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纳米二氧化钛光催化材料改性研究

张敏  
【摘要】: 随着工业生产的迅速发展,大量的废物不断排入自然界,严重威胁着人类的健康和生命,因此,“三废”问题就成了人们亟待解决的问题。目前光催化氧化技术成为处理废水污染的方法中最有前景的一种。光催化过程是通过化学氧化的方法,把有机污染物矿化分解为水,二氧化碳和无毒害的有机酸。半导体例如TiO_2、ZnO、CdS等作为光催化剂一直用来光催化氧化有机污染物,其中二氧化钛作为光催化剂具有化学性质稳定,价廉易得,无毒等优点,但是二氧化钛也存在一些缺陷,纯二氧化钛光催化剂的光生电子-空穴对的再复合率高,量子效率偏低,光催化性能不突出。纯二氧化钛(锐钛矿型)的吸收带隙为3.2 eV,其对应的吸收波长为387nm,只能利用占太阳光谱范围4%的紫外光部分,对太阳光的有效利用率低和较低的光量子效率是限制光催化实用化和工业化的主要原因。因此,对纳米二氧化钛的改性研究,降低催化剂的光生电子-空穴的复合率,提高其催化性能和对太阳光的利用率具有重大的研究意义。 目前,人们在二氧化钛光催化剂的改性上做了大量研究,研究表明,通过对半导体二氧化钛沉积贵金属、掺杂离子、光敏化以及表面还原处理等方法提高稳态光降解量子效率及光催化性能。 本论文采用多壁碳纳米管/二氧化钛的复合以及在二氧化钛中掺杂无机镍离子的方法,对纳米二氧化钛进行改性研究,提高其光催化性能和对太阳光的利用率。 因为碳纳米管具有特殊的原子结构,比表面积大,特殊的机械性能和电子性质等优点常用于传感器,电子设备,气体储存器等领域。我们首先采用醇盐水解法制备了纳米二氧化钛/多壁碳纳米管(MWCNT)复合光催化剂。将制备的TiO_2/MWCNT在不同温度下煅烧,得到不同晶型的二氧化钛。复合催化剂无论在紫外光还是在可见光下都具有良好的催化活性,提高了量子效率和太阳光的利用率。利用透射电镜观察到纳米二氧化钛紧密均匀的包覆在碳纳米管外。通过紫外-可见吸收光谱和荧光发射光谱等表征数据分析,碳纳米管一方面可以调制纳米二氧化钛的能级结构,提高可见光的利用率;另一方面可以传递二氧化钛受激发产生的电子,从而降低电子与空穴的复合,提高了其光降解污染物的效率。 另外,我们还选择了金属离子掺杂的方式对二氧化钛进行改性研究。其中掺杂过渡金属元素最为热点。尽管贵金属沉积例如Pt具有很好的光催化性能,但是它的成本太高。因此我们选择过渡金属中的Ni进行离子掺杂改性的研究。我们采用溶胶-凝胶法制备了镍离子掺杂的二氧化钛光催化材料,利用靛蓝胭脂红染料溶液为目标污染物在可见光下将其光催化降解研究了不同Ni掺杂TiO_2催化剂的光催化活性。重点研究了不同镍掺杂浓度和煅烧温度,表面状态等对镍掺杂二氧化钛催化剂的影响,其中镍的掺杂浓度为1%,经过400℃煅烧的催化剂的效果最好,在可见光下50分钟就可以将10mg/L的靛蓝胭脂红溶液降解完。通过XPS、TEM等多种表征手段对镍掺杂纳米二氧化钛的结构与光催化性能进行了深入分析研究,发现在较低温度下煅烧可以获得镍离子晶格掺杂而不是表面复合的新型材料,通过镍离子缺陷能级的引入改变了二氧化钛的能级结构,提高了材料可见光下的光催化氧化的效率。 本论文制备的新型二氧化钛光催化剂相比于其它的同类催化剂,扩大了TiO_2催化剂的光吸收范围并提高了催化活性。这些新型高效的TiO_2光催化剂在降解染料废水、室内有害气体等环保领域有广泛的应用前景。


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