收藏本站
《上海师范大学》 2003年
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

丙烯腈常压气相加氢氧化铝负载钯、镍催化剂及动力学研究

王法强  
【摘要】: 本论文简要的介绍了催化加氢技术在精细化工领域中的应用,以及负载钯催化剂的应用与制备技术。建立了固定床常压气相加氢装置。考察了钯、镍催化剂的制备条件,碱(土)金属氧化物修饰的氧化铝负载钯催化剂对丙烯腈气相催化加氢的影响。采用催化性能稳定的Pd/Al2O3-CaO催化剂,进一步考察了丙烯腈常压气相加氢动力学方程。主要及结论如下: 钯催化剂是优良的选择性催化剂,氧化铝负载钯催化剂丙烯腈气相双键加氢选择性较高,产物中检测不出有丙腈之外的物质。但催化活性不稳定,丙烯腈的转化率随催化剂的使用时间的增长逐渐降低。试验结果表明:经pH=4的PdCl2溶液浸渍, 473K焙烧,钯负载量小于0.3%的Pd/Al2O3催化剂活性较稳定,36%的甲醛溶液还原比用氢气还原的活性稳定。氧化铝负载镍催化剂的催化活性与稳定性均比钯催化剂差。在723K温度下焙烧与氢气还原,镍负载量小于10%的条件下制备的催化剂性能较好。在反应初期有少量的胺类副产物生成。 用碱(土)金属氧化物修饰后,Pd/Al2O3稳定显著提高,但Ni/Al2O3的稳定性有降低的趋势。含CaO量为30%时的Pd/Al2O3性能最好,相同含量的Na2O、K2O修饰的Pd/Al2O3稳定性与Pd/Al2O3-CaO比较接近,但活性稍有差别:Pd/Al2O3-CaOPd/Al2O3-Na2O Pd/Al2O3-K2O 。浸渍法制备的催化剂的活性与稳定性均比溶胶凝胶法的好。碱(土)金属氧化物能提高Pd/Al2O3催化剂稳定性的原因可能是其能提高活性组分的分散度,降低载体氧化铝的酸性,影响钯与载体之间的电子效应。 采用稳定性较好的Pd/Al2O3-CaO催化剂,在常压固定床反应器中考察了丙烯腈气相加氢的反应动力学方程式。在反应温度小于170℃的条件下, 以氮气调整物料配比,改变接触时间测定动力学方程为:
【学位授予单位】:上海师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2003
【分类号】:O643.3

手机知网App
【引证文献】
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 沙鹏艳;胶体镍催化氢化丙烯腈的性能研究[D];中国海洋大学;2008年
2 苏海兰;乙烯—硫化氢催化加成合成乙硫醇[D];天津大学;2007年
【参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 李增敏,张曼征;Pd-Bi/吸附树脂催化剂催化氧化L-山梨糖的性能[J];催化学报;1990年02期
2 高燕,王复东,廖世健,余道容,孙楠;PVP负载Pd-Co催化剂催化六氯苯的加氢脱氯[J];催化学报;1999年03期
3 张振权;刘金龙;孙云鸿;苏永成;;纤维素氧膦—钯络合物合成及催化加氢的研究[J];东北师大学报(自然科学版);1990年04期
4 刘菁,徐筠,廖世健,李灿,辛勤;(PdCl_2-PVP)/Al_2O_3催化剂中Pd状态的探讨[J];分子催化;1992年01期
5 胡常伟,王文灼,徐光宇,潘曦,陈豫;制备条件对Ni在Al_2O_3表面上的分配形态及Ni/Al_2O_3体系催化加氢性能的影响[J];分子催化;1993年06期
6 胡常伟,陈豫,田安民;还原温度对Ni/Al_2O_3催化剂上H_2、CO吸附的影响[J];分子催化;1996年05期
7 周仁贤,徐晓玲,郑小明;氧化铈对Pd/Al_2O_3表面上CO氧化性能的影响[J];高等学校化学学报;1996年03期
8 吴世华,朱常英,黄唯平,赵维君,张书芨;金属蒸气法制备聚合物固载双金属催化剂———Pd-Cu催化剂的价态,分散度与活性[J];高分子学报;1997年01期
