收藏本站
《华东理工大学》 2011年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

负载型Pt催化剂在乙二醇水相催化重整制氢反应中的研究

刘晓晖  
【摘要】:“石油危机”的出现以及化石能源利用所带来的环境和气候变化问题,使得世界能源战略的重点开始转向可再生清洁能源的研究和开发,其中氢能作为一种清洁、高效、安全、可持续的新能源,被视为二十一世纪最具发展潜力的新能源。2002年,Dumesic研究小组报道了生物质衍生物—多元醇水相重整制氢的工作,将氢能与可再生的生物质资源联系起来,以实现温室气体—CO2的零排放,引起了研究人员的广泛关注。 本论文选择最简单的多元醇分子—乙二醇为反应模型原料,从负载型Pt催化剂入手,研究了载体的种类及制备方法对乙二醇水相重整反应催化性能的影响,并通过设计不同的反应及各种表征手段对乙二醇水相重整反应的机理进行了初步探讨,加深了对乙二醇水相重整反应的认识。 通过不同温度焙烧拟薄水铝石(AlOOH)得到y-Al2O、δ-Al2O3和α-Al03载体。将等体积浸渍法制备的Pt/γ-Al2O3、Pt/δ-Al2O3和Pt/α-Al203催化剂用于乙二醇水相重整反应,其催化活性顺序为Pt/α-Al2O3 Pt/δ-Al2O3 Pt/γ-Al2O3。在225℃,29.0KPa和乙二醇水溶液(乙二醇的体积百分比为10%)进液流速为6ml/h的条件下,负载量为1%的Pt/α-Al2O3催化乙二醇水相重整反应的产氢速率达到452μmol·min-1·gCat-1。XRD、H2-TPR、TEM-EDX、CO化学吸附和XPS等表征结果表明,与Pt/γ-Al2O3和Pt/δ-Al2O3催化剂相比,Pt/α-Al2O3催化剂表面没有含氯铂物种的存在,避免了氯的最终去除导致的Pt颗粒的烧结,提高了催化剂表面Pt的分散度;此外,Pt与羟基较少的α-Al203载体发生较强的相互作用使Pt/α-Al2O3催化剂表面形成了部分较低氧化态的氧化铂物种,这两者可能是导致Pt/α-Al2O3催化剂具有较高乙二醇水相重整反应活性的原因。 采用溶剂蒸发诱导自组装法、硬模板法、固体热分解法以及沉淀法制备了比表面积和相组成各不相同的氧化铁载体。对Pt/Fe-O催化剂的乙二醇水相重整反应研究表明,Fe-O载体中Si或C的残留会影响活性组分Pt与Fe-O载体间的相互作用,抑制乙二醇水相重整反应的催化活性。大比表面积的Fe3O4载体将是Fe-O载体中的一个较好选择。 对Pt/Al-O、Pt/Fe-O(?)口Pt/Ce-O催化剂分别进行了水气变换反应、甲醇和乙二醇水相重整反应研究,乙二醇水相重整反应催化活性顺序为Pt/Al-O Pt/Fe-O Pt/Ce-O,而水气变换反应催化活性顺序为Pt/Ce-O Pt/Fe-O Pt/Al-O,并且三种催化剂的乙二醇水相重整反应活性均高于其甲醇水相重整反应活性,由此推断乙二醇水相重整的催化活性与其水气变换反应的催化活性以及C-C断键的能力没有必然的关联。这一结论在对Pt/γ-Al2O3、Pt/δ-Al2O3、Pt/α-Al2O3以及掺杂Ce的Pt/Al-O催化剂的研究中得到进一步的证实。结合Pt/γ-Al2O3和Pt/α-Fe2O3催化剂的H2-TPD,乙二醇-TPD以及Pt/γ-Al2O3、Pt/δ-Al2O3和Pt/α-Al2O3催化剂上的乙二醇原位红外漫反射表征结果,发现乙二醇分子中O-H键的断键以及催化剂表面形成的碳酸氢盐或甲酸盐物种的脱除是乙二醇水相重整反应的关键。
【学位授予单位】:

知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 周红军,王毓秀,王冬梅;低变复活催化剂的工业应用[J];小氮肥;2000年02期
2 孙炜,曹贵平,张明华,朱中南,乐慧慧;苯酚直接羟化制备苯二酚催化剂失活过程研究[J];化学反应工程与工艺;2001年04期
3 公文色;中变催化剂失活典型事例剖析[J];化肥工业;2002年04期
