收藏本站
《华东理工大学》 2011年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

高级氧化工艺降解水溶液中氯贝酸的影响因素及机理研究

李文贞  
【摘要】:药物及个人护理产品(Pharmaceuticals and personal care products, PPCPs)是一类普遍存在于环境中的微量有机污染物,其浓度常在ng/L-μg/L水平。由于个人和畜牧业中大量而频繁的使用,导致其在环境中形成假性持续性现象。众多的研究结果表明,在低浓度药物中长期暴露是导致微生态动植物基因改变、造成细菌耐药性及形成水环境中内分泌干扰作用的重要原因。由于PPCPs在污水厂中不能完全被去除,导致其通过污水排放或污水回用进入到自然环境当中,因此,有必要寻求一种高效经济的新工艺或新技术以提高PPCPs的去除效率。 本论文以目前发现的在环境中存在最为持久的药物之一氯贝酸(降血脂药物的有效成分及代谢产物)为研究对象,比较了同样条件ultraviolet (UV)、vacuum ultraviolet (VUV)、UV/H2O2、VUV/H2O2工艺的降解效果,考察了H202投加量、氯贝酸初始浓度、溶液初始pH值、阴离子(Cl-、SO42-、NO3-、HCO3-)和有机质(腐殖酸)等的影响。以UV/H2O2工艺为对象,主要研究了温度在氯贝酸去除过程中所起的作用。研究了夏季及冬季solar/TiO2、solar/ZnO工艺对氯贝酸的去除,考察了温度、太阳光照强度、外加氧化剂H202、有机物质、NO3-、HCO3等因素的影响。最后通过GC-MS分析鉴定氯贝酸在不同工艺中的降解中间产物,并利用发光菌毒性试验对处理前后反应溶液毒性变化进行了评价。主要研究结论如下: (1) UV、UV/H2O2、VUV、VUV/H2O2工艺降解氯贝酸过程遵循准一级反应动力学模型。氯贝酸在UV/H2O2、VUV/H2O2工艺中可通过直接光降解和·OH间接氧化去除,并以后者为主,而在VUV工艺中则是以直接光解为主。UV工艺中因不产生自由基,故氯贝酸的去除仅是直接光氧化作用的结果,其中溶液过酸或过碱均不利于氯贝酸的光解过程。当有腐殖酸有机质(20 mg/L)存在时可严重抑制氯贝酸的光降解。在UV工艺中,阴离子对氯贝酸降解有促进作用;其他工艺中均表现为基本无作用或有明显的抑制作用,且Cl-、SO42对降解过程的影响比NO3-、HCO3小。污水厂出水中复杂的成分可严重抑制氯贝酸的降解,与超纯水体系相比,表观速率常数降低1.8-4.9倍。四种工艺中,VUV/H2O2是去除超纯水及污水中氯贝酸最有效的工艺。同样达到99%以上去除率,VUV/H2O2、VUV、UV/H2O2、UV工艺去除污水中氯贝酸所需时间分别为40、80、80、240 min。 (2)在考察温度对UV/H2O2降解氯贝酸过程的影响时发现,升高温度(10℃—30℃)均能大大强化超纯水及污水厂二级处理出水中氯贝酸的去除效果。当氯贝酸初始浓度为10 mg/L时,同样达到99%以上的去除率,T1 (9.0-11.5℃)、T2 (19.0-21.0℃)、T3 (29.0-30.0℃)条件下污水中氯贝酸降解所需的反应时间分别为80、40、15 min。添加腐殖酸抑制了超纯水中氯贝酸的降解,且温度越低,影响越显著。低温条件下无论是低浓度还是高浓度,HC03-均表现为明显的抑制效应;当温度升高后,抑制作用减弱,且低浓度的抑制效应可忽略。三个温度条件下高浓度的NO3-均明显抑制了氯贝酸的降解,且随着温度的升高,抑制作用减弱;而T1(9.0-11.5℃)时低浓度N03-没有明显影响,但随着温度升高,表现出略微的促进作用。 (3)夏季及冬季氯贝酸在solar/TiO2、solar/ZnO工艺中的降解效果差异很大。两种阴离子(N03-和HC03-)的投加均抑制了氯贝酸的光催化降解过程,在高浓度HCO3-(0.1 mol/L)存在时尤为明显。夏季时,在solar/TiO2工艺中加入0.5 mg/L的腐殖酸能略微促进氯贝酸的降解,而冬季时,腐殖酸(20 mg/L)的投加严重抑制了氯贝酸的去除过程。