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《东华大学》 2008年
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催化纤维净化室内空气有机污染物的研究

姚玉元  
【摘要】: 随着人们生活水平的提高,室内空气中挥发性有机化合物(VOCs,VolatileOrganic Compounds)特别是恶臭气体和甲醛污染日益严重,已达到严重影响人们生活和危害人体健康的程度,同时城市居民平均约有80%的时间在室内度过,因此,室内空气中有机污染物的治理势在必行。本论文从合成双核金属酞菁(Mt_2Pc_2)入手,将其负载在纤维素纤维上制备得到新型的功能性纤维-催化纤维,研究了催化纤维对臭气、甲醛等主要有机污染物的催化氧化性能,实现在室温常压下净化室内空气中臭气、甲醛的目的。 论文采用苯酐-尿素路线固相法制备了八羧基金属酞菁(MtPc)和双核金属酞菁,并采用红外光谱(IR)、紫外光谱(UV-Vis)、热重分析(TGA)、原子吸收光谱(AAS)及飞行质谱(MALDI-TOF)对其进行了表征。以巯基乙醇为催化对象,测试了单核八羧基金属酞菁与双核金属酞菁的催化性能,结果表明双核金属酞菁的催化性能高于对应的单核金属酞菁。进一步研究发现单核铜酞菁对毓基乙醇几乎没有催化活性,而双核铜酞菁对巯基乙醇表现出了较高的催化活性,通过分析研究,这是由于双核铜酞菁分子结构的大π电子共轭体系、中心铜离子价态的变化以及酞菁环对不同价态中心金属离子的稳定性不同所致。论文还研究了pH、酞菁浓度和反应温度对双核铜酞菁催化巯基乙醇的影响,结果表明在pH为6~11时,初始反应速率随着pH值的增大而逐渐增大,并且在pH为11时达到最大,随后反应速率有所降低。这主要是由于在金属酞菁催化氧化反应中,巯基乙醇的电离程度随着溶液pH值的升高而增加,其电离产物~-SCH_2CH_2OH也增加,故氧化反应速率增加;当pH大于11时,体系中存在着大量的OH~-,它们将与SCH_2CH_2OH竞争络合酞菁中心的金属离子,占据了配位点而导致催化巯基乙醇的初始反应速率降低。随着温度和催化剂浓度的增加,双核铜酞菁催化活性不断提高,计算双核铜酞菁催化巯基乙醇的活化能Ea为41.19kJ/mol,这说明该氧化还原反应是一个吸热反应。 双核铜酞菁对H_2O_2分解反应的催化性能测试表明,当pH8时,H_2O_2的分解速率随pH的增大而增大;pH≤8时,其分解速率与pH值关系不大。这是由于在碱性状态下,H_2O_2将分解为HOO~-,HOO~-更容易与酞菁中心铜离子配位,从而导致分解H_2O_2的速率提高。双核铜酞菁浓度的对数与H_2O_2初始分解速率的对数基本上呈线性增长关系。同时还研究了混合双核金属酞菁(Co_2Pc_2和Fe_2Pc_2)对巯基乙醇的催化性能,发现混合酞菁表现出了更高的催化活性,这是由Co_2Pc_2与Fe_2Pc_2的协同催化效应所致。 采用阳离子改性剂SM对纤维素纤维改性,然后将双核金属酞菁负载在改性纤维素纤维上制备得到催化纤维(Mt_2Pc_2CF),并优化了制备催化纤维的工艺:pH=8,T=100℃,t=60min,[Mt_2Pc_2]=0.4g·L~(-1)。研究了催化纤维的消臭性能,结果表明催化纤维在常温常压下可有效地催化氧化消除甲硫醇和硫化氢,并且催化纤维具有很好的重复使用性能。 在催化纤维Co_2Pc_2CF中引入助催化剂得到新型的催化纤维(P-Co_2Pc_2CF),研究了P-Co_2Pc_2CF对甲醛的催化氧化性能,并考察了催化剂用量、温度、甲醛初始浓度、氧气、可见光等因素对催化甲醛的影响。结果表明,助催化剂的引入提高了Co_2Pc_2CF对甲醛的催化氧化性能,而且P-Co_2Pc_2CF对甲醛的催化性能随催化剂用量、反应温度、氧气浓度的增加而提高;室内可见光对P-Co_2Pc_2CF催化甲醛基本无影响,而且催化纤维具有很好的重复使用性。通过气相色谱(GC)、高效液相色谱(HLPC)、质谱(MS)等手段对催化甲醛的产物进行了分析,甲醛首先被降解为甲酸,然后进一步矿化为二氧化碳和水。 论文制备的催化纤维可在室温常压下消除室内空气中的臭气和甲醛,具有很好的重复使用性能,这为进一步治理室内空气污染提供了新思路,对解决日益严重的室内空气污染有重大的实用价值和理论指导意义。
【学位授予单位】:东华大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2008
【分类号】:X51

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【引证文献】
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【参考文献】
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【同被引文献】
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7 记者 吴艳荣 董广顺 实习生 刘彦欣;“甲醛风波”未影响我省啤酒市场[N];河北日报;2005年
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