4 公文色;中变催化剂失活实例剖析[J];小氮肥设计技术;2002年03期
5 高正虹,吴芹,何菲,李振花,许根慧;钯系催化剂的氨中毒研究[J];催化学报;2002年01期
6 袁亦然,陈文锋,朱伟;用后轻油一段转化催化剂剖析研究[J];化学工业与工程技术;2003年02期
7 侯红霞,蒋政,康守方,李进军,郝郑平,胡春;天然气高温燃烧用催化剂失活的研究进展[J];精细石油化工进展;2004年04期
8 豆祥辉,钱梅,李建来,王春;D006催化剂在MTBE装置的应用[J];广东化工;2005年04期
9 刘雪玲;方向晨;王继锋;王刚;兰玲;廖杰锋;;FC-18催化剂的再生利用[J];石油化工高等学校学报;2006年04期
10 罗娜;钱锋;;基于支持向量机的催化剂失活建模方法[J];计算机与应用化学;2008年07期
11 陈维民;苏会东;辛勤;;甲醇电化学氧化催化剂的失活机理研究[J];沈阳理工大学学报;2009年02期
12 王记莲;;碱性氮化物含量对催化剂催化性能的影响[J];辽宁丝绸;2009年03期
13 岳臣;;应用繁多的催化剂[J];科技导报;2010年14期
14 宋雅君;黄伟;樊金串;吉鹏;;共沉淀法制备浆状催化剂前躯体对一步法合成二甲醚的影响[J];应用化工;2010年08期
15 封建利;;全低变催化剂失活原因与对策[J];科学之友;2010年20期
16 刘杰;朱慧红;金浩;王刚;孙素华;杨光;;沸腾床渣油加氢处理催化剂失活研究[J];当代化工;2012年01期
17 李大东;;应用热力学原理选择催化剂[J];石油化工;1987年10期
18 黄仲涛;;第四届国际催化剂失活会议报导[J];天然气化工(C1化学与化工);1988年05期
19 段世铎,韩顺路,何春茹;萘制苯酐钒系催化剂表面活性结构再生的研究[J];齐齐哈尔轻工学院学报;1988年04期
20 王誉富,王吉祥,张春河,吴越;多组分钼酸盐催化剂的活性结构及其在丙烯氨氧化中的催化作用机理[J];催化学报;1991年06期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 王丽;李福林;吴迪镛;王树东;袁权;;低温水解二硫化碳催化剂[A];第一届全国化学工程与生物化工年会论文摘要集(上)[C];2004年
2 宋丽峰;秦丽婷;胡瑞生;富燕;黄卫民;;乙炔氢氯化无汞催化剂的研究进展[A];第九届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2012年
3 封建利;;全低变催化剂失活原因及对策[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
4 赵萍;于静;杨慧娟;张岩;;扫描电镜能谱联用仪及热重分析仪在催化剂失活分析中的应用[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
5 胡艳平;张龙;李万红;刘金廷;;糠醛气相脱羰用催化剂的再生利用研究[A];“振兴吉林老工业基地——科技工作者的历史责任”吉林省第三届科学技术学术年会论文集(上册)[C];2004年
6 王东辉;史喜成;董同欣;白书培;张忠良;;纳米金催化剂失活机理研究[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(下册)[C];2006年
7 徐丽;陈颖;付名利;吴军良;黄碧纯;叶代启;;CuO/SBA-15氧化萘的催化性能评价与催化剂失活表征[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
8 董静;徐永强;刘晓;刘晨光;;正丁醇脱氢硫化制备噻吩催化剂的优选[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
9 翟旭芳;谭猗生;韩怡卓;;浆态床合成甲醇催化剂失活机理研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