在solar/ZnO工艺中,投加20 mg/L的腐殖酸同样起到严重抑制作用,但抑制程度在两个季节没有明显差别。在solar/TiO2工艺中,H202的添加没有明显促进氯贝酸的降解;而在solar/ZnO工艺中,添加100 mg/L H2O2则明显抑制了氯贝酸的去除。污水厂出水中氯贝酸的光催化降解速率常数明显低于超纯水体系。 (4)通过GC-MS分析,鉴定出了UV、UV/H2O2、VUV、VUV/H2O2、solar/TiO2工艺降解氯贝酸过程中产生的11种中间产物,其中只有3种化合物在以往文献中报道过。结合氯贝酸降解过程中溶解性有机碳(DOC)、Cl以及特征紫外吸光度(SUVA254)的变化情况,可推断在solar/TiO2工艺中首先发生的是苯环开环反应,而其他工艺中首先发生的是脱氯过程,且芳香类中间产物在溶液中存在累积现象。明亮发光杆菌毒性试验结果初步表明,溶液毒性增强主要是由芳香类中间产物引起的,而solar/TiO2工艺中的开环反应是降低毒性的一条有效途径。
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:X703.1

手机知网App
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李薇,王怡中;无机离子对光催化水处理过程影响的研究进展[J];环境污染治理技术与设备;2004年03期
2 常晓珺;张彭义;;真空紫外光降解五氯酚钠以及过硫酸盐对反应的促进作用[J];环境工程学报;2007年04期
3 任学昌;陈学民;赵昊星;李荟南;李保成;麻文灏;;水体中常见无机阴离子对TiO_2薄膜光催化降解甲醛的影响[J];环境工程学报;2008年10期
4 李海波;潘晶;张阳;孙铁珩;;UV/H_2O_2工艺降解水中双酚A影响因素的研究[J];环境污染与防治;2008年05期
5 代朝猛;周雪飞;张亚雷;段艳平;;环境介质中药物和个人护理品的潜在风险研究进展[J];环境污染与防治;2009年02期
6 ;STUDIES ON MARINE HUMIC SUBSTANCES I.ISOLATION OF HUMIC SUBSTANCES FROM SEAWATER WITH AN EFFECTIVE ADSORBENT,GDX-102 ADSORPTION RESIN[J];Chinese Journal of Oceanology and Limnology;1983年02期
7 阴俊;谈建国;;上海地区地面太阳紫外辐射的观测和分析[J];热带气象学报;2006年01期
8 胡俊生;李春荣;徐志荣;秦绪忠;李真军;余红;;UV/H_2O_2法降解水中阴离子表面活性剂[J];沈阳建筑大学学报(自然科学版);2007年04期
9 黎雷;高乃云;胡玲;赵建夫;李晔冬;;阴离子对UV/H_2O_2/微曝气工艺降解双酚A的影响[J];中国环境科学;2008年03期
10 石璐;周雪飞;张亚雷;顾国维;;环境中药物及个人护理品(PPCPs)的分析测试方法[J];净水技术;2008年05期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 王世农;;生物膜反应器在污水处理中的应用进展[J];安徽农学通报(上半月刊);2011年19期
2 尹文静;李浩;白书立;;高浓度盐对光催化降解有机废水的影响[J];安徽农业科学;2011年31期
3 苏小欢;卢平;李来胜;梁伟耀;;水体中苯胺光降解的实验研究[J];安全与环境学报;2007年06期
4 沈斌;蒋茹;朱华跃;;H_2O_2辅助TiO_2/CdS/壳聚糖复合膜光催化甲基橙脱色研究[J];安全与环境学报;2010年02期
5 许嘉宸;金瑞雯;张治;;上海绿地群落冠层的UVB屏蔽作用[J];中国城市林业;2008年06期
6 玛依努尔;丁蕴铮;秦伟超;郭英娜;;水蒸气蒸馏萃取法测定鱼体样品中硝基苯[J];东北师大学报(自然科学版);2008年01期
7 吴远慧;蒋茹;朱华跃;;CNT/CdS/壳聚糖-H_2O_2可见光光催化甲基橙脱色研究[J];环境科学与技术;2011年02期
8 刘志红;;合成麝香与生态风险[J];化学教育;2010年12期