9 江琦;担载型钯催化剂对CO_2加H_2甲烷化反应的催化性能[J];贵金属;1998年02期
10 张晓梅,杨一昆,卢军,闭光育,朱鹰;石油化学工业中的贵金属催化剂[J];贵金属;1998年02期
【共引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 曲传阳;贾凌云;;六氯苯环境清除技术研究进展[J];安徽农业科学;2007年22期
2 郭晓俊,杜迎春,田巍伟,张吉瑞;液相烷基化合成异丙苯催化剂寿命的延长 Ⅰ催化剂制备及性能[J];北京服装学院学报;2003年02期
3 张军;路桂娥;曹宏安;朱剑;;微量热法研究环境湿度对某新型改性双基推进剂热分解的影响[J];火炸药学报;2008年04期
4 林强,范丽娟;SO_4~(2-)/ZrO_2固体超强酸的结构表征[J];北京联合大学学报;2000年S1期
5 魏守强,刘瑛,邵忠财;电化学生成臭氧的研究进展[J];表面技术;2005年03期
6 李华强,费逸伟,姜旭峰;喷气燃料在合金表面的碳沉积[J];表面技术;2005年04期
7 高燕,廖世健,徐杰,上官勇刚,顾志祥,蹇锡高;PVP-Pd催化六氯苯加氢脱氯中两种氢源的贡献[J];催化学报;2000年04期
8 李星玮,李晓宣,居明,赵宝昌;聚苯胺膜电极在苯胺单体聚合反应中的电催化性能[J];催化学报;2001年01期
9 欧阳兴梅,韩建荣,康汝洪,甄小丽;PVP-PdCl_2-CuCl_2/SiO_2-PEG600催化芳香氯化物的水相脱氯[J];催化学报;2001年05期
10 高正虹,吴芹,何菲,李振花,许根慧;钯系催化剂的氨中毒研究[J];催化学报;2002年01期
中国重要会议论文全文数据库 前6条
1 胡瑞生;常桂英;孙艳;牛建中;高玲;;制备方法对Mg-Cr-O催化剂结构与性能的影响[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
2 张丽丹;韩春英;訾凤兰;郭坤敏;张兴英;;Cu-Mn-Zr-Ce-O氧化物在苯废气燃烧反应中催化活性的研究[A];第五届全国工业催化技术与应用年会论文集(下册)[C];2008年
3 姚少华;李宏勤;武学军;;双段床苯法顺酐催化剂的研发与工业应用[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
4 董玉环;孟庆朝;刘立华;;官能化蒙脱土负载PVP-Pd-Sn催化芳香卤化物水相脱卤[A];第三届全国有机化学学术会议论文集(上册)[C];2004年
5 栾敏杰;朱宇君;袁福龙;张国;李丽;付宏刚;;Ru/SBA-16介孔分子筛催化剂催化分解NO的研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
6 扈彬;刘温霞;张洁;;光催化技术及前景分析[A];山东造纸学会第七届会员代表大会暨山东造纸学会2012年学术年会论文集[C];2012年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 蔡皓;三效催化转化器长寿低排放机理及性能优化研究[D];湖南大学;2010年
2 熊辉;CuCl/Schiff base配合物在液相氧化羰化反应中的催化活性、寿命及腐蚀性研究[D];华中科技大学;2010年
3 孙松;TiO_2基光催化剂的制备、结构及光催化降解VOCs性能与机理研究[D];中国科学技术大学;2010年
4 黄辉;脂肪酸甲酯加氢制脂肪醇Cu/Zn催化剂的失活机理研究[D];华东理工大学;2011年
5 邱滔;全氟烷基金属酞菁衍生物的合成及应用[D];华东理工大学;2011年
6 董振堂;活性蓝220及其活性中间体的合成化学和工艺[D];大连理工大学;2006年
7 褚睿智;微波辐射下耐硫型Pd催化剂的可控制备及在一步法合成二甲醚中的应用[D];中国矿业大学;2010年
8 史荣会;二烯烃低温选择加氢镍基催化剂研究[D];天津大学;2010年
