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《华东理工大学》 2012年
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高效改性TiO_2光催化剂光解水制氢的研究

孔维泽  
【摘要】:光催化分解水制备氢气是光催化研究的一个重要分支,近年来通过对光催化剂和光解水原理研究的进一步深化,光解水制氢的研究取得了巨大的进展。本论文以传统TiO2光催化剂为主要研究对象,通过贵金属负载和半导体复合对其进行修饰改性,以氢气产率为活性依据,对改性后催化剂的光催化性能进行了考察。 第一部分是以六水合氯铂酸(H2PtCl6·5H2O)为铂源,P25为钛源,采用三种常规制备方法,即沉淀沉积法、浸渍法和光还原法和一种改进方法即沉淀沉积光还原法制备了Pt/TiO2催化剂,并考察了不同制备方法制备的光催化剂对光解水制氢的影响。借助X射线衍射(XRD)分析、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)和透射电镜(TEM)等手段对催化剂进行了表征,并且详细分析了沉淀沉积-光还原法对制备的Pt/TiO2催化剂的微观结构的影响。表征结果表明,在相同氯铂酸初始量下,利用沉淀沉积光还原法制备的Pt/Ti02较其它三种制备方法,其Pt单质的负载量最高,分散性最好,且无团聚现象。另外还对沉淀沉积光还原法过程中其它反应变量的调控进行了优化,通过优化得出在最佳条件下制备的Pt/TiO2催化剂的氢气产量为1.6 mmol/h,是相同氯铂酸初始量下传统光还原制备的Pt/TiO2催化剂活性的2倍。 本论文第二部分是通过构建一个复合半导体体系来达到提高光催化活性的目的。该体系由Ag2S和TiO2组成。实验中以二乙基二硫代氨基甲酸银(AgDTC)为银源,无水乙二胺作为络合剂,丙酮为溶剂利用沉淀络合法制备了Ag2S/Ti02复合半导体。制备过程中避免了传统Ag盐在水溶液中易水解的缺点,利用二乙基二硫代氨基甲酸银与无水乙二胺的缓慢络合,将制得的Ag2S分散在P25表面。同时考察了反应时间,络合剂的用量以及银源的加入量对光解水制氢活性的影响,并用XRD, XPS等表征手段对催化剂的晶型和表面负载状态进行了表征。通过光解水制氢产率测试发现,当n(AgDTC):n(TiO2)=1:25,乙二胺量为10 mL时,反应物在60℃下反应8小时制备所得的Ag2S/TiO2催化剂其光解水制氢的活性最佳。
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TQ116.2

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【参考文献】
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