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《南京大学》 2011年
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两性聚合粒子与高分子聚合物体系的自组装

秦笑春  
【摘要】:软物质物理是一重要的科学研究领域,与人们的生活息息相关。软物质物理的研究介于宏观和微观间的介观尺度上,是以多体相互作用为主的一类复杂系统,又称为“复杂流体”(complex fluid)。系统的自组织行为是软物质物理研究中的重要方向,包括高分子、胶体、液晶以及生物膜等各种复杂系统。本文研究的对象是两性聚合粒子/高分子聚合物的混合系统。我们系统的研究了两性聚合粒子的掺杂对胶束形貌的影响,以及不对称两性粒子浓度增加时其在支撑膜上结构排布的变化。在理论方法上,我们用自洽场理论(SCFT)处理高分子聚合物和密度泛函理论(DFT)处理两性聚合粒子。该研究对于我们理解复杂系统的自组织行为、理解生物体内的一些相关现象是非常有帮助的。 第一章,我们介绍了软物质的特性、调控有序结构的手段以及一些典型的软物质。首先讲述了软物质与硬物质在自由能的贡献上的区别,一个是熵作为能量的构成主体,另外一个是焓作为能量的主要部分。其次,我们详细的介绍了软物质有序结构调控的手段,包括受限,衬底诱导,环境诱导和掺杂等。最后,我们介绍了软物质领域中常见的几种类型:高分子,胶体,表面活性剂以及生物膜。通过这章的介绍,我们将对软物质物理的研究对象有所了解。 第二章,我们简单介绍了软物质研究中几种常用的理论研究方法。我们推演了高分子链的自由连接链模型,明确了它是高斯模型。接着,我们主要介绍了自洽场理论(SCFT)和密度泛函理论(DFT)。自洽场理论用于高分子体系的研究是高效的,其理论结果和实验现象非常吻合。它的优点是能够将多体相互作用简化为场与单体的相互作用,还能考虑到高分子链的构象熵。同时,自洽场理论是一种平均场理论,有其理论上的局限性。再次,密度泛函理论对胶体粒子的描述是一种有效的手段,它能够将粒子的空间体积排斥作用考虑在内。通过这两个理论的结合,人们在处理胶体/聚合物的体系上有了一条新的理论途径。最后,我们推导了密度泛函理论来描述两性二聚物粒子的过程。通过本章的学习,我们在理论上获得了一条可行的路径去研究两性粒子/高分子的混合系统。 第三章,结合自洽场和密度泛函理论,我们系统地研究了由双亲粒子(具有不同亲疏水性的两球)引起的二嵌段共聚物胶束的形变。粒子因具有双亲性而能在胶束表面聚集。我们首先考虑了对称的双亲粒子的情况。当其浓度增加时,胶束的形状从最初的圆形变成椭圆形,然后到哑铃结构最后分裂成为两个胶束。接着我们对不对称粒子的情况做了研究。当亲水组分比疏水组分大,我们发现胶束更加喜欢形成哑铃结构,原因可以归结于不对称粒子本身所具有的特定的空间几何效应。当疏水组分比亲水组分大时,我们观察到两嵌段共聚物倾向于聚集在疏水部分周围,形成多个胶束。该工作有助于我们对细胞中存在的形变和分裂等现象的进一步理解。 第四章,我们结合自洽场理论和密度泛函理论,研究了不对称的二聚物粒子在AB两嵌段共聚物形成的支撑膜上的自组织行为。不对称的二聚物是由两个不同的球组成的两性分子。其中一个球与A嵌段相亲,另外一个喜欢B嵌段。不对称粒子能在膜上形成一个双层结构。由于支撑板的存在,所形成的支撑膜上下两叶的对称性被破坏,从而导致了二聚物粒子在膜上每叶上形成的结构也变的不对称。随着二聚物粒子浓度的增加,在膜平面上的二聚物粒子的结构将发生变化,从稀四方,六角,密四方再到圆柱结构。在一个高浓度的密堆积下,二聚物粒子将形成一个弯曲的圆柱结构。我们确信,在支撑膜上二聚物粒子的结构是受两嵌段共聚物的熵,系统的焓和空间体积排斥作用的共同影响下形成的。 第五章,我们对现有的工作做了一个总结,并对以后可能的工作做了一个展望。
【学位授予单位】:南京大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:O469

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