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《华东师范大学》 2005年
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甲烷低温催化活化的研究

戴成勇  
【摘要】:本文以活化甲烷为目标,系统研究了甲烷氧化偶联、甲烷-低碳烃协同反应 芳构化及甲烷-二氧化碳协同活化等反应体系,并在不同的反应体系中对具有高 效催化活性的催化剂进行了详细研究。具体结果概括如下: 在甲烷氧化偶联反应中,制备研究了Li(SO42-,Cl-)/MgO-(La2O3,Sm2O3) 系列、 Li/MnOx-(MgO,Al2O3,Fe2O3) 系列、Na2W2O4-MnOx-LiCl-(TiO2,TS,SBA15) 系列、 MnO2/Li(SO42-,Cl-)-H3BO3系列、Li2SO4-MnxOy/TiO2系列催化剂,并选择 MnO2/Li(SO42-,Cl-)-H3BO3及Li2SO4-MnxOy/TiO2型催化剂从物种组分、反应温度、 催化剂寿命等方面对催化剂进行了详细研究,最终在制得的MnO2/LiCl-H3BO3 催化剂上获得了C2烃收率为21. 1%;在制得的Li2SO4-MnxOy/TiO2型催化剂上获 得了C2烃收率为19. 1%的最佳结果。这些结果达到了国内外先进水平,并且, MnO2/LiCl-H3BO3催化体系中可能的活性组分--立方晶型的Li4B7O12Cl的发 现,对于OCM反应具有潜在的实用和深入研究的价值。 在对甲烷-低碳烃协同反应芳构化及甲烷-二氧化碳协同活化反应的研究中, 合成了3个系列几十种催化剂:HZSM-5分子筛上负载单金属(Zn、Ga、Mo、Co 和W等)、多金属(Zn-Ga、Gd-Zn、Cr-Mo、Al-Mo和Zn-Ni-Co、Cr-Mo-Zn等)、 杂多酸盐(Cu1. 5PW12O40等)的催化剂:以SBA-15分子筛为载体负载金属Zn 的催化剂;Cr-Si分子筛为载体负载金属Zn的催化剂。在这些新型催化剂上对 C2-C4低碳烃芳构化和甲烷-低碳烃协同反应芳构化进行评价,在这些新型催化剂 上还考察了二氧化碳作为温和的氧化剂对芳构化反应的影响,同时对反应条件进 行了研究。本文从几十种催化剂中挑选出了适合于C2-C4低碳烃芳构化的催化剂 和对甲烷的低温活化具有显著催化效果的数种催化剂。 对于乙烯的芳构化,反应温度450℃时,负载2%Ga(520℃)、1. 35%Zn、 0. 5%La-1. 35%Zn、1. 35%Zn-1%Al和1%Cr-2%Mo-1. 35%Zn的HZSM-5催化剂催 化效果较好,芳烃收率都大于70%,尤其以2%Ga/HZSM-5效果最好,在520℃、 GHSV=1200ml.g-1. h-1时,乙烯转化率达到98. 9%,芳烃收率达到81. 0%。比文献 报道的Ga/ZSM-5催化剂上芳烃收率75%,高出6%。在实验结果基础上对金属 负载HZSM-5双功能催化剂在乙烯芳构化中的作用作了简单的讨论。
【学位授予单位】:华东师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2005
【分类号】:O643.3

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