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《南京大学》 2011年
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载铁活性炭的制备及对P(V)的吸附性能研究

王正芳  
【摘要】:采用直接蒸发法在活性炭上负载铁,制备载铁活性炭。实验室制备的适宜条件为:硝酸浓度为5mol/L,负载时溶液pH为2,铁盐浓度为0.2mol/L,蒸发温度为110℃。采用比表面积及孔容分析、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT1R)等现代分析手段对产物进行了分析表征,结果表明,PAC/N-FeⅡ表面的铁组分呈现细小弥散开的微小颗粒,分布较均匀;而PAC/N-FeⅢ表面的铁组分发生了团聚,其形状不规则且大小不一,表面微观结构呈现粗糙不平状。经负载改性后,活性炭的比表面积、孔容明显减小,此现象对于PAC/N-FeⅢ尤为明显。PAC/N-FeⅡ所负载的铁组分主要为α-FeOOH,而PAC/N-FeⅢ所负载的铁组分主要为β-FeOOH,活性炭上所负载的铁组分主要呈微晶态,其微晶态物质由小晶粒组成。经铁盐改性后,FTIR谱线在903 cm-1、843 cm-1、680 cm-1出现了新的吸收峰,分别代表载铁活性炭上Fe-OH, Fe-O等活性基团。 通过小试摇床实验考察了载铁活性炭在不同条件下除P(Ⅴ)的效果:溶液pH对P(Ⅴ)的去除率影响较大,PAC/N-FeⅡ和PAC/N-Fe对P(Ⅴ)的去除效果均随pH值的上升而明显降低,PAC/N-FeⅢ对pH值的变化更为敏感,PAC/N-FeⅡ则在相对较宽的pH值范围内(3.78~6.84)保持较高的去除率(93.32%~86.92%)。初始P(Ⅴ)浓度由11.82mg/L增加到42.96mg/L时,PAC/N-FeⅡ对P(Ⅴ)的去除率从95.99%降到62.89%; PAC/N-FeⅢ对P(Ⅴ)的去除率从87.26%降到36.01%。在较低浓度(11.82mg/L)情况下,二者对P(Ⅴ)的去除效果相当:当P(Ⅴ)处于较高浓度水平时,PAC/N-FeⅡ的吸附效果明显优于PAC/N-FeⅢ。Cl-、NO3对两种吸附剂吸附除P(Ⅴ)的影响较小;SO42-的存在对P(Ⅴ)的吸附有较为明显的抑制作用。0.1mol/L的NaOH解吸效果最优。 热力学研究表明,在研究的浓度和温度范围内,两种载铁活性炭对P(Ⅴ)的吸附均符合Langmuir吸附模型,说明活性炭的表面吸附位的能量分布是均一型,该吸附过程属于表面均匀的单分子层吸附。P(V)在活性炭上的吸附是自发的吸热反应,随着温度的升高,△G0的绝对值增大,表明在高温下该吸附反应更易于进行。同样温度条件下,PAC/N-FeⅡ对P(V)的吸附性能吸附优于PAC/N-FeⅢ, PAC/N-FeⅡ和PAC/N-FeⅢ吸附P(V)的活化能E。分别为22.23 KJ/mol、10.89 KJ/mol,属于化学吸附。动力学研究表明,在研究的温度和浓度范围内,两种载铁活性炭对P(V)的吸附均符合准二级动力学方程;随着温度的升高,准二级反应速度常数k2增大,表明吸附速度随温度升高而加快。吸附扩散形式的研究表明,P(V)在活性炭上的吸附过程分为连续的三个阶段:第一阶段为吸附质分子扩散通过水膜面到达吸附剂表面(膜扩散);第二阶段为吸附质在吸附剂颗粒内部的扩散(颗粒内扩散);第三阶段主要为表面吸附作用,总的吸附速率由膜扩散或颗粒内扩散控制。随着反应温度的升高,边界层对总吸附速率的影响增大,利于颗粒内部传质的进行。 载铁活性炭对P(V)的吸附过程为化学吸附,可能是氢键作用、静电吸附作用与化学键作用等综合作用的结果,其中化学键作用古主导地位。
【学位授予单位】:南京大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:X703

【参考文献】
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