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《华东师范大学》 2020年
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四三苯基膦钯修饰中空多孔有机纳米球的合成及催化研究

刘赢  
【摘要】:近年来,有机多孔材料由于具有较大的孔体积、比表面积,较低的骨架密度以及优异的化学可修饰性等受到了科学家们越来越广泛的关注,并且在气体吸附、存储、分离、传感、光电、药物释放、非均相催化等领域有着潜在的应用前景。尽管目前对于有机多孔材料的应用研究很多,但是因为有机多孔材料种类丰富且修饰策略多样,所以就此来看,有机多孔材料仍有很大的研究以及发展空间。例如,如何简单高效地将贵金属负载到有机多孔材料之上,使其有效利用有机多孔材料可控多级孔道丰富的优势,在均相以及非均相催化领域具有更为高效的应用仍然是一个相当具有挑战性的课题。本文一共分为三章,第一章作为绪论,主要介绍各种有机多孔材料和它们的应用,有机金属催化剂和均相以及非均相催化领域的相关背景。第二章提出了一种通过共混交联的方法一步将小分子有机金属催化剂负载到有机多孔聚合物上合成策略。本章以聚乳酸-b-聚苯乙烯(PLA-b-PS)两嵌段聚合物为前驱体,与小分子有机金属催化剂四三苯基膦钯在氯仿中通过肖尔超交联反应得到了四三苯基膦钯修饰的有机多孔聚合物(H-PONs-Pd(PPh_3)_4)。并且通过FT-IR、XPS、ICP、TEM、BET等表征手段表征了H-PONs-Pd(PPh_3)_4(1/15)的结构与性质,实验结果表明,当控制四三苯基膦钯在合适的比例时,最终合成所得到的催化剂具有中空多孔球状结构,其BET比表面积为587.5m~2/g,且孔体积为1.96m~3/g,钯元素的含量1.8wt%。后续通过以氯苯和苯硼酸为底物的Suzuki-Miyaura偶联反应,证明了所合成的催化剂H-PONs-Pd(PPh_3)_4(1/15)具有较高的催化活性,同时所得催化剂在循环使用了10次后仍有着较高的转化率(93%),证明了该催化剂具有良好的稳定性。除此之外,不同取代基与不同取代位置的卤代底物与苯硼酸的反应证明了所得负载催化剂具有优异的普适性。第三章研究了中空多孔有机纳米球作为纳米反应器封装四三苯基膦钯的制备以及后续在催化偶联反应之中的应用。首先以聚乳酸-b-聚苯乙烯(PLA-b-PS)两嵌段共聚物为前驱体,通过傅克超交联反应得到了具有中空球网络结构的有机多孔聚合物,随后通过溶剂的扩散作用,使三苯基膦和氯化钯在中空多孔有机纳米球纳米反应器的空腔内反应,后续用水合肼进行还原得到包覆四三苯基膦钯的中空多孔有机纳米球催化剂材料(Pd(PPh_3)_4@H-PONs)。通过FT-IR、XPS、ICP、TEM、BET等手段验证了合成的Pd(PPh_3)_4被成功封装在中空多孔有机纳米球(H-PONs)的空腔内,且钯元素含量为1.38wt%。后续以Suzuki-Miyaura偶联和Heck偶联为模型反应考察了Pd(PPh_3)_4@H-PONs的催化活性,发现分别在1h以及3h时,底物的转化率达到了99%以上,证明H-PONs空腔内的Pd(PPh_3)_4仍具有高的催化活性,进一步的泄露实验以及10次的循环实验,证实得到的催化剂也具有优异的循环稳定性。
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