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《华东理工大学》 2011年
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介孔复合催化材料的制备及性能研究

冯英俊  
【摘要】:论文以介孔材料在催化领域的应用为着眼点,采用不同方法,合成了氧化硅骨架贵金属、过渡金属氧化物介孔材料、氧化铑/氧化铝复合介孔材料、氧化钴(钴)介孔材料、磁性核层催化材料等,并对它们的催化性能进行了研究探讨。 (1)氧化硅骨架贵金属介孔材料及其催化性能研究。利用简单一步原位还原法,以氧化硅介孔材料为骨架并进行表面改性,将贵金属Pd均匀涂覆于介孔氧化硅骨架的内外表面,形成氧化硅骨架贵金属Pd介孔材料。实验结果表明该催化材料贵金属负载量在传统负载量1/10的情况下,相同的反应条件,仍然具有较高的转化率和选择性,该催化剂对Heck反应出表现很高的催化活性,循环实验表明该催化剂具有很好的长期稳定性。 (2)氧化硅骨架过渡金属氧化物介孔材料及其催化性能研究。采用同样方法,利用介孔氧化硅为骨架,将过渡金属氧化物CeO2和MnxOy均匀涂敷于介孔氧化硅骨架内外表面,形成氧化硅骨架过渡金属氧化物介孔材料。通过H2-TPR反应,发现材料具有明显的氢气溢流现象,明显不同于其它的过渡金属氧化物或氧化硅材料。通过CO氧化反应测试其相关的催化性能,表明负载过渡金属氧化物后的材料对该反应具有一定的催化活性。 (3)氧化铑/氧化铝复合介孔材料。为解决制备低功耗MEMS甲烷催化燃烧传感器过程中由于微加热器加热区域面积小带来的催化剂负载量小、测量过程中甲烷催化燃烧产生的信号强度弱、信噪比较小、难以应用等一系列问题,将介孔薄膜载体、纳米结构催化剂引入甲烷催化燃烧传感器结构。成功合成氧化铑/氧化铝复合介孔材料并将其应用于MEMS催化燃烧传感器中。研究了载体的结构、贵金属的负载量、负载方法对于催化剂催化活性的影响。实验表明该催化材料对甲烷催化燃烧反应具有较高的催化活性,采用该催化剂的甲烷MEMS催化燃烧传感器功耗仅为传统器件的1/5,灵敏度达5mV/%CH4。 (4)氧化钴(钻)、氧化钴锰(钴锰)介孔材料。利用简单的草酸盐分解法,制备了具有介孔结构的氧化钻Co3O4和复合金属氧化物Co-Mn-O催化材料,发现由于煅烧温度的不同,合成的催化剂材料形貌不同,但是所有催化剂具有均一的形貌结构和高的比表面积。CO的催化氧化反应表明,使用介孔氧化钻和介孔氧化钴锰为催化剂,在-70℃情况下CO转化率就能达100%。同时通过氢气还原金属氧化物可以得到多孔的金属单质Co和复合金属Co-Mn。 (5)磁性核壳结构催化材料。采用纳米级四氧化三铁作为磁性核,利用双氢氧化物LDH纳米片作为前驱体,通过层层组装的方法在磁性核外合成层状双氢氧化物壳结构。利用LDH层状材料的结构记忆效应,然后通过灼烧方法形成磁性核无定形性氧化物壳结构。此磁性核壳结构具有阴离子吸附功能,能将水溶液中的功能性阴离子吸附到壳结构中并形成功能性的磁性核层状壳结构。利用此方法轻易地将W7O246-离子引入壳层结构并研究其光催化性能。
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TQ426

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