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《东华大学》 2005年
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尼龙6固相聚合计算机模拟及其工业化应用研究

刘振鸿  
【摘要】:固相聚合(SSP)是在惰性气体的环境中,将低分子的预聚体切片加热到其熔化温度以下,但在玻璃化温度以上进行的聚合反应,尼龙6的固相聚合作为一种有效地提高它的平均分子量的方法已经受到聚合材料领域的化学界和工程界的广泛关注。因此,对尼龙6固相聚合的研究具有重要的理论和实际意义。 本论文对尼龙6固相聚合进行了实验研究,探索了工艺过程和操作条件对固相聚合的影响。在分析了尼龙6固相聚合的聚合方法、固相聚合过程的化学反应、聚合过程动力学及其机理和模型化研究的基础上,建立了尼龙6固相聚合过程数学模型。此模型清晰地描述了切片颗粒内部各点从中心到表面不同层面上小分子扩散、分子量的变化,研究了反应温度、时间、分子量调节剂,切片初始分子量、初始切片水份浓度、切片初始分子量分布以及切片大小等对固相聚合的影响。 为了获得固相聚合计算机模拟中预聚体切片的初始状态,建立了尼龙6水解熔融聚合动力学模型,并根据预聚体的初始分子量通过尼龙6熔融水解聚合模型模拟计算预聚体的组成作为确定固相聚合初值的依据,有效地解决了在固相聚合模拟中初值难以确定的难题。 固相聚合由于在“固体”状态下进行聚合反应,故反应速率常数较之熔融聚合时要小,它除了涉及化学反应速率的温度系数外,还与扩散速率的温度系数等有关,并且小分子副产物的扩散也成为影响缩聚平衡不可忽视的因素,所以固相缩聚反应机理与熔融聚合不尽相同,表观反应速率也远低于熔融聚合。本论文结合实验室研究数据,通过优化回归方法,进行参数估计,确定了在实验室条件下,模型中的表观动力学和热力学参数值。 在上述研究的基础上,开发了尼龙6水解熔融聚合以及尼龙6固相聚合计算机模拟软件,比较实验结果证明所建立的模型是正确的。并通过研究得到了一些有意义的结果: 聚合反应温度是影响固相聚合的重要因素,聚合反应温度越高,反应速度越快,产物分子量也越高,反应的速率也随着增加,但是较高的固相聚合温度会导致切片的泛黄和粘结。在较高的聚合温度下,小分子扩散较快,固相聚合反应过程主要受到化学反应速率的控制,而在较低的聚合温度下,小分子扩散缓慢,切片内部水份的浓度影响了缩聚反应的进行,固相聚合反应过程主要受到小分子扩
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