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《华东理工大学》 2017年
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丙烷脱氢催化剂结焦性质表征与动力学研究

吴睿  
【摘要】:丙烷脱氢是重要的丙烯生产工艺,Pt系催化剂在丙烷脱氢反应过程中具有较高的活性,但是催化剂在高温条件下容易因结焦而失活,对丙烷脱氢过程的经济性有重要影响。本文通过等量浸渍法分别制备了单Pt催化剂和PtSn催化剂,并与工业催化剂进行了比较。通过热重分析,拉曼光谱,热裂解气质联用等方法对结焦的催化剂进行了表征与分析。研究结果表明Pt系催化剂上的结焦可以分为芳香烃、脂肪烃和类石墨物质,脂肪烃的碳链长度在C8-C33之间连续分布。载体酸性的降低,提高了直链烷烃的比例。类石墨化的结焦具有二维片层结构。Sn和K等助剂的添加可以降低催化剂的结焦量,提高焦的石墨化程度。反应温度和丙烷分压的升高都会导致催化剂结焦量增加,焦的石墨化程度的升高;氢气分压的升高会导致催化剂结焦量的减少,焦的石墨化程度的降低。对工业催化剂结焦动力学的分析发现,结焦速率对丙烷分压的反应级数为0.9;对氢气分压的反应级数为-0.6;对丙烯分压的反应级数为0.6。研究结果对于丙烷脱氢催化剂的结焦抑制和新型催化剂设计开发具有一定的借鉴意义。
【关键词】:丙烷脱氢 催化剂 结焦性质 结焦动力学
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TQ221.212;O643.36
【目录】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-9
  • 第一章 前言9-10
  • 第二章 文献综述10-25
  • 2.1 丙烷脱氢10-14
  • 2.1.1 丙烷脱氢制丙烯反应10-11
  • 2.1.2 丙烷脱氢制丙烯工艺11-14
  • 2.2 丙烷脱氢催化剂研究14-20
  • 2.2.1 铂系催化剂14-15
  • 2.2.2 助剂的影响15-16
  • 2.2.3 载体的影响16-17
  • 2.2.4 反应机理17-18
  • 2.2.5 催化剂失活18-20
  • 2.3 催化剂结焦研究20-24
  • 2.3.1 催化剂结焦的影响20
  • 2.3.2 焦的组成与性质20-21
  • 2.3.3 催化剂结焦过程研究21-22
  • 2.3.4 催化剂结焦动力学研究22-24
  • 2.4 本文研究框架24-25
  • 第三章 催化剂的制备与表征25-31
  • 3.1 引言25
  • 3.2 实验部分25-27
  • 3.2.1 实验试剂及仪器设备25-26
  • 3.2.2 载体的制备26
  • 3.2.3 催化剂的制备26-27
  • 3.2.4 催化剂的表征27
  • 3.3 实验结果与讨论27-30
  • 3.3.1 X射线衍射27-28
  • 3.3.2 氮气物理吸附28-29
  • 3.3.3 CO化学吸附29-30
  • 3.4 本章小结30-31
  • 第四章 Pt系催化剂丙烷脱氢结焦性质比较31-51
  • 4.1 引言31
  • 4.2 实验部分31-34
  • 4.2.1 实验装置与分析方法31-33
  • 4.2.2 催化剂的考评33
  • 4.2.3 催化剂结焦的表征33-34
  • 4.3 实验结果与讨论34-50
  • 4.3.1 考评结果讨论34-35
  • 4.3.2 X射线衍射35-36
  • 4.3.3 热重分析36-39
  • 4.3.4 拉曼光谱39-41
  • 4.3.5 傅里叶红外光谱41-42
  • 4.3.6 热裂解气质联用42-45
  • 4.3.7 高分辨率透射电子显微镜45-46
  • 4.3.8 氮气物理吸附46-47
  • 4.3.9 一氧化碳化学吸附47-48
  • 4.3.10 载体酸性对催化剂结焦的影响48-49
  • 4.3.11 催化剂结焦路径讨论49-50
  • 4.4 本章小结50-51
  • 第五章 丙烷脱氢催化剂结焦动力学研究51-60
  • 5.1 引言51
  • 5.2 催化剂的考评51
  • 5.3 不同工艺条件对催化剂结焦的影响51-57
  • 5.3.1 温度对催化剂结焦的影响51-53
  • 5.3.2 氢气分压对催化剂结焦的影响53-55
  • 5.3.3 丙烷分压对催化剂结焦的影响55-57
  • 5.4 工业催化剂结焦动力学研究57-59
  • 5.4.1 结焦动力学实验57
  • 5.4.3 结焦动力学模型57-59
  • 5.5 本章小结59-60
  • 第六章 全文总结60-61
  • 参考文献61-68
  • 致谢68-69
  • 附录69

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