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《东华大学》 2016年
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光催化型微生物燃料电池产电特性及对污染物去除研究

孙哲  
【摘要】:微生物燃料电池(Microbial Fuel Cell,MFC)是一种在实现对废水中污染物降解的同时产生电能的新技术。光催化型MFC是利用光催化材料在光照下产生光电效应的特点与MFC一起进行复合产电的装置。应用最为广泛的二氧化钛只有波长小于380 nm的紫外光能够对其激发产生光电效应。粉体光催化材料与其它材料混合制备电极容易产生对光照的屏蔽和阻碍光生空穴和电子的传递。为了实现可见光光催化型MFC的构建,本论文首先利用商业光电池制作MFC-光电池,初步研究了光催化型MFC的可行性。在此基础上利用导电性良好的铜作为基质材料,在铜电极表面制备两种光催化材料,减少了光催化材料与导电基质的混合和压制,利用光催化材料与铜电极之间自然的连接,使得光电极表面的光催化材料将吸收光能激发产生的光生空穴和电子快速传递至电路系统,加快了光催化型MFC阴极的反应速率。在此基础上,初步分析了其产电机理且考察了对污染物的去除特性。本论文的主要内容包括:(1)将一个多晶硅光电池(polycrystalline silicon photocell,PPSC)连接到MFC系统中,构建分体式光催化型微生物燃料电池-光电池系统(MFC-PSSC)。对MFC-PSSC输出电压和功率密度进行测试。结果表明当mfc-pssc从黑暗到光照下进行转移时候,输出电压瞬间从0v提高到1.184v,对光照具有明显的响应,出现明显的光电池特征。构建的mfc-pssc的功率密度光照下可以达到826mw·m-2,远高于单纯的微生物燃料电池76.2mw·m-2和无菌cell-pssc285.2mw·m-2。构建的mfc-pssc光照下加速了对阳极室中有机污染物的降解以及阴极室cr(Ⅵ)的去除。通过16srdna技术对黑暗和光照下的阳极微生物菌落进行分析,结果表明光照下的mfc-pssc阳极中微生物菌落丰度和多样性有所降低,说明较高的电流下对微生物有抑制作用,且对产电菌种的抑制作用小于对不产电菌种的抑制作用。(2)制备了铜基cuo电极,构建了一体式铜基cuo阴极光催化mfc。通过输出电压、线性扫描电流曲线和电化学阻抗谱对铜基cuo电极进行测试。结果表明,在可见光照射下,电池输出电压有所升高,电极线性扫描电流有所升高,电化学阻抗有所降低。通过对比光照和黑暗下铜基cuo电极扫描电流曲线和电化学阻抗谱的变化,对光催化型mfc的机理进行了初步分析总结,认为是光照下cuo电极激发产生的光生空穴-电子对,加速了从阳极传递过来电子的氧化速率,增加了阴极电势,降低了阴极电阻。(3)制备了铜基cuins2电极,构建了铜基cuins2作阴极电极、阴极用甲基橙溶液的一体式光催化mfc。通过输出电压、功率密度、开路电压、线性扫描电流曲线和电化学阻抗谱等电化学指标分析了光照在无氧和有氧条件下对铜基cuins2阴极光催化mfc产电性能的影响。结果表明光照有利于电池性能的提升。通过在有氧和无氧条件下光照对光催化-MFC中阴极甲基橙浓度的测量,结果表明产电性能提高有利于甲基橙的脱色。通过对有氧和无氧条件下光催化MFC产电性能和对阴极甲基橙降解效果和降解产物进行分析,初步推断光催化-MFC在光照下产生的光生空穴被阳极传递的电子直接氧化,光生电子被阴极电子受体氧化。(4)利用MFC做驱动电压,构建了铜基Cu2O电极MFC-光降解装置。通过MFC-光降解装置对甲基橙脱色效果进行测试,结果表明MFC提供的外加电压有利于甲基橙的降解。构建的新装置实现了对MFC实际的利用,为MFC电能使用的途径探索了新的方向。
【关键词】:微生物燃料电池 光催化 可见光 污染物 Cr(Ⅵ) 甲基橙
【学位授予单位】:东华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TM911.45
【目录】:
  • 摘要5-8
  • ABSTRACT8-14
  • 第一章 绪论14-44
  • 1.1 引言14
  • 1.2 微生物燃料电池14-26
  • 1.2.1 微生物燃料电池的基本原理和特点14-16
  • 1.2.2 微生物燃料电池的应用领域16-17
  • 1.2.3 微生物燃料电池在废水处理领域的应用17-21
  • 1.2.4 微生物燃料电池的构型21-26
  • 1.3 微生物燃料电池阴极26-29
  • 1.3.1 微生物燃料电池阴极电极材料26-28
  • 1.3.2 微生物燃料电池阴极对污染物的去除28-29
  • 1.4 光微生物燃料电池29-32
  • 1.4.1 生物型光微生物燃料电池29
  • 1.4.2 光催化型微生物燃料电池29-32
  • 1.5 研究目的和创新点32-33
  • 1.6 研究内容与技术路线图33-35
  • 参考文献35-44
  • 第二章 分体式光催化型微生物燃料电池产电性能及对Cr(Ⅵ)的去除研究44-77
  • 2.1 引言44-45
  • 2.2 实验材料和方法45-55
  • 2.2.1 实验仪器和试剂45-46
  • 2.2.2 实验装置46-51
  • 2.2.3 Cr~(6+)浓度和COD浓度的测量51-52
  • 2.2.4 MFC的理论电压、开路电压和输出电压52-53
  • 2.2.5 极化曲线、功率密度曲线和库伦效率计算53-55
  • 2.2.6 微生物群落分析55
