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《华东师范大学》 2011年
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Al-Free Sn-Beta分子筛的制备、表征及其在Beayer-Villiger催化氧化中的性能研究

李培  
【摘要】:杂原子沸石分子筛近年来受到越来越多的关注,其中Sn-Beta分子筛作为较好的Lewis酸催化剂在绿色催化领域具有较大的应用潜能,因此探索Sn-Beta的制备新方法和催化性能将具有重要的意义。 本文分别采用氟体系直接合成法和气固相同晶取代法成功制备出无铝的Sn-Beta分子筛。采用XRD、SEM、UV-Vis、FT-IR、29Si MAS NMR、119Sn MAS NMR等技术表征了Sn-Beta的物理化学性质及Sn原子植入机制,并进一步考察了其在Baeyer-Villiger氧化反应中的催化性能。表征结果显示,气固相同晶取代法制备的Sn-Beta具有较高Sn含量和纳米级晶粒,Sn原子主要以四配位的形式存在于Beta分子筛骨架,且展现出较好的Lewis酸位。与传统的氟体系合成的微米级的Sn-Beta (Sn-Beta-F)相比,Sn含量较高的纳米级Sn-Beta(Sn-Beta-PS)在2-金刚烷酮与双氧水的选择性氧化反应中体现出较优越的催化性能。本论文主要包括以下四部分内容: 1、氟体系条件下合成微米级无铝的Sn-Beta分子筛 在氟体系条件下,使用SnCl4·5H2O作为锡源和脱铝的Beta作为晶种,经过在140℃条件下静态晶化10~40天,成功合成出无铝的Sn-Beta样品(Si/Sn=200~120),通过XRD、SEM、ICP、FT-IR等技术进行表征,氟体系合成法制备的样品具有高纯度,均一形貌,微米级尺寸,且Sn原子有效进入分子筛的骨架。 2、气固相反应法制备纳米级无铝的Sn-Beta分子筛 采用气固相同晶取代法,首先将工业纳米级Beta分子筛在浓硝酸中脱Al,然后在氮气氛中对无铝的Beta分子筛进行高温预处理,之后将其与SnCl4蒸汽发生气固相反应,使Sn原子成功进入分子筛骨架,并展现出较好的L酸位。 3、纳米级无铝Sn-Beta的表征及制备机理研究 采用XRD、SEM、UV-Vis、FT-IR、29Si MAS NMR、119Sn MAS NMR等技术表征了Sn-Beta的物理化学性质及Sn原子植入机制。 4、无铝的Sn-Beta在Baeyer-Villiger氧化反应中的催化性能研究 通过环己酮、金刚烷酮与双氧水的Baeyer-Villiger氧化反应,考察无铝Sn-Beta的催化性能,并对Sn-Beta-F和Sn-Beta-PS的催化性能进行了比较。
【学位授予单位】:华东师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:TQ424.25

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【引证文献】
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【参考文献】
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