10 刁士刚;骞伟中;魏飞;罗国华;王垚;;流化床中硝基苯加氢制苯胺的催化剂失活研究[A];中国颗粒学会2006年年会暨海峡两岸颗粒技术研讨会论文集[C];2006年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 记者 吴苡婷;可快速分解甲醛的催化剂研制成功[N];上海科技报;2012年
2 张晓君侯静波 李尚帅;吉化优化工艺延长MIBK催化剂寿命[N];中国化工报;2008年
3 张立敏;老“剂”伏“利” 志取千万[N];黑龙江日报;2010年
4 特约记者 马世强;“老剂”伏枥 创效“千万”[N];中国石油报;2011年
5 通讯员 周扬清 记者 王春;单原子银催化剂可低温下除甲醛[N];科技日报;2012年
6 通讯员 张立敏;“老剂”伏“利”全取千万[N];中国石油报;2010年
7 实习记者 潘爽 通讯员 张立敏;老“剂”创效千万[N];大庆日报;2010年
8 王彩萍 杨波;镍系催化剂运行创佳绩[N];黑龙江日报;2009年
9 通讯员 仇国贤;为客户创造最大价值[N];中国石油报;2006年
10 特约记者 张晓君;寿命延长7个月 可创效益500万[N];中国石油报;2011年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 吴自力;负载型氮化钼催化剂上简单的分子吸附和活化的红外光谱研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
2 钟文辉;金、铂基催化剂催化若干重要化学反应的理论研究[D];山东大学;2012年
3 吴鹏;钼基催化剂上的甲烷无氧芳构化反应[D];吉林大学;2005年
4 黄声骏;分子筛—氧化铝负载钼和钨催化剂上乙烯和丁烯歧化制丙烯[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2006年
5 郇昌永;胺化法合成2,6-二甲基苯胺催化剂的制备及其催化机理研究[D];浙江工业大学;2013年
6 宋一兵;甲烷脱氢芳构化Mo基催化剂催化性能的研究[D];华南理工大学;2002年
7 邹旭华;CO低温氧化负载型纳米金催化剂的制备及催化性能研究[D];北京化工大学;2006年
8 刘晓晖;负载型Pt催化剂在乙二醇水相催化重整制氢反应中的研究[D];华东理工大学;2011年
9 李惠娟;等离子体与CuO/TiO_2/γ-Al_2O_3催化体系协同脱除NO研究[D];浙江大学;2009年
10 唐天地;碳纳米纤维负载Pd-Pt催化剂用于萘加氢反应[D];天津大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 欧阳南;合成吡啶碱催化剂失活和再生行为的研究[D];浙江大学;2003年
2 赵红梅;Mn-Cu-Ce-Fe/V/TiO_2催化剂选择还原NO_x性能及其抗硫性能的研究[D];哈尔滨工程大学;2013年
3 郭燕燕;乙炔氢氯化非贵金属无汞催化剂的研究[D];内蒙古大学;2014年
4 武森涛;双功能贵金属铂基催化剂的研制与硝基苯加氢重排制对氨基苯酚的研究[D];四川大学;2004年
5 贲宇恒;等离子体处理催化剂过程温度参数的测定[D];天津大学;2004年
6 王帅;合成负载金纳米粒子的有序介孔碳基催化剂及其应用[D];上海师范大学;2013年
7 倪晓娟;微波绿色制备负载型钌基催化剂及其催化性能[D];大连理工大学;2013年
8 云晓;离子化合物支载的催化剂在环己烯氧化反应中的应用[D];浙江大学;2010年
9 孟凡会;CuCl/SiO_2-Al_2O_3催化剂的制备、表征及其甲醇氧化羰基化催化性能研究[D];太原理工大学;2008年
10 高常明;柴油机四效催化剂的台架试验研究[D];大连理工大学;2012年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978