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PVA/PAA水凝胶纤维及其刺激响应行为的研究

费建奇  
【摘要】: PVA/PAA水凝胶是一类非常具有代表性响应性高分子凝胶材料,在化学促动器、人工肌肉、药物传递与释放、膜分离、化学阀等诸多领域具有广阔的应用前景。目前,其制备方法基本采用成膜或在模具中成型,考虑到PVA优异的溶液可纺性以及与PAA良好的相容性,我们提出纺制PVA/PAA凝胶纤维,并对其在电解质溶液的刺激响应行为进行系统的研究,主要内容包括: 1 制备了三种不同网络形式的PVA/PAA凝胶纤维 首次采用溶液湿法纺丝、交联技术制备了三种网络形式的PVA/PAA凝胶纤维:即溶液湿法纺丝、热处理交联技术制备了空间交联结构的热诱导凝胶纤维;溶液湿纺、交联技术制备了PVA为戊二醛化学交联的半互穿网络(SIPN)型凝胶纤维;采用湿纺交联、互穿网络技术制备了PVA为戊二醛交联、PAA为N,N/-亚甲基双丙烯酰胺交联的互穿网络(IPN)型凝胶纤维。 2 研究了热诱导PVA/PAA水凝胶纤维的pH刺激响行为 首次提出了PVA/PAA凝胶纤维在环境溶液pH往复改变时的溶胀/收缩滞后现象并探讨了滞后环形成机理。研究了溶液pH变化时,凝胶网络中PAA含量、网络交联密度对凝胶纤维的溶胀及溶胀突变行为的影响。采用TEM和SEM对热诱导凝胶纤维的形态结构进行了研究,发现凝胶体系中存在相分离现象,在丝条凝固浴定型过程中,存在PAA向凝固浴中的迁移现象。PVA/PAA体系的相分离对凝胶纤维的溶胀突变具有重要的影响。 3 研究了热诱导PVA/PAA水凝胶纤维的非接触电刺激弯曲行为 首次研究了热诱导PVA/PAA凝胶纤维在电解质溶液中、非接触直流电场下的弯曲行为及凝胶结构参数、环境溶液性质对其弯曲行为的影响。实验表明:增加凝胶网络中PAA含量、提高施加电场强度、减小纤维直径能够提高凝胶纤维的弯曲变形程度和变形速度;网络交联密度、溶液pH和离子强度与纤维的电刺 东华大学博士学位论文 激响应曲线上都出现了响应程度和响应速度峰值,对此,通过凝胶网络中大分子 链刚性、固定电荷密度、及不同环境中凝胶内外溶胀渗透压的变化进行了解释。 4研究了热诱导PV人TAA凝胶纤维在金属离子溶液中的溶胀/解溶胀行为 凝胶纤维的溶胀/解溶胀行为依赖于自身结构、化学组成以及环境溶液的性 质,实验表明:凝胶网络中队A含量增加,纤维的溶胀度显著增加:在氯化物 盐溶液中,凝胶纤维的溶胀度随溶液离子强度的增加而下降;在高价金属离子溶 液中,凝胶纤维的溶胀度下降程度尤为显著。凝胶纤维的溶胀度次序和阳离子的 水和半径以及聚梭酸根基团与阳离子之间的配合能力有关。首次提出单价、双价、 三价金属离子与凝胶网络中聚阴离子的结合结构,即单价线形结构(Line卜linkage Strueture)、双价面型结构(plate一erosslinking strueture)、三价体型结构模型 (Stereo一erosslinking Strueture)。 S研究了SIPN型PV人/F人A凝胶纤维的非接触电刺激弯曲行为 首次研究了凝胶纤维结构参数及环境溶液性质对SIPN型PM叼RAA水凝胶 纤维电刺激弯曲行为的影响,包括纤维直径、网络交联密度、凝胶网络中PAA 含量、电场强度、环境溶液的pH及离子强度。实验表明,在保持适当的机械性 能的同时,可以通过调整上述特性参数来控制凝胶纤维的弯曲程度与弯曲速度。 对上述现象,通过凝胶网络中大分子链刚性、固定电荷密度、及不同环境中凝胶 内外溶胀渗透压的变化进行了解释。 6探讨了IPN型P从叼pAA凝胶纤维的溶液pH刺激响应行为 首次研究了IPN型PM叼pAA凝胶纤维的溶液pH刺激响应行为。IPN纤维 的溶胀/解溶胀行为取决于凝胶网络中固定电荷间静电斥力、自由离子的渗透压 以及阳离子对固定电荷的屏蔽效应。和热诱导PVA/P AA凝胶纤维相比,由于IPN 型Pv入/pAA混合体系相容性更好,其刺激响应突变点向低pH值移动,凝胶网 络中队A含量增加,纤维溶胀伸长率增加,溶胀突变点向低pH值移动,提高 IPN任一网络的交联密度,均导致IPN凝胶溶胀程度降低。PVA网络的结构参数 包括交联密度及形态结构对IPN的溶胀突变点的位置具有明显的影响,而N,N/- 亚甲基双丙烯酞胺用量对此没有影响。


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