立了拉伸-吹塑连续过程的计算机模拟方法,采用一类积分型粘弹本构模型(KBKZ模型)来描述熔体的流变特性,对一实际吹塑制品的注射-拉伸-吹塑过程进行了模拟。通过计算值与实验值的对比,表明模拟能够较好地预测成型瓶子的厚度分布,并研究了拉伸速率、吹胀压力等工艺参数对瓶子厚度分布的影响。我们将计算机模拟方法应用于我们研制的改性UHMWPE料的吹塑新产品的开发过程中。通过对材料的流变性能分析,认为这种材料可以用螺杆挤出机挤出,但需要对挤出系统进行改造,以克服熔体的高粘度及打滑现象;计算机模拟预测改性UHMWPE料实现吹塑的最小吹胀压力为0.8MPa,并作为实际吹塑加工的操作压力,生产得到了UHMWPE的吹塑瓶子。此外,对保压冷却过程中温度的变化也进行了模拟分析,用来评价模具设计的质量。最后,对3D非等温粘性流体、3D等温粘弹性流体的薄膜流涎过程进行了模拟研究。考虑了薄膜厚度方向上的流动,使得流场信息更准确、全面。计算机模拟成功地预测了稳态生产线上缩颈、哑铃边这两种常见的工艺缺陷。重点讨论了冷却作用、拉伸比、流涎距离、自重、粘弹性等因素对薄膜形状的影响。发现:流涎过程中的冷却作用与重力作用均减少了薄膜收缩程度,也减少了厚度不均匀区域的面积,使得到的薄膜更均匀。对于牛顿性流体,薄膜收缩随着拉伸比与流涎距离的增大而更加严重。对于粘弹性材料,薄膜收缩幅度与拉伸比的关系则依赖于弹性的大小。当弹性较小(类似PET)时,随着拉伸比的增大,薄膜收缩幅度先增大,继而趋向一平衡值;增大弹性(类似PE),随着拉伸比的增大,薄膜收缩先增大,然后达到平衡值,继而反而减少,已在LDPE薄膜流涎生产线上观察到这种变化趋势;当材料弹性继续增大(类似PP)时,高拉伸比时薄膜收缩则呈相反趋势,即反而随着拉伸比的增大继续增加,这种预测的变化关系尚未得到实验证实。同时亦发现:增大材料弹性,有利于减少废边区域面积。 (3)建立了新的耦合( u, p, C )求解系统和一种新的有限元格式来计算复杂加工流场中熔体的粘弹流动,代替传统的( u, p,σ)体系,代表了一种新的模拟方法,即先计算熔体大分子链的结构变化,即取向与拉伸,在此基础上计算宏观粘弹参数,体现了“结构决定性能”的模拟思想。对两类标准问题:收缩流和平面绕流流动进行了有限元分析计算,将模拟计算结果,包括速度分布、应力分布分别与粒子跟踪速度仪、流动双折射的实验数据进行对比。比较结果说明我们建立的模拟方法能够较好地捕获复杂流场中高聚物熔体与溶液的流动行为以及熔体内部大分子链形态结构的变化,并讨论了熔体内部结构与宏观流变性能的对应关系。衔接聚合物大分子链形态介观模型与流场有限元技术,设计开发了一个适用于计算流场中大分子链线团形态变化的数字计算平台,并命名为DAMPC(Digital Analysis of Morphology of Polymer Chains in Flow Fields),整合了构象张量模型的发展及其在实际加工过程中的应用等研究成果,克服了经典力学模型的缺陷,使得对聚合物加工过程的计算机模型深入到聚合物大分子链内部微观结构中去。这个计算平台已应用于相分离、反应加工与流动诱导结晶等研究领域。 本论文的主要创新点归纳如下: 1.扩展了Doufas的工作,采用两相微结构流变模型,首次考虑圆形纤维径向流动,对纤维高速纺丝过程进行了计算机模拟,解决了径向流场参数计算不准确的问题。根据模拟结果,分析了缩颈形成原因以及纺丝过程中熔体大分子链拉伸的情况。对3D异形纤维的成型过程进行了计算机模型,首次指出:表面张力是引起纤维形状变化的主要原因。。 2.用构象张量代替应力张量,组成新的描述复杂流场中聚合物熔体流变行为的控制方程组,并建立了新的有限元格式。通过先求解复杂流场中大分子链结构的变化,继而计算熔体宏观粘弹性质的变化,建立了“结构决定宏观性能”的模拟方法。衔接聚合物大分子链形态介观模型与流场有限元技术,开发了一个适用于计算流场下聚合物大分子链形态演变及宏观流变性能的软件,命名为DAMPC (Digital Analysis of Morphology of Polymer Chains in Flow Fields)。利用此软件,已经开展的应用研究工作包括在平面收缩流、平面绕流、振动流等以及相分离、反应加工与流动诱导结晶理论。在所分析的流场中聚合物熔体的流动参数与实验结果相吻合,显示了理论模型与软件的适用性。 3.基于流场内聚合物体系自由能的变化,建立了一个考虑大分子链的取向与拉伸对于结晶固化过程影响的动力学理论模型。模型预测的流场下结晶聚合物的流动诱导结晶时间与实验结果相一致性,证明了所建立的流动诱导结晶理论模型的正确性。
【学位授予单位】:上海交通大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2007
【分类号】:TQ320.663

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