  • 2.3 结果与讨论55-72
  • 2.3.1 不同光照条件下MFC-PSSC的开路电压和输出电压55-57
  • 2.3.2 MFC、MFC-PSSC和无菌Cell-PSSC功率密度曲线57
  • 2.3.3 MFC、MFC-PSSC和无菌Cell-PSSC输出电压57-58
  • 2.3.4 MFC、MFC-PSSC和无菌Cell-PSSC对Cr(Ⅵ)的去除58-60
  • 2.3.5 MFC、MFC-PSSC和无菌Cell-PSSC对COD的去除60-61
  • 2.3.6 MFC、MFC-PSSC阴阳极对电子的利用效率61-62
  • 2.3.7 MFC-PSSC的中Cr(Ⅵ)还原和COD降解机理62
  • 2.3.8 MFC和MFC-PSSC阳极微生物种群分析62-72
  • 2.4 本章小结72-74
  • 参考文献74-77
  • 第三章 一体式铜基CuO阴极光催化微生物燃料电池产电性能研究77-95
  • 3.1 引言77
  • 3.2 实验材料和方法77-82
  • 3.2.1 实验仪器和试剂77-79
  • 3.2.2 实验装置79-81
  • 3.2.3 铜基CuO电极的制备及表征81-82
  • 3.2.4 铜基CuO电极的电化学测试82
  • 3.3 结果与讨论82-91
  • 3.3.1 铜基CuO电极的XRD谱图82-83
  • 3.3.2 铜基CuO电极的SEM图83
  • 3.3.3 光照下对输出电压的影响83-84
  • 3.3.4 光照对阴极LSV曲线影响84-85
  • 3.3.5 光照对MFC电池功率密度的影响85-86
  • 3.3.6 光照对MFC电池开路电压的影响86-87
  • 3.3.7 光照对MFC阴极EIS的影响87-88
  • 3.3.8 光催化阴极微生物燃料电池反应机理88-91
  • 3.4 本章小结91-93
  • 参考文献93-95
  • 第四章 一体式铜基CuInS_2阴极光催化微生物燃料电池的产电性能及对阴极污染物的去除研究95-122
  • 4.1 引言95
  • 4.2 实验材料和方法95-101
  • 4.2.1 实验仪器和试剂95-97
  • 4.2.2 实验装置97-99
  • 4.2.3 铜基CuInS_2电极的制备99
  • 4.2.4 铜基CuInS_2电极的表征99
  • 4.2.5 铜基CuInS_2电极的电化学测试99-100
  • 4.2.6 甲基橙降解测试100-101
  • 4.3 结果与讨论101-118
  • 4.3.1 铜基CuInS_2电极的XRD谱图101
  • 4.3.2 铜基CuInS_2电极的SEM图和EDS结果101-103
  • 4.3.3 铜基CuInS_2电极的紫外可见光谱扫描103
  • 4.3.4 无氧条件下光照下对输出电压的影响103-104
  • 4.3.5 无氧条件下光照对阴极LSV曲线影响104-105
  • 4.3.6 无氧条件下光照对MFC电池功率密度的影响105-106
  • 4.3.7 无氧条件下光照对开路电压的影响106-107
  • 4.3.8 无氧条件下光照对阴极EIS曲线影响107-108
  • 4.3.9 无氧条件下光照、黑暗对阴极中甲基橙降解的影响108-111
  • 4.3.10 有氧条件下光照下对输出电压的影响111-112
  • 4.3.11 有氧条件下光照对阴极LSV曲线影响112
  • 4.3.12 有氧条件下光照对MFC电池功率密度的影响112-113
  • 4.3.13 有氧条件下光照对开路电压的影响113-114
  • 4.3.14 有氧条件下光照对阴极EIS曲线影响114-115
  • 4.3.15 有氧条件下光照、黑暗对阴极中甲基橙脱色的影响115-117
  • 4.3.16 无氧和有氧对微生物燃料电池中有机物降解和产电性能影响分析117-118
  • 4.4 本章小结118-120
  • 参考文献120-122
  • 第五章 微生物燃料电池驱动的光催化降解甲基橙122-136
  • 5.1 引言122
  • 5.2 实验材料与方法122-128
  • 5.2.1 实验仪器和试剂122-124
  • 5.2.2 MFC实验装置124-125
  • 5.2.3 Cu_2O光电极的制备125-126
  • 5.2.4 Cu_2O光电极的表征126
  • 5.2.5 以微生物燃料电池为外加电压组成光电催化电路126-127
  • 5.2.6 甲基橙光电催化降解实验127
  • 5.2.7 甲基橙降解率的测定127-128
  • 5.3 结果与讨论128-133
  • 5.3.1 样品XRD表征128
  • 5.3.2 样品UV-Vis表征128-129
  • 5.3.3 不同催化方式对甲基橙降解率的影响129-130
  • 5.3.4 外加偏压对光电催化降解甲基橙的影响130-131
  • 5.3.5 降解过程中甲基橙溶液的紫外-可见吸收光谱131-132
  • 5.3.6 微生物燃料电池驱动光电极光电催化降解污染物机理分析132-133
  • 5.4 小结133-134
  • 参考文献134-136
  • 第六章 结论与建议136-138
  • 6.1 结论136-137
  • 6.2 建议137-138
  • 攻读博士期间所发表的科研成果及奖励138-139
  • 致谢139

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