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基于单颗粒气溶胶质谱信息的分类方法研究及其应用

张莉  
【摘要】:大气气溶胶对人类身体健康,能见度和全球气候环境变化等方面有着重要影响,因而受到人们越来越广泛的关注。传统的气溶胶分析技术主要是离线分析技术和整体分析技术,如扫描电子显微镜和离子色谱等。这些技术不但耗费大量的人力和时间,还会使得样品在采集、贮存、运输的过程中发生凝结、反应、气粒转化等,因而无法获得大气气溶胶颗粒物随时间和空间的快速变化信息。单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS,Single particle aerosol massspectrometer)作为一种新型的气溶胶分析技术能够从单个颗粒的层面上识别颗粒的粒径大小和化学组成,具有高的时间和空间分辨率。该仪器在使用过程中会产生海量数据(每分钟达数百个质谱数据),依靠人工处理数据不仅速度慢、劳动强度大,还易出现误差,极大地削弱了仪器实时测量的优势,因此研究自动、高效的数据分析方法是十分必要的。SPAMS的数据是以粒径和化学成分的形式存在,根据颗粒物粒径和化学成分的不同,可以在一定程度上判断颗粒物的来源,对确定污染治理重点和环境管理有着十分重要的指导意义。 本论文将围绕SPAMS的仪器结构原理,气溶胶颗粒的分类方法,气溶胶的源解析等工作展开三个方面的论述: (1)单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪的原理及性能介绍。全面描述了单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪的结构:包括单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪的进样系统、双光束测径与电离系统、飞行时间质谱检测系统等,以及相应的粒径校正方法、仪器采集数据的前处理方法; (2)气溶胶分类方法的研究。基于MATLAB语言,针对单颗粒气溶胶质谱仪的数据格式,对等级的分类方法、基于密度的分类方法、分区分类方法中的ART-2a、DBCAM、k-means进行程序编写,并对上述各种方法进行了对比研究。利用SPAMS的数据深入对比了ART-2a和DBCAM的分类理论、分类速度和分类结果,最后对ART-2a分类方法提出了改善其准确率的措施,实验结果表明此措施能大大提高其分类的准确性。这是论文第三章的内容,由本人独立完成; (3)气溶胶源解析实验。利用自制的单颗粒气溶胶质谱仪在线分析了汽车尾气颗粒、生物质燃烧颗粒和矿尘颗粒,包括颗粒物粒径分布、化学组成等,并利用PMF(正交矩阵因子分解法)模型对汽车尾气和矿尘颗粒来源的贡献值进行了深入解析。结果表明,不同的车型排放的颗粒物粒径和化学成分存在明显差别,柴油车和汽油车排放的颗粒物也有显著不同;不同的生物质燃烧产生的不同成分比例是不同的;不同来源的矿尘颗粒成分存在明显差异。通过气溶胶源解析的实验,不仅可以对特定排放源的气溶胶颗粒的信息有了一定了解,而且可以对环境污染的分析提供一定的理论支持。这是论文第四章的内容,由本人独立完成。


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