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《东华大学》 2013年
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八羧基酞菁染料用于染料敏化太阳能电池的研究

金玲  
【摘要】:自从1991年O'Regan和Gratzel等报道了他们的开创性工作,染料敏化太阳能电池(DSSCs)以其高效的光电转化效率、低的生产成本引起广大科学技术研究者们的兴趣,经过二十多年的发展,逐步成为传统太阳能电池最有可能的替代者。如何提高DSSCs的光电转化效率,是DSSCs研究的关键问题,本课题从共吸附剂竞争吸附、在电池体系中引入金属纳米复合颗粒和染料的更宽光谱响应范围三个方面开展工作,对基于酞菁类染料敏化剂的DSSCs性能进行了系统的研究和优化,提高了电池的光电转化效率。 本论文中使用微波加热反应法设计合成了四种不同3d轨道(3d0、3d5、3d6、3d10)的八羧基金属酞菁(八羧基酞菁镁、八羧基酞菁锰、八羧基酞菁铁、八羧基酞菁锌),并利用红外光谱、紫外可见光谱、核磁共振氢谱/碳谱对这些化合物进行结构表征,研究了染料的热性能、光性能和电化学性能,并将其应用于DSSCs,系统地考察了金属八羧基酞菁染料与电池性能之间的关系。研究结果表明,八羧基酞菁铁具有相对最佳的热稳定性能,热分解温度最高(504℃);八羧基酞菁锌具有相对最大的Q带摩尔吸光系数(4.07×104M-1cm-1);染料八羧基酞菁铁和八羧基酞菁锌的基态和激发态氧化还原电位同时满足了染料激发态电子向Ti02导带注入和染料再生的电位要求;八羧基酞菁锌染料敏化的太阳能电池在模拟太阳光(AM1.5G,100mW cm-2)光照下,具有相对最高的短路光电流(0.409mA cm-2).开路光电压(0.429V)和光电转化效率(0.13%)。 酞菁染料有较强的聚集倾向,阻隔了光生载流子的传输通道,得到相对低的光电转化效率。引入凹凸棒土纳米颗粒(AT)为共吸附剂对八羧基酞菁锌敏化的太阳能电池的光伏性能进行了优化。研究了不同含量的AT对染料的吸收光谱和光伏性能的影响,结果表明AT有效地抑制了酞菁染料的π-π聚集,提高了电子的注入效率,进而提高敏化太阳能电池的短路电流。当AT的含量为10mg时(染料溶液为50m1),电池的光伏性能参数相对最高;同时,电化学阻抗光谱(EIS)研究表明,当AT含量为10mg时,DSSCs中的TiO2/染料/电解液界面上电子传输阻抗最小,意味着电池中的电子复合几率同样也是最小。 金属银纳米颗粒应用于DSSCs中,主要利用其表面等离子体共振效应。纳米颗粒之间的表面等离子体的相互作用可以有效增强其对光的吸收,从而增强DSSCs的光电流。使用还原反应法制备载银凹凸棒土(Ag/AT)纳米复合颗粒,利用场发射扫描电子显微镜(FESEM).X-射线能谱(EDS)、X-射线衍射(XRD)对其纳米复合颗粒进行表征,并将其应用于DSSCs中,进一步提高DSSCs的光电转化效率。通过FESEM观察了Ag/AT纳米复合颗粒在Ti02电极表面的分布情况,研究了不同粒径的Ag/AT纳米复合颗粒对Ti02电极的吸收光谱以及对DSSCs光伏性能的影响。葡萄糖和硝酸银的物质量比为2:1时,合成的产物Ag/AT纳米复合颗粒的平均粒径为591nm,相对最小。然而,平均粒径大的Ag/AT纳米复合颗粒会在Ti02光阳极形成纳米Ag团簇。Ag/AT纳米复合颗粒的平均粒径最小时,其对应的染料溶液和Ti02光阳极的吸光度相对最强。平均粒径相对最小的Ag/AT纳米复合颗粒更有效地捕获光生电子,使得其组装的电池的光电流相对最大。 为了拓展酞菁染料的光谱吸收范围,有效提高染料分子内电荷转移效率,将天然染料叶黄素引入DSSCs系统中。在Materials Studio5.0上,用密度泛函理论(DFT)的GGA/PBE方法分别对叶黄素和八羧基酞菁锌的分子结构进行优化计算,深入了解两染料的HOMO-2、 HOMO-1、HOMO、LUMO、LUMO+1和LUMO+2的电子云密度分布。理论计算结果表明,叶黄素和八羧基酞菁锌的分子轨道能级理论计算值与实验值是一致的。对不同摩尔比的八羧基酞菁锌/叶黄素共敏化Ti02电极的光物理性能、光伏性能、电荷转移行为以及电子寿命等方面展开了系统的研究。实验结果表明,叶黄素和八羧基酞菁锌双染料使得共敏化太阳能电池的光电流以及光电转化效率比其八羧基酞菁锌和叶黄素单一敏化的太阳能电池有显著的提高。当八羧基酞菁锌/叶黄素摩尔比为4:1时,其共敏化的电池拥有相对最高的光电转化效率(η=0.29%), EIS光谱中的TiO2/染料/电解液界面的阻抗相对最小。
【学位授予单位】:东华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:TQ26;TM914.4

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