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上海城市植物叶片多环芳烃时空分布特征及源解析

刘营  
【摘要】:多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbon, PAHs)是指分子中含有两个及以上苯环的碳氢化合物,水溶性较差,脂溶性较强,可在生物体内累积,普遍存在于环境中,并且具有极强的致癌、致畸、致突变作用。1976年,国际癌症研究中心(International Agency for Research on Cancer, IARC)列出94种对实验动物致癌的化合物,其中15种属于多环芳烃,苯并[α]芘是第一个被发现的环境化学致癌物,而且致癌性很强。随着上海城市化进程的加快,私家车数量的不断增加及工业生产中有机物热解和矿物燃料的不完全燃烧,大气中PAHs的浓度严重威胁到城市环境安全。 城市绿化植物是城市园林绿化的主要组成部分,是城市天然的净化器,每个城市中都有成千上万的植物种被用来美化环境、提供绿荫、减少噪音、调整温度、降低风速等。同时,植物对其生长环境具有高度依赖性,尤其是绿化树种叶片能够通过气体扩散和干、湿沉降等富集并累积大气中以气态和颗粒态存在着的PAHs,在城市园林绿化建设中发挥着改善城市环境质量的重要作用。 本研究采用GC-MS联用仪对春、夏、秋、冬季樟树(Cinnamomum camphora)、法国冬青(Viburnum odoratissimum)、广玉兰(Mgnolia grandiflora)和夹竹桃(Nerium oleander)四种绿化树种叶片中的PAHs含量进行定量检测,比较了不同季节不同树种叶片吸附PAHs的能力。鉴于樟树叶片吸附PAHs含量较大,进一步分析了其叶片中PAHs含量的时空分布特征,初步解析了其叶片中PAHs的来源,并进行了简单的生态风险评价,以期为城市园林部门选择强吸附性树种提供理论依据,为城市环境健康和管理提供科学依据。 樟树、法国冬青、广玉兰、夹竹桃叶片中PAHs含量范围分别为81.33~1731.75ng/g、110.03~787.24ng/g、102.52~760.11ng/g、85.90~652.51ng/g,均值分别为443.68、251.80、240.15、226.76ng/g。四季不同树种叶片PAHs含量分布:樟树显著高于法国冬青、广玉兰和夹竹桃。春、夏、冬季平均含量分布:樟树法国冬青广玉兰夹竹桃。秋季平均含量分布:樟树夹竹桃广玉兰法国冬青。樟树叶片PAHs含量季节差异最明显,特征为冬季秋季夏季春季;广玉兰和法国冬青叶片PAHs含量季节差异表现为冬季夏季春季秋季;夹竹桃叶片中PAHs浓度的季节分布为秋季冬季夏季春季,且四季样品浓度相差不多。 四树种叶片中各环PAHs分布总趋势为4环3环5环2环6环(分别占∑16PAHs的58.25%、28.49%、5.68%、5.56%、2.02%),3、4环PAHs所占百分比的和占PAHs的80%以上,6环PAHs含量最小。冬季4种植物4环PAHs比例均较高,夏季3环PAHs比例均较高。四季樟树叶片中4环PAHs含量最高,法国冬青3环PAHs含量最高,广玉兰和夹竹桃叶片中3、4环PAHs含量相当,均较高。樟树和广玉兰叶片中3、4环PAHs季节差异明显,夹竹桃叶片中3、4、5、6环PAHs季节差异明显,法国冬青叶片中各环PAHs无明显季节变化。 四季样品中,Fl、Pyr、Chry的含量均较高,并且在樟树中的含量显著高于法国冬青、广玉兰和夹竹桃,低环的Acy、Ace和高环数的BaP、InP、[ghi]P、 DahA以及An、BaA在所有样品中的含量都很低。四种植物叶片中Phe为优势化合物,且Phe的含量都在冬季最高。春季樟树、法国冬青、广玉兰、夹竹桃叶片中含量最高的单体分别为Chry、Phe、Phe、Phe;夏季樟树、法国冬青、广玉兰、夹竹桃叶片中Phe、Phe、Flu、B[b+k]F的含量分别最高;秋、冬季樟树叶片中均为F1含量最高,法国冬青、广玉兰、夹竹桃叶片中Phe含量最高。冬季植物叶片中较高单体的含量高于其他季节。 上海市樟树叶片中PAHs浓度空间分布特征表明,四季高值区一般出现在金山化工区、宝山工业区、吴泾工业区和中心城区交通繁忙区。夏季中心城区受城市“雨岛”和“热岛”效应的影响PAHs含量较低。秋季农村区域受大面积的秸秆燃烧的影响PAHs含量相对较高。冬季高值区范围相比其他季节明显扩大;冬季受盛行主导风向的影响,上海西部和南部地区出现大面积PAHs高浓度区,而宝山区所在区域高浓度PAHs范围偏小。 春、夏季樟树叶片中PAHs含量的区域梯度差异:市区郊区农村;秋、冬季梯度差异:农村郊区市区。三个区域中,樟树叶片中PAHs含量冬季显著高于春季、夏季和秋季;在市区,夏、秋季含量相当,春季含量最低;在郊区和农村,含量特征为秋季夏季春季。在春季,三个区域樟树叶片中Chry含量最高;在夏季,市区和农村叶片中Phe含量最高,郊区Pyr的含量最高,PAHs在2+3环、4环、5+6环的百分比范围较大;在秋季,市区、郊区和农村均为F1的含量最高;在冬季,三个区域F1含量最高,An在农村地区的含量也较高,PAHs组分比例分布最集中。三个区域含量相对均较高的单体Phe、Fl、Pyr、Chry在冬季叶片中的含量显著高于春、夏、秋季。 工业区樟树叶片中PAHs含量最高,交通区和商业区PAHs含量较高,住宅区、文教区、公园绿地中PAHs含量较低。不同功能区,春、夏季樟树叶片中PAHs含量分布特征为工业区交通区商业区住宅区文教区公园绿地,秋季为工业区住宅区交通区商业区文教区公园绿地,冬季各功能区樟树叶片中PAHs含量差异最显著,变化趋势为工业区交通区商业区文教区公园绿地住宅区。除秋季住宅区特殊原因外,冬季各功能区PAHs含量明显高于春、夏、秋季,工业区或交通区在春、夏、冬季PAHs含量均最高。四季Fl、Pyr、BaA、Chry、 BbF、BkF的含量在工业区明显高于其他功能区,Phe、Fl、Pyr、Chry的含量在住宅区或者公园绿地均最低。 用特征比值法和因子分析法对上海市樟树叶片中PAHs进行源解析表明,中心城区叶片中PAHs主要来源于汽车尾气和化石燃料的不完全燃烧,郊区樟树叶片中PAHs主要来源于焦炭和煤炭等化石燃料的不完全燃烧、交通污染以及石油挥发源,农村樟树叶片中PAHs主要来源于草、木、煤炭、焦炭等燃料的不完全燃烧和交通污染。 樟树叶片中,7种USEPA规定的致癌性PAHs的毒性当量浓度和16种PAHs的TTECs分布特征为冬季夏季秋季春季,强致癌性BaP的TECs也表现为冬季夏季秋季春季。工业区叶片中PAHs的TECs明显高于其他功能区,总趋势为工业区交通区、住宅区和商业区文教区公园绿地。强致癌性BaP的TECs在工业区最高。工业区PAHs的潜在致癌性高于交通区。同国内外城市对比发现,上海市樟树叶片中PAHs的TECs处于中等偏低水平。


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