9 罗庆;孙丽娜;;微波辅助萃取气相色谱质谱法测定土壤、底泥及植物样品中的多环麝香[J];分析试验室;2011年04期
10 舒立春;邱宗奎;蒋兴良;胡琴;杨占刚;;紫外线对气体放电的影响及其研究方案设计[J];高电压技术;2011年09期
中国重要会议论文全文数据库 前7条
1 刘丽艳;冯柳;朱宁正;齐虹;马万里;王鹏;李一凡;;松花江水环境中多环麝香时空分布特征研究[A];2011中国环境科学学会学术年会论文集(第一卷)[C];2011年
2 郑思俊;张庆费;夏檑;侯庆武;林明锐;;上海人工绿地群落UVB屏蔽效率与冠层特征关系初步研究[A];第十届中国科协年会论文集(二)[C];2008年
3 丛菁;孙立娟;蔡冬梅;;大连市紫外线辐射强度分析和预报方法研究[A];第26届中国气象学会年会气候环境变化与人体健康分会场论文集[C];2009年
4 侯晓玮;廖颖慧;曹春莉;齐晓华;范欣;;河北省太阳紫外辐射时空分布规律研究[A];S14 空间天气地基监测与数值模拟[C];2012年
5 金相灿;王金南;王如松;全浩;田静;张远航;俞学曾;周志中;姜艳萍;路芳;姜霞;;环境科学技术学科的研究现状与发展前景[A];2006-2007环境科学技术学科发展报告[C];2006年
6 俞学曾;张远航;朱彤;范绍佳;吴忠标;;大气环境科学技术学科发展报告[A];2006-2007环境科学技术学科发展报告[C];2006年
7 马艳;高乃云;郑琪;祝淑敏;;水中2,4,6-三氯酚的UV-C辐照降解研究[A];中国土木工程学会水工业分会给水深度处理研究会2012年年会论文集[C];2012年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 白羽;不同生态因子下LMBR处理制药废水运行效能及数学模型[D];东北林业大学;2011年
2 王亚南;典型有机污染物与·OH反应速率常数的QSAR研究[D];大连理工大学;2011年
3 李玲;新型可见光响应纳米光催化剂的研制及其应用[D];东华大学;2012年
4 巫杨;几种典型抗生素药物在水体及土壤中的环境行为及呼吸抑制的研究[D];东华大学;2011年
5 曾祥英;污水处理厂多环麝香污染物的分布特征及去除途径的初步研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2005年
6 崔秀君;部分有机污染物构效关系的研究[D];东北师范大学;2006年
7 葛林科;水中溶解性物质对氯霉素类和氟喹诺酮类抗生素光降解的影响[D];大连理工大学;2009年
8 史一鸣;稻田生态系统消解沼液的潜力及风险评估[D];浙江大学;2010年
9 薛洪海;六六六在水、冰和雪中的光化学行为[D];吉林大学;2012年
10 刘建林;雌激素化合物在土壤中的吸附行为及生物降解的研究[D];华北电力大学;2012年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 樊丽霞;卤族元素掺杂纳米TiO_2的光催化性能研究[D];中国海洋大学;2010年
2 兰涛;活性炭吸附技术去除水中氯贝酸和磺胺甲恶唑的研究[D];华东理工大学;2011年
3 陈诺;高级氧化技术降解水溶液中磺胺甲恶唑和氯贝酸的研究[D];华东理工大学;2011年
4 李秋利;磁改性TiO_2/CdS光催化剂的制备及降解特性研究[D];天津城市建设学院;2010年
5 周宁娟;典型PPCPs在给水处理系统中的变化规律及调控技术研究[D];东华大学;2010年
6 卜聃;生物模板法制备铜掺杂TiO_2空心球光催化剂及其性质的研究[D];东华大学;2011年
7 杨兴;典型PPCPs降解菌的筛选及其在曝气生物滤池中的应用[D];东华大学;2011年
8 田世烜;UASB-SBR工艺去除生活污水中磺胺二甲基嘧啶的研究[D];东华大学;2011年
9 李贵梅;城市污水厂痕量多环麝香的检测和迁移转化研究[D];东华大学;2011年
10 赵家兴;计算模拟金属离子配位作用对磺胺嘧啶结构和吸收光谱的影响[D];大连理工大学;2011年
