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《华东理工大学》 2011年
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磁性纳米及介孔材料固定化漆酶对2,4-二氯酚的降解

张亚妮  
【摘要】:本论文以合成的磁性材料为载体固定化漆酶,并用来降解2,4-二氯酚。论文中使用的磁性源是Fe304粒子和γ-Fe2O3负载介孔SiO2。Fe3O4和γ-Fe203纳米粒子因其磁性、催化及各向异性性能在生物医学、环境等领域的广泛应用而备受青睐。固定化漆酶是通过强磁场可回收利用,且其活性可以在较长的时间内保持活性。 第一部分采用热溶剂法合成Fe304磁性粒子,将制备的磁性粒子分散在乙醇中,制成磁流体备用。采用改进的StOber方法,成功合成了链状的Fe3O4@SiO2复合材料。使用APTES对制成的复合材料进行氨基功能化,最终合成链状结构的氨基化纳米磁性载体。 将漆酶通过戊二醛固定在氨基化纳米磁性载体,从而制得固定化漆酶,并研究了交联剂浓度,固定化时间,酶浓度,温度及pH等方面对固定化漆酶的影响,实验发现,用氨基化纳米磁性载体固定化漆酶的最佳条件是:在25℃下,戊二醛浓度为5%,交联时间为8h,载酶量为40mg/g, pH为4.5,固定化时间为6h。 利用固定化漆酶降解2,4-二氯酚,研究了2,4-DCP浓度,反应溶液pH值,温度对降解过程的影响,发现在35℃时,2,4-二氯酚的浓度在6.5mg/L,溶液pH为5.0时,2,4-二氯酚的去除率达85%,降解率达43%;同时,从动力学方面研究了漆酶降解2,4-二氯酚的活化能,发现漆酶在室温下就可以降解2,4-二氯酚。同时研究了固定酶的可重复利用性,存储稳定性。实验发现与自由酶相比,固定酶降解2,4-二氯酚的重复使用性得到明显提高,在连续降解5次之后,降解率仍然保持30%以上。 第二部分先以P123为模板剂,TEOS为硅源,合成球形的介孔二氧化硅微球(MSS)。然后在氩气气氛中煅烧浸渍Fe(NO3)3醇溶液的MSS微球,得到呈球形的介孔磁性材料,即MSS包覆γ-Fe2O3。将介孔磁性材料经APTES处理,使其氨基化,得到氨基化介孔磁性载体。 将漆酶固定在氨基化介孔磁性载体上制得固定化漆酶,研究了交联剂浓度,固定化时间,酶浓度,温度及pH等方面对固定化漆酶的影响,实验发现,用氨基化介孔磁性载体固定化漆酶的最佳条件是:在25℃下,戊二醛浓度为4%,交联时间为8h,载酶量为50mg/g, pH为5.0,固定化时间为6h时;利用制得固定化漆酶降解2,4-二氯酚,研究了2,4-DCP浓度,反应溶液pH值,温度对降解过程的影响,发现在35℃时,2,4-二氯酚的浓度在6.5mg/L,溶液pH为5.5时,2,4-二氯酚的去除率达88%,降解率达47%。固定化酶在重复使用5次之后降解率仍保持在34%以上
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O621.25

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