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《东华大学》 2012年
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膨胀石墨基复合材料的制备、改性及其对水中特定污染物去除的研究

朱敏聪  
【摘要】:当前,重金属和印染废水污染的日益严重,对重金属和印染废水污染的控制与治理引起了人们广泛的关注。对重金属和印染废水污染的治理方法中,活性炭吸附法具有较好的去除效率,且活性炭的回收与再生拥有成熟的经验。在实际应用中,粉状或粒状活性炭材料的损耗高且重复利用效率不高等缺点,限制着其应用。作为一种新型功能性碳素材料,膨胀石墨(EG)具有疏松、多孔、比表面积大、活性高等特点。EG不仅对各种非极性的有机分子,如油类等具有着良好的吸附性能;在一定条件下,亦对极性分子有一定的吸附效果。为了拓宽EG的应用,如高效率去除极性的有机或无机物质,科学家对EG进行了改性,获得具备特定性能的新型膨胀石墨基复合材料。在前人研究基础上,本文提出利用松散态EG作为基体材料,通过浸渍、炭化、活化等一系列工艺,对其进行复合改性研究,制备几种新型膨胀石墨基复合材料(EG/AC),并将EG/AC作为水中特定污染物高效的吸附剂、净化剂。 本文的研究内容主要包括:松散态EG的微波制备与表征;EG/AC的优化制备与表征;非均相催化剂复合材料——Co3O4/EG/AC的制备与表征;通过EG和EG/AC-1对Cr(Ⅵ)的吸附实验,研究材料吸附重金属离子的特性与机理;考察EG和EG/AC-2对阳离子染料(亚甲基蓝,MB)模拟废水的脱色能力,研究材料吸附阳离子染料的特性和机理;基于硫酸根自由基的高级氧化技术(AOPs)中,对Co304/EG/AC催化PMS氧化剂降解偶氮染料(酸性橙7,A07)进行了研究。本文得到的主要研究结果如下: (1)以商用可膨胀石墨作为原材料,运用微波辐射加热法(MW),快速地制备出松散态EG材料。利用SEM、EDX、XRD和FT-IR等测试手段测试说明,EG的外观如蠕虫状,许多的石墨鳞片互相粘连、叠合而构成EG的内部片层结构,片层间又有着许多蜂窝状的微细孔隙。且EG的孔形多为多边形或狭缝形及与之相对应的楔孔,孔径大小不均,以大孔和中孔为主。微波法制备的EG和常规高温加热法制备的EG外观形貌没有差别。 (2)以松散态EG为基体材料,以新材料的产率及对特定污染物的去除率作响应值,采用中心组合设计(CCD)一响应曲面法(RSM)对新材料的制备工艺进行优化研究,建立模型,确定最优的制备新型膨胀石墨基复合材料(EG/AC-1、EG/AC-2)的工艺条件,可为材料的制备应用提供一定的参考依据。①运用CCD-RSM建立的EG/AC-1制备模型,得到最优制备工艺参数为:Xp(磷酸与蔗糖溶液的质量比)0.93、浸渍液(磷酸与蔗糖溶液)浓度40.53%、炭化温度413.8℃;最优工艺条件下,经过3次实验,建立的模型预测EG/AC-1的产率和对Cr(Ⅵ)的去除率分别为35.74%和83.66%,而实验结果材料的产率及对Cr(Ⅵ)的去除率分别为34.93%和83.07%;②运用RSM建立的EG/AC-2制备模型,最优工艺参数为:浸渍液(蔗糖溶液)浓度22.63%、化学浸渍比(涂覆有蔗糖的EG固化材料与ZnCl2的质量比)282.62%、炭化温度639.53℃,模型预测EG/AC-2的产率和对MB染料的去除率分别为40%和99.98%,而实验结果,材料产率和对MB染料的去除率的均值为37.5%和99.43%。EG/AC-1和EG/AC-2的实际制备产率及对特定污染物的去除率,与模型的预测值误差均在10%以内,说明该模型可以较好地预测EG/AC的实际产率和对特定污染物的去除率。 (3)EG经复合改性后,EG/AC-1对Cr(Ⅵ)的吸附量显著提高,远大于EG(2.5652mg·g-1),达到75.7576mg·g-1,是一种高效的Cr(Ⅵ)吸附剂、净化剂。EG/AC-1对Cr(Ⅵ)的吸附量随着pH值的升高而降低,pH2.0时达到最大;EG则随pH值的升高而先增后降,pH3.0时其吸附量达到最大。利用5种吸附动力学模型分析表明EG和EG/AC-1吸附Cr(Ⅵ)的过程用符合伪二级动力学模型。EG和EG/AC-1对Cr(Ⅵ)的等温吸附过程,Langmuir模型呈现出最好的拟合度。通过热力学计算可知,EG对Cr(Ⅵ)的吸附过程是非自发进行的放热反应,而EG/AC-1吸附Cr(Ⅵ)的过程为自发进行的吸热反应。 (4)研究了EG和EG/AC-2吸附阳离子染料(亚甲基蓝,MB)的特性及机理。结果发现,EG/AC-2是高效的MB染料吸附剂,其最大吸附量达到367.65mg·g-’,优于EG的吸附效果(67.8887mg·g-1)。EG和EG/AC-2对MB染料的吸附量与染料浓度、溶液pH值有关,且各因素间相互影响。多种动力学模型拟合研究表明,EG和EG/AC-2吸附MB染料的过程符合伪二级动力学模型。EG和EG/AC-2对MB染料的等温吸附过程,Langmuir模型的拟合度(R20.99)最好。经吸附热力学分析可知,EG和EG/AC-2对MB染料的吸附均是自发进行的吸热反应,且主要为物理吸附过程。 (5)以制备的EG/AC作为纳米Co3O4的载体,应用溶剂热还原法,制得非均相催化剂复合材料——Co3O4/EG/AC。用Co3O4/EG/AC催化PMS对A07进行降解研究,结果表明:当PMS的用量均为2mM,Co3O4/EG/AC的投加量均为0.05g·L-’,在染料溶液的pH值调至中性时,常温下,Co3O4/EG/AC-PMS系统完全降解A07染料所需的时间为10min左右。同时,随着PMS投加量的增大,溶液的COD去除率均随之增加。并且,催化剂经过3次循环使用后,制得的Co3O4/EG/AC仍能保持较高的催化性能,说明Co3O4/EG/AC具有很好的稳定性。Co3O4/EG/AC-1催化PMS降解A07染料的速率较Co3O4/EG/AC-2(?)。
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