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《南京大学》 2012年
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石墨烯为载体的质子交换膜燃料电池电催化剂的研究

辛宇尘  
【摘要】:质子交换膜燃料电池因其能量密度高、转换效率高、操作温度低、响应快速等优点自上个世纪八十年代重新引起了研究者的广泛关注。然而在车用电源领域,燃料电池性能仍需进一步提高才能与现有的内燃机的比能量密度竞争。制备和寻找高活性的催化剂是提高燃料电池性能的重要途径之一。其中,载体对催化剂的性能起着至关重要的作用,直接关系着催化剂的分散性和稳定性。目前,炭里(Vulcan XC-72, Cobat)广泛用作Pt纳米颗粒的载体材料,但Pt/C的催化活性和稳定性并不理想。 石墨烯是由sp2碳原子轨道组成的二维结构体,具有大比表面积(理论比表面积高达2620m2g-1)和高电导等独特优势。因此,石墨烯碳载Pt纳米颗粒正逐渐成为人们关注的一种燃料电池电催化剂。此外,石墨烯掺氮能进一步改善石墨烯的性质,主要是在提高石墨烯的导电性和自由载流子密度方面。同时,引入的含氮官能团还能成为金属粒子的锚定位,从而增强金属-石墨烯之间的相互作用。基于以上分析,我们开展了以石墨烯为载体的质子交换膜燃料电池电催化剂的研究。主要研究内容如下: (1)通过NaBH4同时还原氧化石墨烯与H2PtCl6的方法制备了石墨烯载铂(Pt/G)催化剂。引入冷冻干燥的方法成功防止了常规干燥过程中造成的石墨烯团聚。结果表明,Pt/G的甲醇氧化和氧还原催化性能高于Pt/C。在N2氛围300℃退火2h后,Pt/G的性能可以进一步提高;Pt/G热处理后的甲醇氧化峰电流密度是Pt/C的3.4倍。透射电子显微镜(TEM)图像表明Pt粒子均匀分散在石墨烯上;x光电子图谱(XPS)表明退火后Pt与石墨烯之间的相互作用得到增强。 (2)发明了一种在氨气氛围中利用间歇微波法在石墨烯上原位掺氮的方法。石墨烯作为一种碳材料具有优异的微波吸收能力,可以在短时间内就达到很高的温度,从而实现氮的掺杂。用乙二醇还原法制备了石墨烯载铂(Pt/G)和掺氮石墨烯载铂(Pt/NG)。透射电子显微镜(TEM)显示掺氮石墨烯能改善Pt粒子的分布;热重和差示扫描量热分析表明Pt/NG的热稳定性高于Pt/G。电化学结果表明,Pt/NG的电化学活性面积是Pt/G的2.14倍,而且Pt/NG有更高的甲醇催化活性,更强的抗CO毒化能力和更好的电化学稳定性。 综上所述,石墨烯和间歇微波法制备的掺氮石墨烯均是非常有前景的燃料电池催化剂载体。
【学位授予单位】:南京大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2012
【分类号】:TM911.4

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