9 曹海雷;微波辅助聚乳酸/蒙脱土纳米复合材料的制备及性能研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
10 赵红;纳米银(钯)在晶态碳上的负载及其表面增强拉曼效应[D];哈尔滨工业大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 张勇;金属配合物纤维的制备及其对CO的吸附性能研究[D];安徽工程大学;2010年
2 唐凤金;活性炭负载掺杂钯催化剂的制备及其加氢性能研究[D];华东理工大学;2011年
3 胡淼;异戊二烯水合制备甲基异丙基酮[D];华东理工大学;2011年
4 陈茂荣;沸石-TiO_2-Cu_2O复合光催化材料的制备及性能研究[D];武汉工程大学;2010年
5 刘伟文;泥磷制取次磷酸钠尾气的多相催化氧化研究[D];昆明理工大学;2010年
6 张娜;添加钒对Pd/Al_2O_3-TiO_2催化剂上醇醛催化氧化性能及表面特性的影响[D];太原理工大学;2011年
7 孔祥鹏;苯催化加氢制备环已烷工艺及催化剂改性研究[D];太原理工大学;2011年
8 刘静;铬天青S形成树脂分离富集极谱测试地质样品中贵金属Ru、Pt、Rh的研究[D];吉林大学;2011年
9 王君;生物质焦油水蒸气转化制富氢气体催化剂研究[D];大连理工大学;2011年
10 白雪;AZO靶材热压致密化过程研究[D];北京有色金属研究总院;2011年
【同被引文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 马爱增;负载型Ni B非晶态合金催化剂的表征及催化性能[J];催化学报;1999年06期
2 孟琦,吴跃东,万颖,李和兴;用超声波技术制备的Raney Ni催化剂及其催化加氢活性[J];催化学报;2004年07期
3 李同信,张秀峰,李合秋,靳常德,蒋育林,崔建彤,王大庆;非晶态超微粒子镍合金催化剂的研究 Ⅰ.Ni-B合金的制备及表征[J];催化学报;1995年04期
4 傅相锴,何佑秋,马学兵,刘昌华,温淑英;带络合基团的混合磷酸-膦酸锆载体的研制[J];催化学报;1996年03期
5 陆致龙,王蓉,柯俊,陈桦,慕旭宏,宗保宁;原始合金制备方法对Raney Ni催化剂结构及加氢活性的影响[J];催化学报;1997年02期
6 王茜,刘汉范;碳负载胶体金属铑催化气相甲醇羰基化反应[J];催化学报;1997年02期
7 李鹏,官建国,张清杰,赵文俞,袁润章;1,2丙二醇液相还原法制备纳米镍粉的研究[J];材料科学与工艺;2001年03期
8 黄钧声,任山,谢成文;化学还原法制备纳米铜粉的研究[J];材料科学与工程学报;2003年01期
9 齐艳妮,殷德宏,王季平,王金渠;乙二醇溶剂中纳米镍的制备研究[J];材料科学与工程学报;2005年03期
10 周全法,蒋萍萍,朱雯,赵德建;抗氧化纳米铜粉的制备及表征[J];稀有金属材料与工程;2004年02期
中国硕士学位论文全文数据库 前2条
1 李敏;纳米镍及其复合粉的制备及催化性能研究[D];南京理工大学;2004年
2 高林娜;胶体铜催化剂催化特征的研究及量化计算[D];中国海洋大学;2005年
【二级引证文献】
中国期刊全文数据库 前1条
1 周英;刘宝生;郎春燕;陈小平;;油气副产H_2S的脱除与应用[J];广东化工;2012年05期
【二级参考文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 陈步时,冯知明,陈荣耀;聚乙烯吡啶二氯化钯络合物催化烯烃加氢[J];催化学报;1980年03期
2 王殿勋,李永军,江英彦;聚乙烯吡咯烷酮—钯络合物结构的X射线光电子能谱研究[J];催化学报;1982年01期
3 刘家钧,陈钰瑄,李耀翼;氧在Co_3O_4催化剂上的化学吸附[J];催化学报;1984年02期
4 过中儒,徐慧珍,蒋志诚,尹元根,周炎如;Pd/Al_2O_3催化剂制备因素的研究[J];催化学报;1984年03期
