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《华东理工大学》 2011年
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蜂窝状活性炭担载Mn基氧化物用于NO的低温催化还原

王邓军  
【摘要】:NOx污染是大气污染的主要污染源之一,给人类健康和生态环境造成了巨大的危害。目前以NH3为还原剂的选择性催化还原(SCR)技术是最为有效的烟气脱硝方法,这种技术的核心是催化剂,其中蜂窝状催化剂因其具有床层阻力小、比表面积大等优点而得到广泛关注。低温SCR催化剂可置于脱硫装置和静电除尘器之后,既避免了商用蜂窝状V2O5/TiO2系SCR催化剂由于高的操作温度(高于350℃)所必须的烟气预热能耗,又能大大减轻烟尘和SO2的毒化作用,因此研究低温高活性的蜂窝状脱硝催化剂具有重要意义。 基于上述分析,本工作研究开发了具有高活性的蜂窝状活性炭基MnOx/ACH低温SCR催化剂,并就催化剂的制备参数、反应条件和催化性能之间的内在关系以及S02 H20对催化剂脱硝行为的影响进行了系统研究。主要结论如下: (1)以活性炭粉为原料,酚醛树脂为粘结剂,甲基纤维素为成型助剂制成蜂窝坯体,经干燥、炭化处理制得蜂窝状活性炭(ACH)。酚醛树脂含量越高,机械强度越高,对成型活性炭的孔道堵塞越厉害,但是经过700℃炭化后部分堵塞的孔道会释放出来。 (2)载体ACH本身脱硝活性不高,当在ACH上担载MnOx后催化剂的脱硝活性显著提高。载体中酚醛树脂含量也影响了催化剂的脱硝活性,酚醛树脂含量越高脱硝活性越低。 (3)Mn负载量为15%,经400℃煅烧1 h,空气160℃氧化2h后制备的MnOx/ACH催化剂具有最佳的脱硝活性,在100-200℃温度范围内,NO转化率达95%以上。空气氧化极大地提高催化剂的脱硝活性,主要原因可能为空气氧化改变了活性组分MnOx的氧化态,氧化前以低价态的MnO为主,氧化后则以高价态的Mn3O4为主。 (4)向Mn负载量为3%的MnOx/ACH催化剂中添加Ce后脱硝活性明显提高,且活性温度窗口变宽。Ce/Mn摩尔比例为1的CeO2-MnOx/ACH具有最高的低温脱硝活性,在80-200℃NO转化率均高于98%。 (5)暂态响应结果表明,H2O对MnOx/ACH和CeO2-MnOx/ACH催化剂的毒化作用是可逆的,SO2对这两类催化剂的毒化是不可逆的。
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:X511

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【引证文献】
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