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《华东理工大学》 2012年
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乙苯CO_2脱氢催化剂稳定性的研究

张玉倩  
【摘要】:乙苯C02脱氢工艺(CO2-EBDH)能大幅度降低能耗,提高反应平衡转化率,并提供C02新的利用途径。目前,该反应体系的主要问题是催化剂失活比较严重,寿命普遍较短。因此,高性能尤其是高稳定催化剂的研制成为该工艺的关键。 本论文通过失活与再生实验及多种表征手段,对乙苯CO2脱氢催化剂Fe2O3/γ-Al2O3的失活原因进行了研究,考察了不同载体及助剂、操作条件和制备条件对催化剂活性和稳定性的影响,还研究了其他类型催化剂的乙苯CO2脱氢性能。 研究表明,积碳、活性中心被还原、烧结和H20中毒均会导致Fe2O3/y-Al2O3催化剂的失活。活性中心被过度还原(Fe3+还原为Fe2+)是该催化剂失活的主要原因;长时间反应形成的积碳是引起该催化剂失活的另一个重要因素。 添加K、Ce、Ca、Mg和Mo助剂均能不同程度上提高催化剂的活性或选择性,且一定量的Ca的添加可以减缓催化剂的失活。适当的催化剂焙烧温度和乙苯流量也有助于减缓催化剂的失活速率。相对于其它类型的催化剂,Fe2O3/γ-Al2O3催化剂具有显著的乙苯CO2脱氢优势。
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