5 陈燕馨,陈怡萱,李文钊,盛世善;Pd/TiO_2上乙烯选择氧化的催化作用机理的探讨[J];催化学报;1987年04期
6 李增敏,张曼征;Pt-Pb/吸附树脂催化剂催化氧化L-山梨糖的性能[J];催化学报;1989年01期
7 王琳,吴凯,陈焱,陈昌生,姜玄珍;载体和添加剂对负载型钯催化剂上CO_2氢化反应的影响[J];催化学报;1989年02期
8 吴世华,杨树军,王序昆;溶剂化金属原子浸渍法制备高分散负载型催化剂——Ⅰ.Fe,Co,Ni负载型催化剂的制备和表征[J];催化学报;1989年03期
9 卢冠忠,汪仁;氧化铈在非贵金属氧化物催化剂中的作用——Ⅰ.铜和铈负载型氧化物中的氧的性能[J];催化学报;1991年02期
10 徐忠民,苏运来,李全芝,胡家芬;Pd/HM催化剂的制备及其表面酸性质[J];催化学报;1994年02期
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前10条
1 周玲玲;陈启纯;徐祖辉;肖述章;周国光;;镧系元素对丙烯腈选择性加氢的改性效应(英文)[J];上海师范大学学报(自然科学版);2005年04期
2 王法强,徐祖辉,周国光;Pd/Al_2O_3气相催化丙烯腈制丙腈添加CaO的研究[J];上海师范大学学报(自然科学版);2002年04期
3 陈一飞,丘礼元;丙烯腈催化氢化制丙腈[J];化学世界;1995年07期
4 周玲玲;肖述章;徐祖辉;周国光;;镧系元素对Pd/Al_2O_3的修饰及其与丙烯腈气相加氢的关联(英文)[J];化学研究与应用;2006年07期
5 叶庆国;程世超;梁广荣;;电解法生产己二腈回收腈类模拟与优化[J];化学工业与工程;2011年05期
6 欧俊军;李惠萍;孙宏凯;;粗乙腈气相色谱分析法的研究与改进[J];石化技术与应用;2006年01期
7 周洪柱;崔云彪;李光;;毛细管气相色谱法测定丙烯腈中微量杂质[J];应用化工;2009年04期
8 于桂霞,陈红军;丙烯腈中杂质的分析[J];色谱;1994年01期
9 王红卫,徐国兴,魏昂锋;1-氯-3-甲氧基丙烷的合成[J];精细与专用化学品;2005年15期
10 孙云鹏,孙传经;丙烯腈中微量杂质的毛细管色谱法分析[J];色谱;1997年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 周晓奇;李军;刘维孝;吴志涛;王有坤;越艳芳;张琦;;新型重整预加氢催化剂的研究开发[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
2 张学军;张志华;葛冬梅;王甫村;;高中油型加氢裂化催化剂的研制[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
3 孙爱国;;催化汽油加氢脱硫[A];苏、冀、皖、赣、鄂石油学会第22届学术年会论文集[C];2004年
4 赵金海;王连英;何静;;水滑石前体制备负载型CO加氢金属催化剂[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
5 宁剑波;徐杰;刘菁;路芳;马红;李晓强;于维强;赵静;;对氯硝基苯选择加氢中溶剂效用[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
6 唐博;吕仁庆;项寿鹤;;用于裂解汽油—段加氢的新型贵金属催化剂的制备[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
7 王士新;袁平飞;李殿昭;;FRIPP石油蜡加氢精制技术及进展[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
8 张惠民;赵震;徐春明;段爱军;;丙烷氨氧化制丙烯腈反应机理及催化剂研究进展[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
