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《东华大学》 2017年
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Ti_xV_(1-x)O_2薄膜的制备及其能带结构分析

黄康  
【摘要】:VO_2,一种研究广泛的强电子关联材料,在近室温(~340K)和大气压强下会发生金属-绝缘的一级相变。温度低于相变温度时,VO_2处在单斜相绝缘相,空间点群为P21/c;温度高于相变温度时,VO_2处于四方金红石相,空间点群为P42/mnm。VO_2相变的响应时间极短,达到皮秒量级,且相变伴随电学和光学性能的巨大改变。这些特性使其被广泛应用于电子、光学、传感器、热智能窗等器件领域。一般的,块状VO_2材料相变时会产生错位,因而薄膜形式的二氧化钒较符合实际应用。此外,对VO_2薄膜掺杂可以改变其相变温度、相变回滞宽度等性能,可以拓宽应用范围,同时掺杂也会改变VO_2的轨道能带的电子占据。虽然二氧化钒的相变机理仍在争论,但研究表明VO_2的能带轨道电子占位对二氧化钒的相变起至关重要的作用。所以本文致力于通过Ti~(4+)离子替位V~(4+)离子的掺杂形式来调控二氧化钒的相变温度,并成功使二氧化钒的相变温度提升,升温幅度达1.64℃每Ti.%。并通过对轨道的分析,达到了通过调控能带(轨道)的电子占据来裁制VO_2的特定相变温度的目标。对基于VO_2材料的热敏器件的发展起指导作用。本论文的主要内容和成果如下:(1)共溅射氧化耦合法制备钛掺杂二氧化钒薄膜。通过两个磁控靶把金属V和Ti的两种靶材的同时溅射到蓝宝石衬底,通过保持V靶的溅射功率,并调节Ti靶溅射功率,溅射得到不同Ti含量的V/Ti混合金属薄膜。经过充分氧化后生成Ti_xV_(1-x)O_2薄膜。此法的优点是制备工艺简单,成本低,可制备出高质量的VO_2和掺杂的VO_2薄膜(薄膜电阻差3~4数量级),且膜厚和掺杂浓度可控。并通过TEM、XRD、XPS、光谱和电阻-温度测量等手段表征和分析样品薄膜。(2)以Ti_xV_(1-x)O_2薄膜样品为例,研究了通过调控二氧化钒的3d轨道能带的电子占据,达到相变温度可控的效果。研究并制备了不同掺杂浓度的系列Ti_xV_(1-x)O_2薄膜,其电阻-温度曲线表明相变温度随着x值的增大而增加。相应的高温金红石相的d轨道电子占据通过分析紫外-红外光谱得到。实验结果说明,Ti~(4+)离子取代V~(4+)离子后,其d轨道电子占据减小,相变温度上升。达到了控制轨道电子占据来调控相变温度的预期目标。(3)第一性原理计算了不同含量的Ti_xV_(1-x)O_2的d轨道电子态密度。模拟计算结果显示,随着掺杂含量的增加,费米能级能量下降,d轨道电子占据下降,π*轨道能量上升。与光谱分析结果吻合。
【学位授予单位】:东华大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O484

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