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《华东理工大学》 2017年
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碱金属盐修饰MgO基CO_2吸附剂的制备及其结构—性能关系的研究

王磊  
【摘要】:随着温室效应导致的气候变暖问题愈发严峻,CO_2的有效捕集措施得到全世界范围的广泛关注,也使得CO_2吸附剂的相关研究成为热点。本文首先以碱金属硝酸盐及碳酸盐为助剂,采用沉淀-沉积法,通过调控碱金属盐种类、碱金属硝酸盐与碳酸盐摩尔比以及总的碱金属盐与MgO摩尔比,制备了一系列碱金属盐修饰的MgO基吸附剂,并对其结构性质和CO_2吸附性能进行了比较研究。结果表明:同时负载碱金属硝酸盐和碳酸盐的MgO具有高的C02吸附量,尤其当碱金属硝酸盐与碳酸盐的摩尔比为2、总的碱金属盐与MgO摩尔比为0.15时,吸附剂的C02吸附性能最优;即使在低浓度CO_2(40%)气氛下,最优吸附剂经过20次吸附循环后,其C02吸附量仍能保持在0.52 gCO_2/g_(sorbent)。通过研究还发现,吸附剂的CO_2吸附量与其自身的比表面积没有直接关系,随着碱金属盐含量逐渐增加,吸附剂的比表面积不断下降以至于几乎为零,但MgO的转化率仍能达到80%。在实验研究的基础上,进一步提出了碱金属盐修饰MgO基吸附剂的C02吸附机理。其次,本文采用溶剂热-沉积法,通过改变表面活性剂种类,制备了具有不同形貌特征的碱金属盐修饰MgO基吸附剂,重点考察了吸附剂的形貌结构对其CO_2吸附性能的影响。结果表明:采用聚乙烯吡咯烷酮作为表面活性剂可得到具有花形结构的纳米MgO颗粒,经负载最优比例的复合碱金属盐,花形MgO基吸附剂具有优异的C02吸附性能,其CO_2吸附容量在20个吸附-再生循环中几乎不变,保持在0.68 gCO_2/g_(sorbent)。
【关键词】:MgO 碱金属盐 CO_2吸附剂 吸附容量 循环稳定性
【学位授予单位】:华东理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O647.33
【目录】:
  • 摘要5-6
  • abstract6-9
  • 前言9-10
  • 第1章 文献综述10-25
  • 1.1 CO_2捕集研究现状10-16
  • 1.1.1 燃烧后CO_2捕集10-15
  • 1.1.2 富氧燃烧15-16
  • 1.1.3 燃烧前CO_2捕集16
  • 1.2 MgO基吸附剂的研究进展16-24
  • 1.2.1 纯MgO的CO_2吸附研究16-17
  • 1.2.2 MgO混合物的CO_2吸附研究17-19
  • 1.2.3 碱金属盐修饰MgO的CO_2吸附研究19-20
  • 1.2.4 碱金属盐修饰MgO的CO_2吸附机理研究20-24
  • 1.3 论文框架24-25
  • 第2章 纳米片状MgO基吸附剂的构效关系及CO_2吸附机理25-47
  • 2.1 实验试剂和仪器25-26
  • 2.2 实验部分26-28
  • 2.2.1 纳米片状MgO基吸附剂的制备26-27
  • 2.2.2 MgO基吸附剂的结构表征27
  • 2.2.3 MgO基吸附剂的性能评价27-28
  • 2.3 MgO基吸附剂的CO_2吸附性能与吸附机理28-42
  • 2.3.1 MgO结构的影响28-30
  • 2.3.2 碱金属盐种类的影响30-31
  • 2.3.3 MgO基吸附剂的CO_2吸附机理31-36
  • 2.3.4 碱金属盐组成和含量的影响36-40
  • 2.3.5 与文献报道的吸附剂性能比较40-42
  • 2.4 吸附条件的影响42-46
  • 2.4.1 MgO基吸附剂的CO_2平衡分压42-44
  • 2.4.2 温度和CO_2分压的影响44-46
  • 2.5 小结46-47
  • 第3章 不同形貌MgO基吸附剂的CO_2吸附性能比较47-61
  • 3.1 实验试剂和仪器47
  • 3.2 实验部分47-49
  • 3.2.1 不同形貌MgO基吸附剂的制备47-49
  • 3.2.2 MgO基吸附剂的结构表征49
  • 3.2.3 MgO基吸附剂的性能评价49
  • 3.3 不同形貌MgO基吸附剂的CO_2吸附性能49-60
  • 3.3.1 MgO基吸附剂的结构性质49-51
  • 3.3.2 MgO基吸附剂的CO_2吸附性能评价51-60
  • 3.4 小结60-61
  • 第4章 结论与展望61-62
  • 4.1 结论61
  • 4.2 展望61-62
  • 参考文献62-69
  • 致谢69-70
  • 附录: 硕士期间的科研成果70

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