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《南京大学》 2011年
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长江口及苏北潮滩沉积物中放射性核素钚(Pu)的分布特征与环境意义

刘志勇  
【摘要】:河口与潮滩区域是陆海相互作用最为活跃、对流域自然变化和人类活动响应最为敏感的区域,也是全球变化的敏感区域,因此河口与潮滩区域成为海岸带陆海交互作用研究的重点对象之一。放射性核素钚(Pu),以及137Cs,210Pb是研究现代沉积环境的重要示踪元素。本文以放射性核素钚(Pu)的分离分析为基础,同时以137Cs,210Pb为参照,对长江口、苏北潮滩地区的沉积物进行了同位素Pu,137Cs与210Pb的分析,分析方法包括了电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)法,γ法和α法。对钚(Pu)以及137Cs,210Pb在长江口、江苏北部潮滩的分布特征及其地球化学行为进行了研究。探讨了不同核素记录的沉积过程信息,其结果有助于了解区域内同位素的地球化学过程、沉积动力过程、陆海交互作用的过程及区域环境对人类活动和全球变化的响应。论文主要内容和结果如下: (1)钚分离的离子交换树脂过程中,硝酸的分离效果要好于盐酸,但是同时这种分离方式带来了更多的238U在最终的溶液中,给ICP-MS的测量带来了更多的干扰。还原剂HE和Ticl3的浓度较低的条件下取得的Pu的分析效果相对于较高浓度条件下的要差。离子萃取树脂之前,调整Pu的化合价能为后续的分离提供更好的环境条件,Pu的分离效果也更好。 (2)研究区域内,239+240Pu比活度和240Pu/239Pu同位素比值有从北向南、从海岸向海内部增加的趋势,其基本的控制原因是长江流域径流带来了大量的沉积物到长江口区域,同时来自黑潮的台湾暖流向北流动,在长江口与沉积物相互作用,海水中的PPG来源的Pu在适当的环境中迅速吸附到了沉积物中。PPG来源的Pu具有较高的239+240Pu比活度和240Pu/239Pu同位素比值(0.33-0.36),而长江流域沉积物中的239+240Pu比活度和240Pu/239Pu同位素比值代表了全球大气沉降的Pu,具有较低的239+240Pu比活度和240Pu/239Pu同位素比值(0.18),二者之间发生吸附沉降作用、稀释和混合作用,最终形成了长江口表层沉积物的239+240Pu比活度和240Pu/239Pu同位素比值空间分布形态。 (3)长江口研究区内柱样沉积物SC18中,239+240Pu的比活度在柱样的172cm的深度出现了清晰的最大峰值,但是137Cs的比活度的最大峰值在140cm,比活度的最大峰值差异的原因一是137Cs的最大峰值在长江口的沉积物中可能迁移;一是137Cs、239+240Pu的来源和地球化学特性的差别造成了核素剖面特征的差异。长江口区域内的137Cs主要为流域内输入,而海水中的Pu处于溶解的状态,遇到颗粒物质后会迅速的吸附到颗粒物质中。根据Pu记年得到的SC18沉积速率为4.1cm/a,与根据其它核素记年的结果具有差异性,综合比较Pu、137Cs与210Pb的记年结果表明,该区域沉积在某一时间段内可能发生了明显的侵蚀,沉积速率有减少的趋势。 (4)苏北新洋港潮滩研究区内,潮滩表层沉积物中的137Cs、239+240pu比活度从海向岸边逐渐增大、与潮滩表层沉积环境的稳定性有关,而210Pb的比活度从海向岸边波动变化与潮滩沉积带上有机质的来源和分布有关。柱样沉积物,受到强潮流作用、风暴潮及人类活动干扰等的影响,柱样中的同位素210Pb、137Cs、239+240pu的比活度分布受到的干扰较大,因此使用这些核素作为记年的工具受到较大限制,但是在盐蒿滩区域由于受到的潮流作用较弱、以及该区域内细颗粒物质更容易聚集的特征,柱样中的137Cs、239+240Pu的比活度峰值可较好的代表各自的沉降年代。据137Cs、239+240pu的剖面特征计算的沉积速率结合沉积物粒度分布特征、沉积物岩性特征与潮滩高程数据,能够大致推断出潮滩各沉积带上植被演替的时间与整个潮滩的演替过程线。 (5)苏北临洪河口潮滩研究区,根据沉积剖面中的同位素210Pb、137Cs、239+240Pu的分布,沉积物的粒度分布,石英颗粒表面微细结构,沉积速率等的特征,将临洪河口的沉积环境划分为低潮滩上的波浪与潮流强烈混合作用区、高潮滩上的弱潮流作用区、口门附近的潮流与河流强烈混合作用区和河道内河流与潮流弱混合作用区。 (6)苏北新洋港与临洪河口潮滩的细颗粒物质沉积环境,成为137Cs、239+240Pu聚集的重要场所。 (7)在长江口区域,PPG来源的Pu在沉积物中的比率为41-47%(平均为44%)。陆源长江流域输入的Pu的比率为45%,剩余11%部分为大气直接沉降比率。在苏北潮滩区域,沉积物中的Pu绝大部分来自于大气沉降。 (8)论文提供了长江口、苏北潮滩区域放射性核素Pu的比活度与组成的数据,为评价未来由于长江流域和海岸带区域核电站及核燃料处理工厂的排放与污染事故造成的环境污染提供基础,进而评价放射性元素在环境中的分布和迁移。
【学位授予单位】:南京大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2011
【分类号】:P736.21

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