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《华东理工大学》 2011年
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石油焦成浆特性及不同添加物对石油焦气化反应活性的影响研究

展秀丽  
【摘要】:石油焦是石油炼制的副产品,硫含量高,芳碳化严重,它积累了石油中大部分有害的物质,因此石油焦的高效清洁利用意义重大,以石油焦为原料气化,制备合成气(CO+H2)是石油焦高效清洁利用的有效途径。 本文围绕石油焦气化存在的技术难题,以石油焦成浆特性和气化反应活性为重点,研究如何提高石油焦成浆的分散性、稳定性,阐述造纸黑液的分散作用机理和细渣的稳定作用机理,研究如何提高石油焦的气化反应活性,分别考察了造纸黑液、粗渣、细渣和黑水等添加物对石油焦气化反应活性的影响,探讨了碱金属对提高石油焦活性的影响机理,研究了褐煤与石油焦共气化时的混合方式对气化过程的影响,建立了褐煤与石油焦共气化动力学模型。主要内容如下: (1)以造纸黑液为石油焦浆的分散剂,采用红外分析、接触角测定和Zeta电位测定等表征手段对其分散作用机理进行了分析,结果表明,在100s-1剪切速率下,当水焦浆粘度小于1200mPa·s时,采用造纸黑液作为分散剂石油焦最高成浆质量分数可达70wt%以上,且具备良好的稳定性、流变性和流动性。造纸黑液中的木质素磺酸盐可以改善石油焦表面的润湿性,提高Zeta电位,增大颗粒间的静电斥力,多糖类物质可以在石油焦颗粒间架桥,增强浆的稳定性。 (2)以细渣和黑水作为提高石油焦浆稳定性的原料,考察了细渣-水焦浆和黑水-水焦浆的成浆性及其影响因素。结果表明,煤气化产生的细渣和黑水可以显著提高石油焦浆的稳定性,采用细渣和黑水作为稳定剂,可以得到粘度、流动性和流变特性良好的水焦浆。研究发现细渣粒径和密度较小,而细颗粒沉降速度慢,细渣中的矿物质和黑水中的可溶金属离子属于强亲水物质,能够降低石油焦表面的接触角,提高石油焦表面的亲水性,使石油焦颗粒与水的分离受到阻力,而褐煤脱出部分矿物质和内水后,成浆浓度提高;细渣的比表面积较大,能够为石油焦的颗粒提供更多的接触支撑点,对石油焦的沉降起到有效的阻碍作用;细渣中含有微量的高分子物质-聚丙烯酰胺,能够在颗粒之间架桥,对整个浆体起到一定的支撑作用,缓解固液分离。 (3)考察了造纸黑液、气化粗渣、气化细渣和黑水对石油焦气化的影响。结果表明,造纸黑液中的碱金属能够显著提高石油焦气化速率,而粗渣和细渣中的碱金属催化作用较低,是因为粗渣和细渣中的碱金属与其他元素形成玻璃态较严重,化学键结合较牢固,较难分离出来发挥催化作用。石油焦结构中的碳在1000℃以下基本不参加气化反应,碱金属可使石油焦的初始气化温度降低200℃左右。碱金属的催化作用受温度影响较大,低温下催化作用不明显,当温度高于780℃后,催化作用明显增强,因为碱金属处于熔融状态,移动阻力减小,碱金属的熔融流动能够在石油焦表面形成凹槽和孔,增大石油焦的比表面积。同时供电能力较强的碱金属能够使石油焦芳香碳结构的电子云密度增大,而H2O和CO2等气化剂较容易吸附在电子云密度较大的结构上,因此碱金属能够有效提高石油焦表面的气化剂浓度,提高气化速率。但当温度超过1300℃后,由于碱金属大量挥发,催化作用基本消失。 (4)研究了影响褐煤与石油焦共气化的因素。结果表明,采用湿磨方式制备的褐煤与石油焦混合样品气化速率较快,褐煤中的碱金属对石油焦气化起到了有效的催化作用,因为在湿磨过程中,一方面褐煤中部分的的表面覆盖物质溶解于水,内部孔隙被打开,另一方面褐煤中可溶的碱金属溶于水后以离子形式负载在石油焦表面,分散较为均匀,对石油焦气化起到有效的催化作用。而干磨过程中,没有水的溶解作用,碱金属不能以离子形式负载于石油焦表面,褐煤的孔不能有效打开,短时间内较难使得褐煤与石油焦有效混合,共气化特性较差。褐煤与石油焦共气化活性随着球磨时间的延长而提高,长时间的球磨有利于增加颗粒之间的接触和摩擦。因褐煤与石油焦气化特性悬殊,故本文采用分段模型拟合褐煤与石油焦共气化动力学。
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TQ546

【引证文献】
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