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《华东师范大学》 2017年
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基于纳米结构的光催化材料体系的研究

庞飞  
【摘要】:面对日益严峻的能源危机和环境污染问题,人们正试图通过寻找绿色可持续的能源形式以及对环境友好的物质转化方式,获得理想的解决方法。其中,光催化反应过程通过直接对太阳光能的利用,在氢气的制备、二氧化碳的还原、污染物的处理以及化学合成等诸多领域具有巨大的应用潜力,因此制备高效稳定的光催化剂受到化学和纳米材料科学领域的广泛关注。经过几十年的发展,人们虽然对光催化反应机制有了初步的认识,且在纳米光催化剂的制备方面有了不少成功的尝试,但要将光催化反应大规模推广应用,依然有很多关键问题急需解决。例如,如何通过简单通用的合成方式获得纳米光催化剂,为光催化剂材料的优化选择提供物质基础;如何增强光催化剂对光子的吸收能力;如何提高光生载流子的利用效率;如何在保证活性的同时,还便于催化剂回收再循环。针对这些问题,本论文将围绕以下4个研究工作进行探讨:1.多种形貌Ag_3PO_4纳米簇的合成以及光催化降解污染物研究。新材料的开发对光催化研究至关重要,因而具有高效光催化活性的Ag3P04在近几年备受重视。不同于以Ag离子作为银源的传统制备方法,我们选择Ag纳米晶作为制备Ag3P04的原料。在有磷酸根存在的环境中,通过调控反应溶液的酸碱性和氧化性,直接氧化Ag纳米晶制备出一系列Ag_3PO_4纳米晶结构,包括颗粒状、二十四面体、四面体和四角锥等多种形貌,并且将Ag_3PO_4物理尺寸控制在纳米或亚微米尺度。通过TEM和XRD分析判断可知,不同形貌的Ag_3PO_4纳米结构均是由Ag_3PO_4纳米晶通过晶面取向堆叠而成,因此具有特殊的晶面暴露。光降解染料实验证明颗粒状具有最高的活性,四角锥形具有最好的催化稳定性,而平衡活性和稳定性最优的是二十四面体Ag_3PO_4纳米晶簇催化剂。本工作首次报道了通过直接转化Ag纳米晶制备多种形貌的Ag_3PO_4纳米晶簇的方法。2.光子晶体薄膜作为优良载体材料对光催化活性的协同增强效应。对催化剂活性组分进行负载不仅有利于分离,而且可以促进催化剂活性的提高。光子晶体作为一种新型载体材料,在光催化性能增强方面可以发挥重要作用。通过对介稳态胶体晶前驱体的旋涂及紫外固化,我们制备出大面积的高质量光子晶体薄膜,并用于负载介孔g-C3N4光催化剂用于光催化反应。通过调控光子晶体的结构单元及控制组装过程,我们制备出不同反射峰强、反射峰位以及多禁带复合的光子晶体薄膜,并以此考察载体材料对光催化活性及稳定性的影响。实验表明,当反射峰增强、膜层数增多,光催化活性随之增强。并且当光子晶体薄膜的光子禁带与光催化剂的半导体禁带相匹配时,光催化活性增强最为明显。负载型光催化剂还具有良好的催化稳定性以及回收便利性。这种负载型结构避免了制备反相光子晶体光催化剂时的困难,同时适用于多种不同催化剂材料和多种不同光催化反应。3.Fe_3O_4-CdS-Au三元复合纳米颗粒及其衍生物的可控合成和应用。光催化反应的复杂性要求光催化剂最好可以将多种功能材料集于一身。在功能模块化组装策略的指导下,我们利用种子生长、硫化反应、离子交换、原位还原等多种纳米合成手段,通过多步反应制备出Fe_3O_4-CdS-Au三元复合异质结构。通过对半导体和金属成分的调控,可以得到一系列由不同成分组成的磁性材料-半导体-金属衍生物,并分别参与光催化水解产氢反应。实验结果表明,半导体和金属为光催化剂活性组分,并且当CdS和Pt分别作为催化剂和共催化剂时,反应活性最高;超顺磁材料Fe304纳米晶不参与反应,但可以使复合纳米催化剂通过磁分离的方式从反应溶液中快速分离。综合考虑光催化活性和稳定性,我们认为合成的三元异质结构中Fe_3O_4-CdS-Au的催化性能最优。4.Fe_3O_4/ZIF-8复合纳米催化剂的可控合成及应用。若要纳米催化剂同时满足高度分散性能和高效分离性能,还需要解决很多关键的科学问题。我们以PAA包裹的Fe_3O_4纳米晶颗粒、Zn离子和2-甲基咪唑为反应底物,利用静电吸附原理,一步反应合成出Fe304/ZIF-8复合纳米结构,并有效调控了纳米颗粒的粒径大小、表面电荷及组分间的相对含量。分析结果表明,Fe304/ZIF-8复合纳米催化剂中ZIF-8组分具有较好的热稳定性、高比表面积以及碱性活性位,能够有效催化Knoevengel反应的进行。Fe304组分具有超顺磁特性,使得复合结构纳米催化剂能够从反应溶液中快速分离,多次循环实验后表现出较高的催化稳定性。
【学位授予单位】:华东师范大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O643.36

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