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李越湘,彭绍琴,戴超,FritzWasgestian;甲酸存在下硝酸根在二氧化钛表面光催化还原成氨[J];催化学报;1999年03期
2 白建辉,王庚辰;北京地区太阳紫外辐射的观测与分析研究[J];大气科学;1994年03期
3 吕达仁,李卫,李福田,唐玉国,马海涛;长春地区紫外光谱(UV—A,UV—B)辐射观测和初步分析[J];大气科学;1996年03期
4 赵杨,魏宏斌,徐迪民;光催化氧化法处理表面活性剂废水[J];中国给水排水;2004年10期
5 季国良,陈有虞;青藏高原的紫外辐射[J];高原气象;1985年S2期
6 王玉军,贺华阳,骆广生,朱慎林,戴猷元;光催化氧化法处理甲醛废水的研究[J];化工环保;2003年06期
7 吴超飞,韦朝海,任源,陈惠中,谢波,杨晓西,黄少先,冯明灼,何新荣,孔伟庭,杨红艳;高浓印染废水强化混凝脱色的研究[J];环境保护;1997年09期
8 包志成,王克欧,康君行,赵立文;五氯酚及其钠盐中氯代二恶英类分析[J];环境化学;1995年04期
9 李薇,王怡中;无机离子对光催化水处理过程影响的研究进展[J];环境污染治理技术与设备;2004年03期
10 ;Effects of common inorganic anions on the rates of photocatalytic degradation of sodium dodecylbenzenesulfonate over illuminated titanium dioxide[J];Journal of Environmental Sciences;2002年02期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 陈瑶;李小明;曾光明;杨麒;张杰;;以磷酸钙盐的形式从污水处理厂回收磷的研究[J];环境科学与管理;2006年04期
2 李年军;;城市污水处理与回用技术的探讨[J];民营科技;2008年07期
3 薛晓棠;;小城镇污水处理技术及应用研究[J];科技资讯;2010年06期
4 孟鑫;;浅析污水厂的成本控制环节[J];中国给水排水;2010年10期
5 高宗仁;李志雷;郑苗苗;;利津县污水处理二期及深度处理中水回用工程设计[J];科技致富向导;2011年18期
6 唐际时;长沙二污水厂氧化沟中试[J];中国给水排水;1991年05期
7 周国成;我国城市污水处理厂和处理工艺技术的发展和展望[J];工业用水与废水;1996年02期
8 于立岳;治污:21世纪最诱人的市场[J];当代经济;1999年07期
9 玉艳玲;;颜村污水厂沉淀池外环锚张拉工程顺利完工[J];OVM通讯;2000年06期
10 俞波,余建星;污水处理厂BOT项目风险因素研究[J];发展研究;2002年10期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 惠小芸;隋倩;黄俊;邓述波;余刚;;水质条件对臭氧氧化氯贝酸的影响[A];持久性有机污染物论坛2011暨第六届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2011年
2 刘惠成;;惠阳污水厂的节能降耗[A];2008中国水处理技术研讨会暨第28届年会论文集[C];2008年
3 刘惠成;张信武;陈航;;污水厂运行管理探讨[A];2008中国环境科学学会学术年会优秀论文集(上卷)[C];2008年
4 温晓红;;结合污水厂工程实际,对DCS与FCS控制系统进行了比较[A];加入WTO和中国科技与可持续发展——挑战与机遇、责任和对策(下册)[C];2002年
5 刘惠成;朱斌;;金湖污水厂的CASS工艺运行[A];2009水业高级技术论坛论文集[C];2009年
6 于清军;;通过改进施工工艺防止污水处理厂大型混凝土水池渗漏[A];科技、工程与经济社会协调发展——中国科协第五届青年学术年会论文集[C];2004年
7 徐志林;;UNITANK工艺在邢台污水厂的应用[A];2007年全国给水排水技术信息网成立三十五周年纪念专集暨年会论文集[C];2007年
