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Au/TiO_2结构调控及其可见光催化性能研究

李雅丽  
【摘要】:近年来,环境污染日益严峻。在众多污染物的处理方法中,光催化技术由于其绿色环保、无污染等优点,为环境净化开辟一条新道路。二氧化钛是最常用的光催化剂之一,由于二氧化钛化学稳定性好、廉价易得,在光催化降解污染物方面潜力很大。TiO_2半导体的电子能带结构决定其仅能够利用太阳光中的紫外光部分进行光催化反应。然而,到达地球表面的太阳光谱中,紫外光仅占3%~5%。因此,TiO_2对太阳光的利用效率极低。此外,TiO_2受光照射以后产生的电子和空穴,在迁移过程中存在着严重的复合,主要发生在二氧化钛的内部和表面,这造成了二氧化钛的光量子效率很低(≤4%)。目前,贵金属修饰是提高二氧化钛对光利用率的方法之一。贵金属通过改变电子的分布而改善了半导体的光催化性质。贵金属沉积可以减少光生电子和空穴的复合,使光量子效率得以提高,这为拓展其可见光响应提供了一个新途径。贵金属中金纳米颗粒大小、形貌可控、制备方法成熟。将其适量、高分散的沉积在TiO_2表面,制备出Au/TiO_2光催化剂,使材料的光吸收拓展到可见光区。然而,Au/TiO_2光催化剂的光生电子与空穴分离效率较低,导致其应用范围受限。针对光催化材料关键问题之一,促进光生载流子的分离,本文围绕Au/TiO_2材料展开工作。分别对二氧化钛的晶相组成、纳米结构、金纳米颗粒的负载量以及金与二氧化钛之间的界面进行研究,旨在通过调控二氧化钛的结构来提高Au/TiO_2可见光催化还原性能。论文主要研究以下三个部分:(1)通过将金纳米颗粒与不同晶相的二氧化钛相复合之后,考察载体晶相组成对复合材料Au/TiO_2光生电子与空穴分离效率的影响;Au/TiO_2复合材料的性能受多方面的影响,如AuNPs的尺寸、形貌等等。本论文第一部分主要针对载体二氧化钛的晶相结构展开研究。采用醇热法制备得到二氧化钛,并对其进行一系列不同温度的焙烧。利用高温的方法焙烧得到锐钛矿、锐钛矿与金红石的混相及金红石结构。通过XRD,BET,TEM,XPS,DRS等表征手段对所制备的材料进行形貌及结构的分析,并对其进行Cr(Ⅵ)溶液的可见光还原活性测试。通过表征数据及光催化还原Cr(Ⅵ)溶液的活性数据发现,二氧化钛焙烧700oC后,负载Au NPs后所得到的样品Au/FLT-700性能最优,说明混相结构使得电子与空穴快速分离。(2)通过构建多级的二氧化钛,利用三维结构对光具有多次反射,增强Au的等离子体效应,从而提高可见光催化性能;Au/TiO_2复合材料将二氧化钛的光吸收拓展到可见光区,但是材料对光的利用率不高。第二部分工作围绕二氧化钛的形貌展开,希望提高Au/TiO_2复合材料对可见光的利用率。通过醇热法构建三维结构二氧化钛,其具有开放结构,片状花瓣之间相互连接,且边缘暴露有利于光吸收。采用研磨的方法破坏二氧化钛的三维结构作为对比样品,将研磨前后的TiO_2与Au NPs复合制备出样品,对其形貌及结构进行一系列的表征。考察研磨前后的Au/FLT与Au/ground-FLT对Cr(Ⅵ)溶液的可见光还原性能。相比于研磨后的样品Au/ground-FLT,得出三维结构二氧化钛提高了Au/FLT在可见光区的吸收,增强了材料对光的利用率。(3)在二氧化钛与金纳米颗粒界面引入氧化铝层,探索惰性氧化铝层对Au/TiO_2光催化剂光生电子与空穴分离效率的影响。相关文献认为,氧化铝的引入可以提高染料敏化电池的性能,原因在于氧化铝层对电子与空穴的复合起到阻碍作用。论文第三步部分围绕Au/TiO_2材料的界面展开。希望在Au/TiO_2界面引入氧化铝层,减少复合。查阅相关文献,调节铝源的加入量制备出不同含量氧化铝包裹的Au/Al_2O_3/TiO_2材料,对其形貌及结构进行一系列的表征,考察其对Cr(Ⅵ)溶液的可见光还原性能。实验证明氧化铝层的存在,的确可以对电子与空穴的复合起到阻碍作用。


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