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《华东师范大学》 2004年
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离子液体中的晶体工程——有机—无机杂化材料的设计合成与表征

李懋峰  
【摘要】:材料学家的研究目标主要是致力于研究新的合成方法,发展新的合成技术,从而合成新的化合物、新的凝聚态和聚集态以及具有性能可控的新材料。有机-无机杂化材料由于在生物组织、光化学、电磁学、催化以及吸附等方面具有潜在的应用前景,从而得到了广泛的研究。由于这类杂化材料是由无机成分和有机成分组成的,因此这类化合物通常会表现出一定的特性。近年来,在溶剂热条件下基于自组装方法来合成有机.无机杂化材料取得了一定进展。在溶剂热反应条件下,溶剂的某些性质如密度、黏度以及扩散系数发生了显著变化,因此与通常条件下相比,溶剂会呈现出较大差异,从而大大增加了反应物(通常为固态)的溶解度、扩散能力以及化学反应性,使反应在低得多的温度下就可以进行。通过这种简便的方法,许多结构新颖的有机-无机杂化材料已经被合成出来。 硼磷酸盐与铝硅酸盐、铝磷酸盐相比具有类似的拓扑结构和性质,由于在硼磷酸盐化合物的结构中所包含BO_4(或者BO_3)和PO_4基团协同相互作用,使得这一类新型材料不仅在催化、离子交换、分子筛等领域有着开发和应用前景,而且硼磷酸盐化合物可能用作新一代非线性光学材料、磁学、铁电、和压电功能材料。因此,设计合成新颖拓扑结构和新化学组成的硼磷酸盐化合物并对其性质进行研究已经成为各国化学家和材料学家关注的问题。金属配位聚合物晶体工程是另一类新材料研究的热点,这类材料的研究价值在于二维和三维结构的金属配位聚合物具有特殊电导性、磁性和催化性能;这类材料制备的特点在于能够以分子基材料为目标产物设计与合成,制备过程基本可以实现由分子到晶体、由微观性质到宏观功能的晶体工程设计。 本文研究工作是在溶剂热合成条件下设计新的反应、合成新的化合物以及发现新的合成方法,以促进溶剂热合成技术的发展,逐步建立溶剂与分子结构之间的关系,从而达到设计分子与控制材料性质的目的。本文以离子液体作为反应介质,研究溶剂对化合物形成的影响和与结构之间的关系;通过调变反应的条件、 华东师范大学学位论文:摘要 采用有机模板和有机配体,成功得到了几种结构新颖的有机一无机杂化磷酸盐/硼 磷酸盐以及层状超分子化合物。通过单晶X一射线衍射结构解析对这些化合物的 结构分别进行了研究,这些新的固体材料表现出了许多独特的结构化学特点和结 构特征,如一维直链结构、三维有机一无机夹心型超分子和配位聚合物结构等。 除此之外,以阳离子层和阴离子层交替堆叠为主要特征的超分子化合物还含有其 它丰富的结构特点。在研究这些材料结构的同时,我们也对这些材料的物理和化 学性质进行了有针对性地研究。 研究采用离子液体作为合成晶体材料的介质用于硼磷酸盐、金属配位聚合物 和相关材料的合成,促进了溶剂热合成技术的发展,我们的实验结果证明了离子 液体作为新一代的反应介质在新材料的制备中是一种非常有价值的合成溶剂。在 离子液体中合成了普通溶剂热条件下无法得到的(1)具有一维直链结构的磷酸 盐配位聚合物Co困HZCH级(HZPO4)2;(2)具有夹心型超分子结构特点的硼磷酸 盐配位聚合物(Hmel)3{CoZ[(mel)2(HPo4)2(pO4)]·H3aO3·HZO}(mel=melamine);以 及(3)结构新颖的层状超分子化合物(e:H16N2)+[(e3H6N6)el]一。 具有鲜明结构特点的新型有机一无机杂化磷酸盐/硼磷酸盐配位聚合物以及超 分子材料的合成对发现新的物种、拓宽合成途径、扩大材料的应用范围有着重要 的意义;采用以离子液体为新介质的溶剂热制备技术,合成与制备新型功能材料, 对进一步认识溶剂与目标产物之间的关系以及设计分子和控制材料的性质具有 重要的作用;离子液体在晶体工程中作为反应介质的潜在应用对合成和制备传统 溶剂热条件下不能得到的新的凝聚态以及开拓新材料的应用领域有着十分重要 的意义。
【学位授予单位】:华东师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2004
【分类号】:TB32

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