含有杂原子锡的MWW型分子筛的合成、结构改性以及催化应用

【摘要】：本论文立足于MWW型结构分子筛,对新型分子筛固体酸催化材料设计合成、催化性能进行了系统的研究。第一部分,成功合成含有杂原子锡的MWW型分子筛,以哌啶为模板剂,硼酸为助晶化剂,详细考察了影响合成的各种条件。我们发现,硼酸和氢氧化钠以及硅源对分子筛的合成起着至关重要的作用,没有氢氧化钠或硼酸,仅仅只能得到无定形的产物,这同Zr-MWW的合成如出一辙。当我们以碱性硅溶胶为硅源时,在NaOH/Si= 0.18-0.3, Si/B= 2.5-4, H2O/Si= 19, PI/Si= 1.4的条件下可以得到结晶度理想的产品,甚至Si/Sn=40时,也可以得到结构相对满意的Sn-MWW。第二部分,考虑到Sn-MWW分子筛层状前躯体可塑性强的特点,我们通过一种简单的后处理方法制备了具有MCM-56相似结构的分子筛。层状前躯体在强酸回流的条件下转变成三维结构的分子筛,可是倘若在室温下搅拌6小时就能形成MCM-56结构。强酸回流使层间模板剂完全脱除,室温条件下酸洗则使层间模板剂部分被脱除,这样会导致结构不稳定,得到的产品相当于部分被剥离,同三维结构分子筛相比会有更多的外表面,因此在催化性能上也会比三维结构的锡硅分子筛有更出色的表现。第三部分,考察了Sn-MWW和Sn-MCM-56在Baeyer-Villiger催化氧化反应中表现。在类似锡含量的前提下,Sn-MCM-56在催化金刚烷酮转化为相应内酯的反应中,不仅反应速率而且最终的转化率都要优于三维结构Sn-MWW,当我们使用体积更大的氧化剂叔丁基过氧化氢时,Sn-MCM-56的表现甚至要优于Sn-beta。

【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：TQ424.25

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