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大气气溶胶化学成分地基遥感反演研究

王玲  
【摘要】:大气气溶胶化学成分是决定大气溶胶辐射特性的重要因素,由于大气气溶胶辐射特性的不确定性,导致目前精确评估气溶胶的气候效应仍存在着很大的困难。在卫星遥感定量化应用方面,因标准的气溶胶模式不符合中国地区气溶胶化学组成情况,严重影响我国卫星遥感影像大气校正的效果,并导致后续的定量化应用研究出现较大误差。为此近年来国内外许多研究机构和学者都致力于大气气溶胶理化特性研究,从而解决气溶胶辐射特性不确定的难题,构建精确的大气气溶胶模式,提高遥感地表参数信息定量化的反演精度。目前国际上研究大气气溶胶理化特性更多地基于地基太阳-天空辐射计观测网(AERONET, Aerosol Robotics Network)。其在世界范围内已经建有超过500个站点,统一采用法国CIMEL公司的CE318型太阳-天空辐射计,同时提供高精度的定标以及成熟的气溶胶参数反演产品,为获取全球不同地区的大气气溶胶成分信息提供了坚实基础。与传统的地基采样方法相比,基于太阳-天空辐射计的方法还具有不破坏观测样本、直接获取整层大气气溶胶成分信息的优势。 论文从现有的反演算法出发,充分利用地基太阳-天空辐射计提供的丰富的大气气溶胶特性参数资料,对现有气溶胶化学成分反演方法进行了发展和扩充,建立了一种联合利用气溶胶复折射指数和单次散射反照率参数,同时反演整层大气气溶胶5种化学成分含量的五成分(5-component)反演算法。5种化学成分分别为黑碳(Black Carbon, BC)、沙尘(Dust, DU)、吸收性有机碳(Brown Carbon, BrC)、硫酸铵类(Ammonium Sulfate, AS)和水分(Aerosol Water, AW)。并以京津唐地区为示范区进行了反演应用研究,首次基于遥感方式获取了京津唐地区整层大气气溶胶化学成分含量的时空分布;最后通过与化学成分的原位(in-situ)测量结果对比进行了初步的反演验证。 论文的主要研究成果与结论如下: (1)根据大量的文献资料,分析了三种主要吸收性成分BC、BrC、DU的复折射指数光谱特征,找出了已有反演算法不能同时选取BrC和DU作为端元成分的原因。基于AERONET全球沙尘、城市/工业和生物质燃烧区三种典型站点的观测资料,统计了DU、BC和BrC的单次散射反照率(SSA)光谱,发现具有类似虚部光谱形态的BrC和DU在SSA光谱曲线上具有可分性:在675-1020nm范围内,BrC的SSA呈现下降趋势,而DU呈现出上升趋势。确定了SSA可以作为除复折射指数以外的另一维信息量,添加到反演算法中,为反演模型中能同时选取三种吸收性端元成分提供了依据。 (2)从SSA的定义出发,结合Mie理论,建立了由气溶胶化学成分含量及其固有物理特性到气溶胶特性参数SSA转换的物理模型,为后续从气溶胶特性参数中反演气溶胶化学成分奠定了基础。 (3)基于太阳-天空辐射计的实际观测资料,利用不同反演算法进行了反演实验,评价分析了不同反演算法对气溶胶特性参数的拟合效果。结果表明,本文的五成分反演模型模拟的气溶胶特性参数与实际观测的拟合效果最好,尤其在受沙尘或燃煤排放影响的情况下,能很好的重现出气溶胶在440nm处强烈吸收的特征;而三成分(BC、AS和AW)反演模型拟合效果最差,无法解释气溶胶在440nm强烈吸收的特征;四成分(BC、DU、AS和AW)反演模型的拟合效果介于两者之间。 (4)选取了以细粒子居多的夏季清洁和冬季灰霾天气、粗细粒子相当的冬季清洁天气,以及以粗粒子为主的沙尘天气的典型观测,利用五成分反演算法进行了反演实验,发现反演结果与实际情况基本吻合,说明本文提出的算法适用于气溶胶中粗细粒子比例为任意取值的情况。 (5)基于2011年4月-2012年3月的太阳-天空辐射计观测资料,利用五成分反演算法,研究了京津唐地区气溶胶化学成分含量的时空分布规律。结果表明,受气溶胶排放源以及相对湿度等气象条件的季节性变化影响,京津唐地区气溶胶中的BC、BrC、DU和AW呈现出明显的季节变化特征。BC一般在冬季略高,春季略低。BrC的高值一般出现11月-次年3月,低值主要出现夏季以及秋季的9月。DU呈现出春季、冬季高,秋季次之,夏季最低的特点。AW呈现出夏季最高,秋季次之,春季最低的特点。兴隆作为大气本底观测站,其气溶胶化学成分含量与受人为影响较大的北京和香河站点存在着明显的差异,主要体现在人为来源的吸收性碳以及沙尘含量低于北京和香河地区,而水分含量高于北京和香河地区。对于香河与北京,由于具有相似的气候特征和气溶胶排放源,气溶胶化学成分组成情况具有较高的相似性。 (6)基于北京地区2001-2012年长时间序列的太阳-天空辐射计观测资料,利用五成分反演算法,研究了北京近12年来气溶胶化学成分含量的变化情况。结果表明,受筹办2008年奥运会采取的大气污染防治措施影响,在此期间,BC的含量呈下降趋势:2008年之前,BC体积比例的最大值在2%以上,而在2008年之后最大值基本都在1-1.5%之间。BrC的含量呈现先下降后回升的趋势,2006-2007年处于最低值,月均体积比例在10%以内。其他三种成分的年均含量在这12年间基本处于一个平稳的状态。DU年均体积比例基本在30%左右,AS主要集中在40%附近,AW基本在25-30%左右。 (7)结合北京地区长时间序列的气溶胶化学成分含量反演结果,初步建立了北京地区气溶胶模式库:煤烟性,沙尘性和水溶性粒子的体积分数为0.02,0.39和0.59。通过与其他有关北京地区气溶胶模式的研究结果比较,表明基于地基遥感观测,结合五成分反演方法,可以建立合理、可信的气溶胶模式。 (8)通过与黑碳仪观测的黑碳质量浓度对比验证,发现黑碳质量浓度的反演结果具有较高的精度。反演结果的相对误差与实际的黑碳质量浓度呈e指数递减关系(R2=0.74)。黑碳质量浓度2μg/m3时,相对误差基本在45%以下,最小能达到1%;较大的反演误差(50%)一般出现在黑碳质量浓度较低(2μg/m3)的时候。


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