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新型纳米结构金属材料的设计合成及其催化和表面性能的研究

孟琦  
【摘要】: 纳米金属材料在催化、电化学、光谱和表面改性等方面具有广泛的应用,制备结构和形貌可控的纳米金属,能够获得各种独特的功能材料,成为当前科学家们广泛关注的热点之一。典型的有纳米空壳金属球、介孔金属以及其他一维和二维金属材料等。不同形貌的纳米金属材料呈现独特的化学性能、光学性能和电学性能。非晶态合金催化剂由于高本征活性和良好的选择性以及强抗硫中毒能力,引起了催化界的普遍关注,但传统化学还原法制备的非晶态合金通常为无孔的不均匀实心颗粒,易团聚和烧结,且活性组分易流失和回收困难,限制了非晶态合金催化剂的应用。本论文旨在从制备方法入手,合成特定结构的非晶态合金,并进一步拓展到纳米金属,由此增强其催化性能或表面性能,研究工作分为四个部分: 第三章通过表面活性剂、水相、油相形成的微乳液模板辅助化学还原得到非晶态Ru-P纳米空心球催化剂,并通过改变制备条件,包括表面活性剂的种类和用量以及环己烷的用量,来调变催化剂的形貌和组成,推测了形成机理。在用于液相葡萄糖加氢制山梨醇的反应中,由于其纳米级空心球的特殊结构,与普通Ru-P、Ni-P、Co-P非晶态合金以及Raney Ni催化剂相比,表现出优良的催化活性和使用寿命。 第四章采用非离子表面活性剂自组装的溶致液晶模板辅助化学还原得到介孔Ru-B非晶态合金催化剂,呈现平均粒径在80 nm左右的蠕虫状介孔孔道的纳米球,由于其具有的大比表面积,在用于麦芽糖加氢制麦芽糖醇的反应中,与普通Ru-B非晶态合金、纯Ru颗粒以及Raney Ni催化剂相比,具有优异的催化活性和重复利用能力。 第五章以表面活性剂与贵金属离子协同自组装形成的囊泡模板辅助化学还原得到外表面带有纳米针孔的中空Au纳米球,平均粒径为60-80 nm,并可以通过改变制备温度来调节壳的厚度。将其作为检测探针染料分子罗丹明6G的SERS信号的基底材料时,与通常使用的Au纳米粒子相比,表现出很强增强性能;用于层层自组装电极制备的DNA生物传感器中,与使用相近粒径的金纳米粒子相比具有更高的灵敏度。


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