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《华东理工大学》 2017年
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锰铈复合氧化物用于NO催化氧化的研究

王先涛  
【摘要】:大气污染问题日益严峻,NOx是大气污染的主要污染物之一。本文采用溶胶凝胶法制备了一系列锰铈复合氧化物用于NO催化氧化。通过XRD、SEM、BET以及XPS研究锰铈复合氧化物催化剂的特性,发现锰铈复合氧化物(未加入PEG6000)表面上Ce3+、Mn4+以及化学吸附氧Oβ相对浓度均高于锰铈复合氧化物(加入PEG6000)。考察了锰铈摩尔比和焙烧温度对催化剂NO催化氧化活性的影响,发现锰铈摩尔比为1,焙烧温度为300℃或400℃时,催化剂的催化活性最佳。此外,考察了不同工况(反应温度、空速、O2体积分数和NO体积分数)对NO催化氧化活性的影响。结合实验结果,探讨了锰铈复合氧化物NO催化氧化动力学。最后,研究了催化剂的稳定性以及H2O和SO2对催化剂催化活性的影响。
【关键词】:锰铈复合氧化物 溶胶凝胶法 NO催化氧化 反应动力学
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O643.36
【目录】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-10
  • 第1章 绪论10-24
  • 1.1 氮氧化物(NO_x)概述10-11
  • 1.1.1 NO_x的来源10
  • 1.1.2 NO_x的生成机理10-11
  • 1.1.3 NO_x的危害11
  • 1.2 NO_x脱除技术11-14
  • 1.2.1 选择性催化还原法12
  • 1.2.2 选择性非催化还原法12-13
  • 1.2.3 吸附法13
  • 1.2.4 等离子体法13
  • 1.2.5 氧化吸收法13-14
  • 1.3 NO氧化催化剂的研究进展14-17
  • 1.3.1 贵金属14
  • 1.3.2 分子筛14-15
  • 1.3.3 过渡金属氧化物15-17
  • 1.3.4 碳基材料17
  • 1.4 NO催化氧化机理17-22
  • 1.4.1 NO氧化热力学17-18
  • 1.4.2 NO氧化动力学18-19
  • 1.4.3 NO氧化机理19-22
  • 1.5 本论文研究背景和内容22-24
  • 1.5.1 研究背景22-23
  • 1.5.2 研究内容及意义23-24
  • 笫2章 实验方法24-28
  • 2.1 实验试剂和标准气24
  • 2.2 催化剂的制备24-25
  • 2.2.1 高密度锰铈复合氧化物(Mn-Ce-Ox)制备24-25
  • 2.2.2 低密度锰铈复合氧化物(F-Mn-Ce-Ox)制备25
  • 2.3 样品表征25-26
  • 2.3.1 X射线衍射分析(XRD)25-26
  • 2.3.2 扫描电子显微镜分析(SEM)26
  • 2.3.3 N_2吸-脱附分析26
  • 2.3.4 X射线光电子能谱分析(XPS)26
  • 2.4 催化剂活性评价26-28
  • 2.4.1 催化剂活性评价装置26-27
  • 2.4.2 催化剂活性的表示方法27-28
  • 第3章 Mn-Ce-Ox催化剂的特性28-38
  • 3.1 Mn-Ce(n)-Ox-T和F-Mn-Ce(n)-Ox-T制备现象28-31
  • 3.2 催化剂表征31-37
  • 3.2.1 XRD表征31-32
  • 3.2.2 SEM表征32-34
  • 3.2.3 BET表征34-35
  • 3.2.4 XPS表征35-37
  • 3.3 本章小结37-38
  • 第4章 Mn-Ce-Ox用于NO催化氧化的研究38-46
  • 4.1 制备工艺对催化活性的影响38-42
  • 4.1.1 Mn/Ce摩尔比对Mn-Ce-Ox催化活性的影响38-39
  • 4.1.2 焙烧温度对Mn-Ce-Ox催化活性的影响39-42
  • 4.2 空速的选择42-45
  • 4.3 本章小结45-46
  • 第5章 反应工况对催化活性影响以及反应动力学研究46-61
  • 5.1 反应条件对催化活性影响46-50
  • 5.1.1 反应温度的影响46-47
  • 5.1.2 空速的影响47-48
  • 5.1.3 O_2体积分数的影响48-49
  • 5.1.4 NO入口浓度的影响49-50
  • 5.2 锰铈复合氧化物NO催化氧化动力学研究50-57
  • 5.2.1 传质对反应速率影响51-53
  • 5.2.2 NO进口浓度和O_2体积分数对反应速率影响53-55
  • 5.2.3 反应温度对反应速率影响55-57
  • 5.3 催化剂稳定性测试57
  • 5.4 催化剂抗硫抗水性研究57-59
  • 5.4.1 水汽对催化剂催化活性影响58
  • 5.4.2 SO_2对催化剂催化活性影响58-59
  • 5.5 本章小结59-61
  • 第6章 结论61-62
  • 参考文献62-69
  • 致谢69-70
  • 攻读硕士学位期间论文发表情况70

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