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《南京大学》 2011年
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ZnO中的杂质行为与p型掺杂

汤琨  
【摘要】:自从1997年观察到氧化锌(ZnO)的室温受激发射现象,全球范围内对于ZnO半导体光电性质的研究热潮已经持续了近15年,而目前该热潮仍在继续不过热度有所降低。其最重要的原因就是ZnO的单极性掺杂性质——稳定、可控、可重复的高质量p型ZnO薄膜的缺失。众所周知,半导体材料的应用中,高质量的n型和p型材料缺一不可,而宽禁带半导体材料通常都存在单极性掺杂倾向,严重制约了它们优秀光电性质的表现。近年来,人们不再盲目地急于求成去制备ZnO基光电器件,而是将更多的精力集中在对ZnO材料物理本质的探索上。 N作为公认的最合适的替位受主掺杂元素,一直被广泛用于ZnO的p型掺杂探索中。本文侧重讨论了金属有机源化学气相淀积(MOCVD)技术制备的N掺杂ZnO薄膜中,阻碍实现有效p型掺杂的各种杂质的补偿机制,系统研究了这些杂质的补偿行为与抑制机理,提出并初步验证了利用MOCVD技术实现N掺杂ZnO薄膜中p型导电的几条可行途径。主要取得了以下成果: 1.研究了在蓝宝石衬底上高质量非掺ZnO薄膜的标准生长工艺中各阶段薄膜结构与性质的演变规律,揭示了高温处理与生长导致的来自衬底中Al元素向外延薄膜内的扩散增强现象。在低温缓冲层生长、缓冲层高温热处理、高温外延的不同生长阶段,外延层的电子浓度和Al元素浓度呈现出的一一对应关系,首次证实了扩散Al元素是高温外延非掺ZnO薄膜内背景电子浓度的主要来源。研究显示有利于改善蓝宝石衬底上外延薄膜质量的高温热处理过程必须得到优化控制,而采用较厚的低温缓冲层技术也可以在一定程度上抑制衬底中Al原子向高质量外延薄膜扩散的过程。 2.研究了MOCVD技术制备的ZnO薄膜特别是N掺杂ZnO薄膜中主要的非故意掺杂元素碳的形态、结构、性质等。通过透射电子显微镜的直接观察,发现非故意掺杂碳往往会在晶粒边界形成石墨态的纳米级团簇,从而在晶粒边界形成了高杂质和高导电区域,是N掺杂ZnO薄膜导电呈现非均匀性的主要原因。金属有机源(MO)中的碳氢基团被认为是ZnO薄膜中非故意掺杂碳的最主要来源。深入研究了非故意掺杂碳的抑制机理,研究发现衬底温度的升高对于降低薄膜中碳的浓度起到决定性作用,而不同的反应气体如采用不同的氧源也将导致薄膜中碳含量的明显变化。 3.深入研究了N掺杂ZnO薄膜内杂质的补偿行为,主要是C与N在薄膜内的两种重要组态——(NN)o以及(NC)o复合体的形成与抑制。在MOCVD这种近化学平衡条件下,这些复合体缺陷作为施主具有较低的形成能,而No受主的形成能较高,从而导致N掺杂ZnO实现p型导电的困难。研究发现通过调控反应气氛中的N2O/O2比可以完全抑制(NN)o复合体的形成,与第一性原理的计算结果相一致,计算显示(NN)o复合体在富O条件下的形成能较富Zn条件下提高很多。但研究也发现生长过程中反应参数的改变无法抑制(NC)o复合体的形成,这与第一性原理计算显示该类型复合体缺陷的极低形成能相一致,从而将严重影响N掺杂p型ZnO薄膜的掺杂效率和稳定性。 4.研究了高晶格质量的ZnO模板上N掺杂ZnO薄膜的生长与性质。ZnO模板上生长的薄膜表面和剖面形貌较直接在蓝宝石衬底上的生长有了显著改善,晶体质量提高而本征缺陷的浓度保持不变甚至略有下降,同时N的掺杂效率基本不变。Hall效应测试表明外延层的导电行为尽管由于模板中存在的高导层的影响未能呈现为p型,但No受主的贡献十分明显。研究表明ZnO薄膜中N的掺杂行为对薄膜质量和衬底的依赖关系较弱,这为在更高质量的ZnO单晶衬底上进行N掺杂ZnO薄膜的外延提供了重要参考,也提供了一种有效解决掺杂效率与外延层晶体质量之间矛盾的方案。 5.发展了一种受主-等价态元素共掺技术,研究了Te/N共掺对于N掺杂ZnO薄膜性质的影响,探索出一种有效的增强N掺杂ZnO中p型导电的技术与方法。研究发现生长中二异丙基碲MO源的引入和Te与N的共掺,对于提高ZnO薄膜内N元素固溶度、抑制非故意掺杂碳元素的掺入率、降低No受主离化能有积极的影响。Hall效应测量显示Te/N共掺技术的确可以增强N掺杂ZnO中的空穴导电行为和薄膜材料质量,是实现ZnO的p型导电的一种可行途径。
【学位授予单位】:南京大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O474

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