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《华东师范大学》 2009年
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基于MWW型沸石的双功能催化材料的设计合成和应用

李宁宁  
【摘要】: 传统的均相催化剂,存在着分离困难、利用率低等问题,而分子筛的研究发现为催化领域开拓了一条新的途径。分子筛催化剂不仅具有择形性,还可以经负载、修饰,增加新的功能,呈现出高原子利用率、多次重复利用等均相催化剂所不具有的催化功能,从而提高反应的效率。本论文就是希望通过在MWW型分子筛上嫁接或者负载新的功能基团和催化物种,制备双功能催化剂,以达到将复杂的反应一步催化的效果。 首先,在含铝的MWW型分子筛MCM-22上引入带有胺基的有机硅烷试剂,或者将其进行层剥离增加其比表面积后,嫁接胺基功能化,制得酸碱双功能催化剂;将它们分别用于催化克氏缩合反应和硝基缩合反应,考察它们碱性和酸碱协同机理。 其次,层剥离的Ti-MWWf(Del-Ti-MWW),嫁接巯基以后,用一定浓度的双氧水溶液将巯基氧化成磺酸基团,得到Del-Ti-MWW-SO_3H的既具备氧化性能,又具备酸性的材料,用于尝试一步催化环己酮制备己内酰胺的反应,结果显示有待继续寻找合适该催化剂的双功能催化反应。 最后,在Ti-MWW上用浸渍法负载氯化铑,并且用季铵盐类的碱调节PH值,用其中的氢氧根离子交换氯化铑中的氯离子,制得氢氧化铑负载的Ti-MWW(Rh(OH)_x/Ti-MWW),是一种金属双功能催化剂,将其用于一步法催化醛类合成酰胺具有高的活性和选择性,从而开拓Ti-MWW除了在催化氧化直链烃、环烷烃、氨肟化反应以外的应用,将合成酰胺的反应步骤简单化,反应过程绿色化,找到了一种合成酰胺的新途径。
【学位授予单位】:华东师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2009
【分类号】:O643.32

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【参考文献】
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