9 雷鸣;张全信;;剩余碳四馏分全加氢制乙烯裂解原料的研究[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
10 胡胜;张志华;谭明伟;;馏份油加氢异构催化剂的开发[A];第1届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2004年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 赵天奇 汤中好;安庆石化丙烯腈部一年半安全卸氨5万吨[N];经理日报;2007年
2 实习记者 赵淑玲;丙烯腈市场探底回升恐需时日[N];中国化工报;2010年
3 苏敏;乙腈“小”产品做出“大文章”[N];中国石化报;2009年
4 饶兴鹤;亚洲丙烯腈己内酰胺前景堪忧[N];中国石化报;2005年
5 贡立新;丙烯腈价格大幅上扬 我企提高应变力[N];国际经贸消息;2000年
6 记者  张家洲;第三届中国丙烯腈与腈纶市场论坛下周开幕[N];中国纺织报;2006年
7 饶兴鹤;纺织品贸易摩擦影响亚洲丙烯腈市场[N];中国化工报;2005年
8 庆兵;丙烯腈产能逐年增加[N];中国商报;2001年
9 庞晓华;中国引领全球丙烯腈市场走出困境[N];中国石油报;2004年
10 金山;丙烯腈应大力发展[N];中国化工报;2001年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 吴鑫;丙烯腈雄(男)性生殖毒性研究[D];复旦大学;2003年
2 张晨;浓乳液快速聚合方法的研究[D];北京化工大学;2002年
3 张峻松;超支化冠醚聚合物的合成及其性能表征和丙烯腈本体基因转移聚合的研究[D];郑州大学;2005年
4 朱明乔;丙烷法制丙烯腈催化剂的设计及原位红外研究[D];浙江大学;1996年
5 梁滔;采用附聚技术制备抗冲树脂改性剂及耐热阻燃树脂合成研究[D];西北师范大学;2004年
6 韩娜;含相变材料微胶囊的丙烯腈/第二单体共聚物的制备、结构与性能研究[D];天津工业大学;2008年
7 金胜明;C_3烃氨氧化钼铋催化剂的制备、表征、评价及理论研究[D];中南大学;2001年
8 刘国栋;苯乙烯-N-苯基马来酰亚胺—丙烯腈/蒙脱土纳米复合材料的制备、结构及性能[D];河北工业大学;2003年
9 朱建武;丙烯腈气相表面接枝聚合及接枝膜阻氧性能的研究[D];北京化工大学;2006年
10 陈娟;聚丙烯腈湿法纺丝凝固过程的研究[D];山东大学;2006年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王法强;丙烯腈常压气相加氢氧化铝负载钯、镍催化剂及动力学研究[D];上海师范大学;2003年
2 肖述章;稀土在Pd、Co催化剂气相加氢不饱和双键及羰基中的修饰作用[D];上海师范大学;2004年
3 刘广宇;乙腈和甲醇选择性合成丙烯腈的碱土催化剂研究[D];郑州大学;2004年
4 余华;丙烯腈作业人群脂质过氧化及抗氧化能力研究[D];安徽医科大学;2003年
5 佘开朗;丙烯腈回收塔堵塞故障研究与改进[D];浙江大学;2005年
6 袁春桃;壳聚糖与丙烯腈接枝共聚物的制备及固定化酶的研究[D];广西师范大学;2000年
7 卢艳;处理丙烯腈尾气用负载型超微粒子催化剂性能的优化[D];大庆石油学院;2002年
8 郭东梅;烯丙基葡糖/丙烯腈的共聚合及其膜分离材料的研究[D];浙江大学;2003年
9 袁芳;PEG-PAN聚合物固体电解质的研究[D];浙江大学;2005年
10 杨凤;人支气管上皮细胞5-脂氧合酶表达与丙烯腈的活化及细胞毒性[D];中南大学;2010年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62791813
  • 010-62985026