8 过维钧;浦惠民;许秧男;;小城镇污水处理厂的工艺选择与运行管理模式的探讨[A];全国小城镇污水处理技术(设备)交流与工程咨询研讨会论文集[C];2003年
9 林尤铭;;污水厂设备管理[A];绿色制造与低碳经济——2010年海南省机械工程学会、海南省机械工业质量管理协会“年会”暨机械工程科技学术报告会论文集[C];2010年
10 胡中意;;昆明市第五污水厂一期工程挖潜改造方案设计[A];2010年全国给水排水技术信息网年会论文集[C];2010年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 ;我市城市总体规划解读(2006-2020)[N];六盘水日报;2009年
2 记者 彭玮蔚;全省80家污水厂建成通水[N];长沙晚报;2010年
3 本报记者 莫延钦 深圳商报记者 李薇 惠州日报记者 黄晓娜;石马河流域污水厂年底全部建成[N];东莞日报;2009年
4 新华社记者 黄庭钧 徐寿松;上海青浦:3000万建了个“半瘫”污水厂[N];新华每日电讯;2004年
5 魏启扬;污水厂试水特许经营[N];中国环境报;2005年
6 本报记者 李同欣;环保治污谁买单[N];市场报;2000年
7 牛建宏;污水厂不能成为城市环保标签[N];中国建设报;2004年
8 向杰 唐宝贤;是谁让淮河变清的脚步戴上沉重锁链[N];科技日报;2004年
9 王仲申;污水厂里创新多[N];中国建设报;2003年
10 栾威武;应加强污水厂的信息化建设[N];中国建设报;2004年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 李文贞;高级氧化工艺降解水溶液中氯贝酸的影响因素及机理研究[D];华东理工大学;2011年
2 NGOUYAP MOUAMFON M.Valery;高级氧化工艺降解水溶液中磺胺甲恶唑的研究[D];华东理工大学;2011年
3 王凌云;深圳河及沿岸污水处理厂典型雌激素微生物转化研究[D];清华大学;2011年
4 邵晓玲;城市水循环中环境激素的变化规律与KMnO_4控制效能研究[D];哈尔滨工业大学;2009年
5 艾海男;废水COD组分S_S、X_S和S_A的表征方法及其应用[D];重庆大学;2009年
6 赵立军;低温污水生物强化处理技术应用研究[D];哈尔滨工业大学;2007年
7 黄荣新;酞酸酯类激素在污水厂的迁移及GAC吸附与生物降解研究[D];哈尔滨工业大学;2007年
8 翟俊;三峡库区紊流扩散模拟和基于GIS的水污染管理系统研究[D];重庆大学;2008年
9 王社平;西安市第四污水厂水质分析及分段进水A/O生物脱氮工艺研究[D];西安建筑科技大学;2006年
10 杨少华;人工湿地处理剩余污泥的效能研究[D];中国地质大学(北京);2007年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 滑熠龙;水环境中布洛芬和氯贝酸的存在及其在同步硝化反硝化工艺中的去除[D];南华大学;2012年
2 兰涛;活性炭吸附技术去除水中氯贝酸和磺胺甲恶唑的研究[D];华东理工大学;2011年
3 陈诺;高级氧化技术降解水溶液中磺胺甲恶唑和氯贝酸的研究[D];华东理工大学;2011年
4 张振国;污水的毒性效应评价以及毒性原因物质解析[D];河北师范大学;2007年
5 孙玥;空港污水厂项目投资风险管理研究[D];河北工业大学;2010年
6 徐海燕;小城镇污水厂联合运营中心厂选址与运营机制[D];重庆大学;2012年
7 张新君;污水厂及泵站自控系统[D];华南理工大学;2012年
8 王满;城市排水系统对污水厂进水主要污染物浓度的影响研究[D];广东工业大学;2012年
9 邱雄辉;污水厂微生物气溶胶的逸散特征、传输特征及健康风险研究[D];长安大学;2012年
10 阮雨;空港工业园区管网中毒性污染物的监测技术及其对污水厂运行的影响研究[D];重庆大学;2011年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026